箱裝廢物γ核素的直接測量方法及驗證

郭子靜,聶 鵬

(中國原子能科學研究院 退役治理工程技術中心,北京 102413)

伴隨著核能的快速發展,將會產生大量不同類型的放射性固體廢物,根據生態環境部核與輻射安全中心的數據,截至2010年底,核電廠產生的低、中放射性固體廢物存量已有約10 000 m3[1]。這部分核廢物大多裝在廢物箱和廢物桶中,擱置在暫存地。《低、中水平放射性固體廢物暫時貯存規定》(GB 11928—1989)[2]規定,低放射性固體廢物暫存期不得超過5年。為加強核廢物入庫管理,《放射性廢物近地表處置的廢物接收準則》(GB 16933—1997)[3]規定,主管部門或處置場運營部門可授權有資質的部門和單位對核廢物進行破壞或非破壞性檢查。所以在放射性核廢物完全處置前要對其進行精準鑒別與測量,以獲得其中的核素及含量,從而對其進行精確分類處置。

目前對于鋼箱廢物放射性的測量,多采用取樣測量方法,這種方法不易操作、測量準確度低,還會對操作人員和環境造成嚴重安全隱患。通過對核廢物自身放射性的測量或用外部射線照射并測量放射性核廢物激發射線等方法來迅速準確測量分析核廢物中放射性核素種類及其含量的方法稱為非破壞性(NDA)方法[4-5],其中γ射線分析法測量速度快、無檢測廢物產生,能夠直接獲得核素的絕對含量,成為放射性核廢物NDA檢測首選。國外對于箱裝廢物的研究始于1990年,并已應用于部分土壤、廢物分揀等。放射性廢物表征過程中通常使用放射性核素比例因子法,但該方法的準確程度多取決于參考樣品的選取,不適用于不均勻的廢物鋼箱。國內在γ射線放射性廢物檢測技術方面的研究起步較晚,且研究對象集中于桶裝廢物的測量。對于低、中水平放射性固體廢物鋼箱的測量尚無自主開發的測量平臺及算法,因此研究建立鋼箱γ放射性核素的直接測量方法對推進我國廢物鋼箱測量重建與放射性廢物處置及管理有一定意義。

FA-Ⅳ型放射性固體廢物鋼箱尺寸為157.3 cm×156.5 cm×133.1 cm,是國內使用最多的鋼箱類型,受透射率限制,本文使用γ射線譜測量分析算法的離散處理,結合傳統CT原理,在測量和計算時采用漸進分割體素測量方法對廢物鋼箱進行離散處理,針對體素間串擾問題及鋼箱內部體源自衰減問題,通過蒙特卡羅模擬結合重建技術建立檢測效率的校準模型,實現效率反演校正,最終研制一套低、中水平放射性固體廢物鋼箱γ檢測系統。

1 技術原理

1.1 鋼箱系統原理

在傳統CT方法中,絕大多數放射性固體廢物都發射γ射線,可通過透射測量和自發射測量來分析裝在桶或小容器中的放射性廢物,通過對其能量和強度測量,并經過核素庫比較和檢測效率尺度轉換,來準確分析廢物中的放射性核素種類、含量。

本系統γ射線檢測數據處理方法的原理是基于CT理論,在CT測量中,探測器在某測量位置時所得的某能量的射線強度Ie,定義為所測物品內部此能量時的放射性活度(f)在與探測器端面垂直的直線上經衰減后的積分投影g,即式(1):

g(E,θ,t)=Ie(E,θ,t)=

(1)

其中:坐標系原點為探測器旋轉掃描中心處,l=(x,y);t為坐標原點與探測器中心的直線距離;θ為探測器的旋轉角度;E為射線能量。具體如圖1a所示。

a——θ響應函數模型;b——Ω參數模型

由點(x,y)處發射的射線到達探測器處的總衰減a可表示為式(2):

δ(x′cosθ+y′sinθ-t)dx′dy′))

(2)

其中:μ為所測量介質的線性衰減系數;(xd,yd)為探測器前端面的中心坐標;a為衰減效應,其影響較大且不均勻,故常于重建時對其進行衰減校正處理。

在放射性廢物箱分析中,特征γ射線在準直后射入探測器。由于準直器管狀結構設計和探測距離限制,探測器和待探測物體不能視為點源進行簡化處理。同時,為實現放射性固體廢物鋼箱表面全覆蓋,探測器設計為具有更寬的視野。另一方面,鋼箱中矩陣情況更復雜,放射源作為點源會導致更大誤差,這要求放射源作為體源處理,而體源位置不同時,探測器效率響應有著明顯的不同。故線積分投影理論與傳統δ響應函數不能適應于這種情況,需要從空間角度進行校正。因此,在算法中添加Ω參數(檢測點對探測器所張的立體角[6])以校正空間角度,探測器獲得的放射性投影由式(3)表示,其中Ω(r,θ,t)表示空間角度校正參數,如圖1b所示。

g(E,θ,t)=?Vf(E,r)ε(E,r,θ,t)·

a(E,r,θ,t)dr=?Vf(E,x,y,z)·

ε(E,x,y,z,θ,t)a(E,x,y,z,θ,t)dxdydz

(3)

