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北京市東南郊區夏季低層大氣臭氧濃度垂直分布特征

2024-05-05 12:49:34王陳婧劉保獻沈秀娥羅霄旭
環境科學研究 2024年4期
關鍵詞:污染

王 琴,景 寬,王陳婧,劉保獻,沈秀娥,張 健,劉 洋,羅霄旭

北京市生態環境監測中心,大氣顆粒物監測技術北京市重點實驗室,北京 100048

對流層臭氧是典型的二次污染物,主要來自揮發性有機物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的光化學反應,是影響我國空氣質量改善的重要污染物之一.臭氧不僅自身是重要的大氣氧化劑,而且其光解可以產生OH 自由基,對大氣氧化性具有重要影響.臭氧還有顯著的輻射強迫效應,導致氣候變化問題.同時近地面高濃度臭氧會刺激和損害眼睛、呼吸系統等黏膜組織,對人體健康造成影響,也對生態系統產生不利影響.近年來,在一系列減排措施下,包括北京在內的全國大部分地區空氣質量明顯改善,PM2.5濃度下降顯著.然而臭氧污染卻逐漸凸顯,臭氧年評價濃度和超標天數均呈上升趨勢[1],且京津冀及周邊地區已成為全國臭氧污染最重區域[2].

近地面臭氧濃度不僅受光化學反應影響,大氣邊界層變化、風向轉變和下層氣流等帶來的垂直和水平輸送也有較大影響[3-4].近年來,對于北京近地面臭氧污染時空特征的研究較多[5-6].研究[7]表明,北京市的臭氧超標時段主要發生在溫度較高的5-9 月,且臭氧污染季的開始時間有提前趨勢,而結束時間則呈延后趨勢.北京市臭氧濃度日變化呈單峰特征,波谷在日出前出現,波峰在15:00-17:00 出現.空間分布上,北京市北部山區臭氧濃度最高,其次是郊區,中心城區濃度最低.但受限于垂直觀測手段的缺乏,目前針對臭氧濃度垂直分布特征的研究較少,而這對掌握臭氧濃度立體特征及其對近地面臭氧濃度影響至關重要.

目前,臭氧濃度垂直觀測的技術[8-10]主要有地基雷達、系留氣艇、垂直觀測塔、飛機航測等.基于系留氣艇[3]、垂直塔[8]和飛機航測[10]等的觀測所需的地理、氣象條件要求均較高,且投入的人力物力較大,難以連續進行,一般僅獲取短時的垂直觀測數據.垂直觀測塔一般設在城市高樓或高塔,選取1~4 個觀測高度開展臭氧濃度自動連續監測,具備相應條件的城市也較少.近年來,基于差分吸收的激光雷達技術開始應用于臭氧濃度垂直特征的監測,其具有高時空分辨率、實時在線等特點,適用于開展臭氧濃度垂直分布特征的長期觀測[11-14].基于這些垂直觀測技術,一些學者對臭氧濃度垂直特征開展了研究.Zhang 等[3]通過系留艇對上海市5 月的臭氧濃度垂直特征進行了全天分時段的觀測,不同時段臭氧濃度垂直分布具有明顯差異;通過垂直觀測還發現兩次臭氧污染過程中臭氧高空濃度的峰值與邊界層高度變化、風向切變等帶來的污染傳輸有關.鄭向東等[15]利用系留氣艇對北京市冬季近地面邊界層的臭氧分布進行了觀測,發現動力傳輸、O3-NOx-VOCs 所耦合的復雜的化學反應體系是控制邊界層臭氧垂直分布的兩方面因素.Xu 等[16]通過密集的系留氣球實驗并結合地面、遙感、飛機觀測以及化學輸送模型、拉格朗日色散模型等發現,秸稈焚燒輸送、殘留層高濃度臭氧垂直混合等對近地面臭氧濃度有顯著貢獻.Chi 等[14]利用差分吸收雷達對北京市北部郊區秋季的臭氧濃度垂直分布進行了觀測,結果表明,污染期邊界層內的臭氧濃度隨高度上升而增加,而清潔天臭氧濃度垂直分布較為均勻.Klein 等[8]結合垂直鐵塔和激光雷達對巴黎的臭氧濃度垂直分布進行多年研究,發現冬季、夏季臭氧濃度均隨高度升高而增加,但夏季臭氧濃度的垂直變化率低于冬季.Li 等[17]在上海市利用臭氧激光雷達研究傳輸和邊界層過程對近地面臭氧濃度的影響,在一次典型臭氧污染事件中發現,來自內陸城市的低層對流層的富臭氧氣團向下輸送對上海市區地表層臭氧濃度的平均貢獻率可達49.1%.

