BNCT治療束γ能譜儀的校準方法研究

張書峰,石 斌,肖鴻飛,陳 軍,*,劉蘊韜,*,張慶賢,宋明哲

(1.中國原子能科學研究院,北京 102413;2.成都理工大學,四川 成都 610059)

BNCT作為二元靶向療法[1],理論上可選擇性地將高LET的α粒子及7Li離子輸送至腫瘤細胞,且不危及正常組織,是一種理想的治療手段。1951年,在布魯克海文國家實驗室(BNL)進行了第1個硼中子俘獲療法(BNCT)臨床試驗[2],后續在世界各地的反應堆上進行了多次實驗[3-5],證明了其有效性。由于核反應堆難以用于醫療用途,基于加速器的BNCT正在積極發展中[6]。BNCT是綜合學科,涉及中子源、藥物、成像及治療計劃,需要各界人員的共同努力。隨著各項技術的改進,BNCT的精準治療可達到預期效果。

BNCT的劑量成分主要包括10B劑量、中子劑量、質子劑量和光子劑量,除10B劑量外均為污染劑量。其中光子劑量分為兩部分,治療束中伴隨的γ射線和在人體組織中引起的γ成分。組織中氫捕獲熱中子(1H(n,γ)2H)產生的2.2 MeV γ射線可通過蒙特卡羅模擬準確得到;而由于束慢化及整形系統中所用的材料存在各種雜質,在高強度中子束流照射下會產生難以預知的γ射線,治療束內伴隨的γ射線部分無法利用計算準確獲取,因此需通過實驗確認。γ能譜儀利用直接測量法獲取測量譜,但需通過響應函數解譜才能得到源項γ能譜。為確保譜儀關鍵參數的準確可靠,本文開展譜儀的響應函數校準方法的研究,使其溯源至標準γ射線源,并利用MCNP建立譜儀的響應函數。

1 γ能譜儀結構

BNCT治療束的要求為超熱束中子注量率>109cm-2·s-1,γ注量率<107cm-2·s-1。設計過程參考醫院中子照射器(IHNI)[7]超熱中子束的中子和γ源項的能譜、半徑及方向余弦分布,利用MCNP模擬優化設計了中子和γ屏蔽準直系統的幾何結構,該譜儀也適用于其他BNCT治療束。

設計中考慮了以下幾個主要因素:盡可能屏蔽掉中子,以避免探測器的輻射損傷;探測器的計數率應滿足電子學系統的要求,以使測量的脈沖幅度譜不因計數率過高(死時間過大)而出現堆壘現象;盡可能降低次級γ射線計數的占比;重量和體積的可操作性。計算了多種幾何結構的組合,綜合考慮以上幾個方面,最終確定的γ能譜示意圖見圖1,其中,探測器采用高分辨率的HPGe探測器;中子屏蔽體由兩部分組成,靠近束出口處為聚乙烯(直徑45 cm,厚度30 cm);γ準直器前為聚乙烯(直徑24 cm,厚度15 cm)和Li2CO3(直徑23 cm,厚度5 cm);γ準直器由鉛(探頭周圍鉛厚度為6 cm)和鎢(直徑16 cm,厚度10 cm)組成,鎢中心開一直徑3 cm的準直孔。

圖1 γ能譜儀結構示意圖

2 γ能譜儀響應函數的校準

由于中子和γ屏蔽準直系統的存在,因而無法直接通過實驗的方法校準整個譜儀系統的響應函數。通過經驗和分析可知,影響譜儀響應函數的因素主要包括:HPGe探測器的幾何結構(材料和尺寸)及死層分布;中子和γ屏蔽準直系統的幾何結構(材料和尺寸)。其中,HPGe探測器的尺寸由X照相得到,中子和γ屏蔽準直系統的幾何結構可通過材料分析和精細的幾何測量準確測定,唯一無法利用上述方法確定的是HPGe探測器的死層分布,因此只能采用實驗方法得到該參數。然后建立整個譜儀系統的精確模型,通過蒙特卡羅模擬計算得到較準確的譜儀響應函數。

2.1 裸探測器的校準

HPGe探測器死層分布的確定方法如下:利用標準γ源和高能γ參考輻射場校準HPGe探測器的效率,同時通過蒙特卡羅模擬計算HPGe探測器的效率,兩者對比調整死層的位置和厚度,使校準和計算的探測效率一致,由此可確定HPGe探測器的死層分布[8-9]。具體工作過程如下。

首先,利用標準γ源和高能γ參考輻射場校準HPGe探測器的效率,采用的γ源和高能γ參考輻射場具體參數列于表1、2,能量范圍覆蓋100 keV～11 MeV。實驗室已具備半衰期較長的標準γ源:241Am、133Ba、137Cs、60Co和152Eu[10],能量可覆蓋至1.4 MeV。56Co放射源半衰期較短(T1/2=77.2 d),由質子轟擊鐵靶(56Fe(p,n)56Co)制備得到。鐵靶厚度為198.72 μm、純度為99.99%,質子束由HI-13串列加速器提供,由于反應截面在質子能量為13 MeV時最大為393.308 mb[11],經過SRIM計算,入射質子能量為14.78 MeV時,該反應的產額最大,可在短時間內得到所需活度的56Co放射性γ源。通過反康普頓低本底γ譜儀對56Co活度進行定值,得到其活度為5.34×105Bq,其相對合成標準不確定度為0.86%,由此將能量擴展至3.5 MeV。在利用標準γ源校準時探測器與源的距離(源距)為25 cm。