其中,r=(x,y,z)。衰減效應a可表示為式(4):

(4)

其中,ε為探測效率,受探測器物理、幾何特性及探測器與點的相對位置影響,需于重建時做幾何校正。

所測物品放射性活度分布f與其CT投影g離散為向量f、g,投影關系為矩陣形式:

g=Hf

(5)

其中,H為系統矩陣,其元素hi,j表達式如下:

hi,j=?Vε(E,x,y,z,θj,tj)·

a(E,x,y,z,θj,tj)dxdydz

(6)

其中,i、j為圖像與投影向量f、g的元素標號。由于探測器與測量物品位置較遠,在體素Vi內,a的影響不顯著,故將hi,j[6-7]為寫:

hi,j=εi,jai,j

(7)

εi,j=?Viε(E,x,y,z,θj,tj)dxdydz

(8)

箱裝廢物放射性測量系統如圖2所示,主要包括陣列式探測器測量系統、檢測組件升降裝置、γ相機移動裝置、測量平臺、電氣控制柜、數據采集控制臺。陣列式探測器測量系統包括6個NaI探測器和1套附加準直器,應用于FA-Ⅳ鋼箱時,探測器及鋼箱體素編號如圖3所示。

圖2 廢物鋼箱檢測系統

圖3 探測器及鋼箱體素編號示意圖

針對低、中水平放射性固體廢物鋼箱使用探測器進行步進式掃描過程,可對式(3)進行離散化處理,得到式(9):

C(e)=E(e)·F(e)

(9)

(10)

其中:C(e)為從體源樣品發射的γ射線的探測器計數率;E(e)為探測效率,包括探測器的固有探測效率、幾何探測效率和樣品自吸收效率;F(e)為相應位置的放射性核素活度。

1.2 鋼箱取樣分析原理

固體廢物鋼箱中放射性分布極不均勻,為使樣品具有代表性,可從鋼箱中分別取相對具有高、中、低放射性水平的3份樣品,將其混合得到最終樣品,對其進行γ射線光譜測量分析[8],得到鋼箱內γ放射性核素的種類及活度。

2 算法開發

首先對光譜進行分解,以獲得放射性核素特征γ射線的計數率,結合檢測系統校準后的效率,最終得到放射性固體廢物鋼箱中放射性核素的含量。

由于廢物鋼箱相鄰體素間干擾、基質的衰減吸收等因素的影響,通常很難確定放射性廢物鋼箱的檢測效率。考慮到該測量的幾何特征,開發一種適用的檢測效率縮放算法,以達到放射性廢物表面活性重建的目的。

2.1 蒙特卡羅模擬

蒙特卡羅(MC)模擬技術廣泛用于解決光子輸運問題,以實現計算特殊γ射線的固有探測效率[9]。本文分別建立了探測器模型、鋼箱模型和測量幾何模型,采用分步分體素測量的方法,在測量和運算過程中對鋼箱進行離散化處理,共得到2×5×3個體素,可滿足放射性物質空間分辨率的基本要求。

2.2 代數重建算法

代數重建算法是用于離散模型圖像重建的一種方法。將原始數據視為未知矩陣,根據從任意投影角度獲取的投影數據和原始圖像創建線性方程組,通過求解方程組來重建圖像矩陣。該算法是為重建圖像分配初始值,根據正交投影導出投影數據,用估計數據校正實際測量投影數據,通過反向投影校正結果來更新圖像,并迭代至滿足迭代終止條件[10]。

本研究假設鋼箱的放射性是一個特殊“圖像”,將鋼箱劃分為2×5×3個體素,并通過前文MC模擬效率矩陣數據庫,將實驗測量的特征射線計數率作為原始圖像數據,將要解決的數值作為目標圖像,完成測量后,調用相應數據來構建效率方程E:

(11)

其中:eij為體素i活動處j檢測器采樣點的概率密度;N為體素空間數量,N=30;M為探測器數量,M=6。

(12)

其中,λ為松弛因子[11-12]。

該過程的本質是通過使用測量投影和估計投影之間的差來校正計算結果,最后得到要重建的所有體素的估計活度,以實現整個放射性固體廢物鋼箱中核素分布的定量分析。算法流程如圖4所示。

圖4 算法流程圖

3 探測器建模及表征

在γ輻射測量中,探測效率的確定是一項關鍵技術。基于MC計算NaI探測器的全能峰效率[13]時,需要輸入準確的探測器幾何尺寸等參數,以獲得探測器的固有檢測效率,因此需對晶體尺寸參數進行實驗表征。本系統測量的鋼箱中放射性核素主要包括60Co和137Cs,所以使用60Co和137Cs標準點源進行參數調整和確認,其校準活度為5.43×104Bq和7.65×103Bq。分別在5、10、15 cm的源-探針距離處進行3次測量,使用專用能譜分析軟件記錄能譜,探測器參數實驗表征裝置如圖5所示。