綜上,現有臭氧濃度垂直特征的研究較少,且觀測時間多局限于個別污染時段,時間分辨率不高,對長時間臭氧濃度垂直分布規律研究不足.因此,本研究于2019 年5-9 月北京市臭氧污染高發期,主要基于差分吸收臭氧激光雷達,并結合城市鐵塔觀測開展臭氧濃度垂直分布的長時間連續觀測,分析污染季北京市臭氧濃度垂直結構及時間變化規律,并探究典型臭氧污染過程中臭氧濃度垂直演變及對近地面臭氧污染的影響,以期為北京市大氣臭氧污染防控提供技術支撐.

1 材料與方法

1.1 觀測點及觀測儀器

本研究臭氧雷達觀測點為北京東南邊界點(永樂店站點),位于北京市東南郊區的通州區永樂店鎮永樂生態公園內(116°47′46.69′′E、39°42′32.75′′N),地處京津冀三地交接處.北京市夏季盛行偏南風,且易導致臭氧污染由南至北輸送[18],該站點有利于表征區域輸送對北京市臭氧的影響.由于臭氧雷達存在一定觀測盲區,低空大氣臭氧觀測缺失,本研究基于垂直鐵塔對0.3 km 以下的臭氧濃度垂直分布也進行了垂直觀測.該垂直鐵塔位于中國科學院大氣物理研究所(116°24′31.12′′E、39°59′20.15′′N),位于京東南永樂店站點西北方向52 km 處,為典型的城市環境點,周邊主要為行政辦公及居民區.鐵塔東北方向1.2 km 處奧體中心站為北京市常規空氣自動監測站,連續開展臭氧自動監測,可作為鐵塔近地面臭氧數據的補充.將鐵塔和奧體中心站點統稱為城區站點.選取北京市臭氧污染多發季開展觀測,具體觀測時間為2019 年5 月1 日-9 月30 日.

本研究中永樂店站點采用的臭氧激光雷達為中國科學院安徽光學精密機械研究所和無錫中科光電技術有限公司共同研制的Lidar-G-2000,該設備基于差分吸收原理,利用臭氧對266、289 nm 這兩個激光波長明顯不同的吸收特性,采用差分吸收算法確定路徑上臭氧濃度,反演得到不同高度臭氧濃度的垂直分布特征[19].臭氧雷達的探測盲區為75 m,過渡區為0.3~0.4 km.臭氧雷達探測的垂直分辨率為7.5 m,時間分辨率為12 min.永樂店站點還采用美國Thermo Fisher 49i 紫外光吸收臭氧分析儀對近地面臭氧進行1 h 分辨率的連續監測;同時,采用芬蘭VAISALA 公司的WXT520 氣象五參數儀、中國愛爾達公司的全相參脈沖多普勒風雷達Airda3000、中國怡孚和融公司的氣溶膠雷達EV-Lidar-CAM 等對近地面氣象參數、風廓線及邊界層高度進行探測.風雷達和氣溶膠雷達的探測高度選取0.05~5 km,垂直分辨率分別為50、7.5 m,時間分辨率均選取為1 h.鐵塔站0.06、0.16 和0.28 km 處裝有法國ESA 公司的O342 M 紫外光吸收臭氧分析儀,時間分辨率為1 h.鐵塔附近奧體中心站的臭氧監測設備與永樂店地面監測設備一致.臭氧自動分析儀,每2 d 進行1 次零點和跨度點校準.所有雷達設備在觀測前1 個月內開展相關光路校準或幾何重疊因子校準,每日至少進行1 次運行參數檢查,每兩周進行一次現場清潔、光路檢查、能量檢查等,嚴格按照相關運行說明書進行質保質控.

1.2 大氣臭氧激光雷達的準確度評價

近地面和垂直鐵塔的常規空氣監測儀均參照國家相關標準定期開展質量保證與質量控制,保證監測數據的準確性和有效性.臭氧雷達作為新興的探空技術,其準確性在多個觀測比對中得到證實[11-12,19],本研究也通過“氣艇探空-雷達標準機-雷達傳遞機-現場雷達”多級溯源體系,將臭氧雷達溯源至標準的紫外吸收法,并通過雷達低層數據與近地面標準方法結果進行比較,評價其數據的準確性.