表1 HPGe探測器效率校準采用的標準γ源

表2 HPGe探測器效率校準采用的高能γ參考輻射場

為校準HPGe探測器在高能區(3.5～11 MeV)的效率,在5SDH-2串列加速器上,采用質子打靶的反應建立相應高能γ射線參考輻射場。通過質子轟擊CaF2靶(19F(p,αγ)16O,靶厚為101 μg·cm-2)產生6.129 MeV的γ射線,靶片距離探測器表面137.8 cm。利用質子能量在340.5 keV時的共振反應[12-14],該能量下,該共振反應較孤立,6.13 MeV的分支比較高,可選用較厚的靶進行實驗,減少照射時間。入射質子與靶核19F生成復合核20Ne*,復合核由激發態退激至16O不同能態,發射6.13 MeV時對應α能量為2.307 MeV。在與質子束55°方向用HPGe探測器測量γ射線,125°方向用金硅面壘探測器測量α粒子,其比例關系為α∶γ=1∶1,可用α粒子定量γ射線強度。金硅面壘探測器測量的α粒子脈沖幅度譜如圖2所示。利用質子打Al靶(27Al(p,γ)28Si,厚度為20 μg·cm-2)產生7.706 MeV和10.763 MeV的γ射線,該反應為共振反應,不同能量的質子入射,產生的γ射線能量不同,出射的γ射線為級聯反應,低能γ射線與高能γ射線一一對應。根據級聯的低、高能γ分支比獲得所需高能γ射線的強度[15-16]。HPGe探測器測量的高能區γ射線脈沖幅度譜如圖3所示,由于該反應產額較低,為平衡測量時間,探測器放置在距靶片10.3 cm的位置。

圖2 金硅面壘探測器測量的19F(p,αγ)16O反應伴隨α粒子脈沖幅度譜

圖3 HPGe探測器測量的高能區脈沖幅度譜

其次,利用蒙特卡羅程序模擬計算不同死層厚度時HPGe探測器的效率,并與實驗效率進行比較,從而獲得所有校準能量點兩者相對偏差的絕對值之和u(式(1)),u與頂部死層厚度和底部死層厚度的關系曲線如圖4所示。綜合考慮u取最小值時各能量點εc,i與εexp,i的絕對偏差,最終確定頂部和底部對應的死層厚度,并將該死層厚度下計算的HPGe探測器效率曲線與校準結果進行比較,兩者符合較好,如圖5所示。圖5中各能點均歸一到源距25 cm時的探測效率,平均每點的相對偏差的絕對值為3.16%,相對偏差的絕對值在6.13 MeV能點最大為10.01%。

(1)

圖4 HPGe探測器死層厚度與μ的關系曲線

圖5 實驗和模擬計算的HPGe探測器效率

其中:u為各能點的實驗效率與模擬效率的相對偏差的絕對值之和;ui為實驗效率與模擬效率的相對偏差的絕對值;εc,i為模擬效率;εexp,i為實驗效率。

2.2 屏蔽體幾何結構的確認

通過X照相獲得了所用HPGe探測器的結構尺寸,如圖6所示,其中死層結構已由上述方法確定。已利用游標卡尺等工具測量得到中子和γ屏蔽準直系統組成單元的結構尺寸(組裝前),采用原子發射分析等方法獲得了中子和γ屏蔽準直系統組成單元的雜質含量(MCNP模擬計算中假設雜質均勻分布在各材料中)。由此建立了γ譜儀系統精細的計算模型(圖7)。

圖6 根據X照相得到的HPGe探測器結構示意圖

圖7 MCNP中γ能譜儀結構示意圖

3 γ能譜儀響應函數的建立

利用蒙特卡羅模擬計算整個譜儀系統的響應函數,能量范圍為0.1～11 MeV,能量間隔10 keV。源采用單能γ面源輸入,源其他參數與IHNI超熱中子束的參數一致,即半徑分布和方向余弦。計算結果如圖8所示,根據譜儀的響應函數可由脈沖幅度譜得到治療束的源項γ注量能譜。

圖8 γ能譜儀響應函數

4 結論

本文針對研制的γ能譜儀建立了適用于BNCT治療束特點的γ譜儀系統的校準方法。利用幾何測量及原子發射光譜分析得到屏蔽系統的尺寸和材料,并在標準γ射線源和高能參考γ輻射場下對裸探測器進行了校準,由此建立了γ能譜儀的精確模型,確保了譜儀關鍵參數的準確可靠。通過MCNP模擬程序計算了譜儀在IHNI超熱中子治療束下的響應函數,為譜儀后續解譜工作奠定了基礎。