圖5 探測器參數實驗表征裝置

MC模擬用探測器模型如圖6所示,靈敏體積為圓柱體。使用實驗測量的檢測效率和MC計算的檢測效率[14-15]的平方偏差之和來衡量不同半徑下二者的偏差,用二項式擬合得到使該偏差最小的靈敏體積半徑,為R=2.48 cm。

圖6 NaI探測器的MC模擬示意圖

NaI探測器表征流程如圖7所示。

圖7 表征流程示意圖

經過模擬計算與表征實驗后,得到NaI探測器經調整的參數值,將此值應用到最終使用的探測器模型中。模型調整后的參數如表1所列。使用調整后的參數進行模擬計算,結果顯示,6個探測器的實驗結果與模擬結果的相對偏差均小于5%,滿足建模要求,減小了模型不準確帶來的誤差。

表1 NaI探測器調整后的參數

4 鋼箱建模及數據庫建立

4.1 鋼箱建模

在設計探測器的準直口形狀及深度、厚度時,需盡量降低體素間的串擾。因此,確定距離后,需選取合適的準直深度及開口形狀、大小,使探測器探測范圍與鋼箱表面的投影面為探測器對應當前體素朝外表面,且本底及其他體素對測量結果影響盡量小。根據系統的機械承重確定準直厚度。加裝準直器后,探測系統示意圖及準直器正視圖、俯視圖如圖8所示。

圖8 探測系統及準直器正視圖、俯視圖

對實際使用的FA-Ⅳ型鋼箱進行建模,廢物密度為0～2 g/cm3。將其分為2×5×3個體素空間,所建模型如圖9所示,估計每個體素的活度大小,相當于對廢物箱這一密閉視野做核素分布成像,不同體素的熱點值對應實際所包含核素的活度信息。

圖9 鋼箱模型

4.2 數據庫建立

建立好鋼箱模型、粒子類型、物理過程等后,對當前測量體素填充特定材料,密度在一定范圍進行步長遞進,選取核素及其合適的能量峰值,以獲得該特定材料不同密度下探測器對該核素能量下當前體素的效率[16],當前體素的探測如圖10所示。

圖10 當前體素探測

相鄰體素的探測如圖11所示。對圖11a中探測器左側體素進行與當前體素相同的特定材料和同步密度變化填充,且選取相同核素及合適的能量峰進行探測,獲得相同條件下左側相鄰體素的探測效率。采用相同方法繼續獲得右側、上側、下側相鄰體素的探測效率,將計算所得效率值整理為效率庫文件。

圖11 相鄰體素探測

5 方程重建

如圖3對左右體素塊及探測器進行編號,右側體素塊編號為jk=11,21,…,35,左側體素塊編號為jk=11′,21′,…,35′,右側探測器編號為n=1,2,3,左側探測器編號為n=1′,2′,3′。1個廢物鋼箱需要進行5次測量,測量次數記為i(i=1,2,3,4,5)。將6個NaI探測器置于鋼箱左右兩側(每側3個),對測量得到的能譜解譜,選取合適的核素峰面積計數,設第i次測量時,探測器n獲得的該核素的該峰面積計數為Ci,n,體素活度記為Fjk。對實驗鋼箱進行稱重,計算其密度,在數據庫中進行檢索并讀取效率矩陣。探測器對當前體素的總效率記為En,對左右相鄰體素的總效率記為E′n,對上下相鄰體素的總效率記為E″n。

將式(10)展開為如下矩陣方程:

(13)

以上矩陣方程簡化為:

Ax=b

(14)

使用古典迭代方法計算時,可進行化簡,如式(15)所示。

(15)

選取初始值,如x(0)=(0,0,0)T,將該值代入式(15)右邊即可得到新x值,進行反復迭代可得到向量序列(式(16))及計算公式(式(17)):

(16)

(17)

在相鄰體素位置,由于體源自吸收和衰減更高,同時根據被測各體素的體積比例,對于式(14)的矩陣可得到式(18):

(18)

A為嚴格對角占優矩陣,則解Ax=b方程時,各種迭代法均收斂,即可求解該方程,完成體素間串擾修正,得到鋼箱各體素核素活度。

6 實驗驗證

在某反應堆退役產生的放射性固體廢物中隨機抽取10箱,整備工藝為水泥固化,廢物種類為金屬切割物,分別對其進行箱裝測量系統分析和取樣分析,將所得結果進行比較,以驗證廢物鋼箱測量系統測量結果的準確性,結果列于表2。

表2 系統測量分析與取樣分析結果對比

(19)

其中,R為系統測量或取樣分析結果。

7 結論

1) 建立了一套箱裝固體廢物放射性測量系統,解決了放射性固體廢物鋼箱不能直接測量的問題。

2) 對所建系統分析結果的可靠性進行了驗證,系統測量結果與取樣分析所得結果的相對偏差小于35%,滿足處置場廢物接收數據測量誤差在50%范圍內的要求。