結果顯示,氣艇探空實驗(探空上限0.8 km)臭氧濃度廓線與臭氧激光雷達標準機測得的臭氧垂直廓線一致性較好,線性相關系數(R)達0.99.臭氧雷達標準機依次溯源至現場機,1.5 km 及以下高度設備之間臭氧反演濃度均呈較好的線性關系,R在0.87以上;2.0~3.0 km 高度時,受高空激光能量衰減、信噪比增加影響,兩臺雷達設備之間的線性程度呈下降趨勢,但線性相關系數整體較好,R在0.71 以上.將觀測期近地面臭氧濃度與雷達觀測的低層——0.3、0.4、0.5 km 高度的臭氧濃度進行相關性和平均濃度值比較分析:近地面臭氧濃度與0.3、0.4、0.5 km 高度雷達觀測濃度的線性相關系數R分別為0.52、0.75、0.79;雷達觀測的0.3 km 高度臭氧平均濃度顯著高于近地面和雷達觀測的0.4、0.5 km 高度臭氧平均濃度,存在測量偏高的可能.綜上,0.3 km 高度雷達測量準確度偏差,可能原因有兩種,一是長時間觀測期間由于光路會產生細微偏差,使得光信號接收不全,0.3 km高度逐漸成為過渡區范圍;二是0.3 km 低層高度易受到較強光能量沖擊,使得探測器處于非線性區,信號反演準確度下降.基于以上評價,觀測期間選擇0.4~3.0 km 的雷達觀測數據進行分析,能較真實地反映大氣臭氧濃度的垂直分布.0.4 km 高度雷達觀測數據與近地面臭氧濃度趨勢及相關性如圖1 所示.

圖1 永樂店站點近地面臭氧濃度與0.4 km 高空雷達觀測數據的時間序列和相關性分析Fig.1 Time series and correlation of ozone concentration at near surface and 0.4 km (observed by lidar) in YLD

2 結果與討論

2.1 5-9 月邊界層高度分析

邊界層高度是影響污染物擴散的主要氣象因子之一[20-22].對觀測期間邊界層高度變化(見圖2)進行分析發現,5-9 月由于氣溫較高,屬于全年邊界層高度偏高時期[22],平均為0.8 km,且5-7 月邊界層高度較8 月、9 月更高,擴散條件較為有利.由圖2 可見:各月份邊界層日變化規律較為一致,均為明顯單峰特征,呈白天高、夜間低的日變化特征.其中,凌晨至早晨氣溫較低,邊界層高度在0.4~0.5 km 之間;隨著日出大氣被加熱,邊界層高度從10:00 開始快速升高;15:00-17:00 達到峰值,8 月、9 月峰值在1.2 km 左右,5-7 月峰值可在1.5~1.7 km 之間;隨后夜間逐漸下降.

圖2 5-9 月永樂點站點邊界層高度的日變化情況Fig.2 Diurnal variations of boundary layer height of YLD during May to September

2.2 5-9 月臭氧濃度垂直分布及其月變化特征

永樂店站點近地面、0.4~3.0 km 臭氧濃度的垂直分布如圖3 所示.由圖3 可見:5-9 月近地面至邊界層中上層(0~0.6 km)的臭氧濃度隨高度升高而增加,與以往北京市[14,23-24]及上海市[3]和歐美城市[8-9]的結果基本一致;邊界層中上部(0.5~0.6 km)為臭氧濃度最大區域,峰值濃度約為近地面臭氧濃度的1.3~1.7 倍;0.6~1.5 km,臭氧濃度持續隨高度的升高而降低;1.5~2.3 km 的高空,臭氧濃度相對穩定;2.3~3.0 km 臭氧濃度則隨高度升高而緩慢增加,可能受到自由大氣向下的垂直輸送影響.不同月份的臭氧濃度垂直分布特征較為相似,但在光化學作用最強烈的6 月,邊界層中上層臭氧峰值濃度與近地面的差異略小于其他月份,與在北京市發現的“夏季型”臭氧廓線特征[25]一致.6 月在0~3.0 km 高度的臭氧濃度均高于其他月份,且在1.8~2.3 km 高度臭氧濃度也隨高度的升高而緩慢增加,成為臭氧濃度次高層,與He 等[26]在深圳臭氧高污染季的研究結果相似.

圖3 夏季永樂店站點臭氧濃度的垂直分布情況Fig.3 Vertical distribution of ozone in YLD in summer

北京市城區站點近地面至0.3 km 臭氧濃度垂直分布如圖4 所示.由圖4 可見,5-9 月城區站點近地面以及0.06、0.16 和0.28 km 高度臭氧濃度均隨高度的升高而增加,可進一步補充印證永樂店站點邊界層中部以下臭氧濃度的垂直變化.0~0.06 km 臭氧濃度增加最迅速,與北京市近地面NOx相對飽和狀態下NOx對臭氧的抑制作用有關[27].

圖4 夏季城區站點0.3 km 以下臭氧濃度垂直分布情況Fig.4 Vertical distribution of ozone below 0.3 km at the urban site in summer

臭氧濃度與NOx、VOCs 及臭氧的動態轉化有關.研究表明,城市近地面VOCs 和NOx濃度高于上空[28-30],隨著高度的增加,臭氧敏感性由VOCs 控制向NOx控制轉化[10,31].北京市臭氧污染季,邊界層中上層為臭氧濃度峰值區,推斷該高度VOCs/NOx(二者濃度比)更有利于臭氧生成,同時也可能與其易受區域污染輸送影響等有關[23,32].同時邊界層內臭氧受近地面生成影響較為顯著,近地面臭氧濃度最高的6 月,整個邊界層內臭氧濃度均為最高,且梯度變化率減小.

2.3 臭氧濃度垂直分布的日變化特征

由圖5 可見:邊界層內0.4~1.0 km 高度與近地面臭氧濃度的日變化基本一致,均呈午后單峰分布特征,與其他城市研究結果[33]一致;但近地面臭氧濃度日變化幅度較大,具有更顯著的谷值和峰值.00:00-06:00,臭氧濃度處于全天低值水平,邊界層內臭氧濃度變化趨勢一致,呈緩慢下降趨勢,近地面臭氧無生成效應且受NO 消耗作用,濃度明顯低于高空濃度;0.4~1.0 km,夜間基本處于殘留層內(夜間穩定邊界層上部的中性層結,在日出前后被打破,可能存在污染物向下輸送影響)[34],臭氧濃度垂直方向混合較為均勻,濃度在86~115 μg/m3之間,其中0.6 km 臭氧濃度略高.06:00-07:00 早高峰時段,機動車排放出大量NO 使得近地面臭氧快速消耗且濃度達到谷值,然后隨著NO 向上擴散,上空的臭氧濃度也達到谷值,時間略晚于近地面.上午時段,1.0 km 以下的臭氧濃度不斷升高,且近地面臭氧濃度上升最早、幅度最大,受光化學反應加強及殘留層中臭氧向下混合共同作用[21].14:00-17:00 臭氧濃度達到峰值,期間臭氧濃度垂直梯度變化也由正梯度轉為負梯度,近地面濃度高于高空濃度,體現出近地面光化學生成是午后臭氧峰值形成的主要原因.18:00 開始,邊界層內臭氧濃度均開始迅速下降,近地面臭氧濃度下降較快且再次低于高空,0.4~1.0 km 臭氧濃度基本隨高度增加而降低,但垂直遞減率較小.2.0 km 高空臭氧濃度受近地面排放影響相對較小,其濃度則較為穩定,在70~84 μg/m3范圍波動,濃度最低時刻為03:00,最高時刻為20:00,體現背景濃度水平.

圖5 永樂店站點典型高度上臭氧濃度的日變化特征Fig.5 Diurnal variations of ozone at typical altitudes in YLD

由圖6 可見:02:00、07:00 和22:00,0.6 km 以下臭氧濃度均呈隨高度的升高而增加的趨勢,且07:00早高峰時NO 排放最強,對應正梯度變化率最大;12:00 及16:00,邊界層充分發展,光化學作用增強,近地面臭氧不斷生成積累,使得0.6 km 以下臭氧濃度變化梯度減小,峰值時期臭氧濃度垂直變化由正梯度轉為負梯度.0.6~1.0 km 的邊界層內,受地面臭氧及前體物積累輸送影響降低,臭氧濃度始終隨高度的升高而降低,且垂直變幅減小.邊界層以上的臭氧濃度基本穩定在較高水平,高于早晚近地面濃度.臭氧濃度垂直分布的日變化進一步反映出近地面臭氧的生成和消耗反應活躍;近地面排放的NOx、VOCs 等前體物在午后通過光化學反應不斷生成臭氧并積累,對整個邊界層內臭氧濃度均有顯著貢獻;而夜間殘留層臭氧濃度高于近地面,可能為翌日白天臭氧濃度提供較高的儲備,這在以往研究[21,35-36]中也得到印證.

圖6 永樂店站點典型時刻臭氧濃度垂直廓線Fig.6 Vertical distribution of ozone at typical hours in YLD

通過城區觀測結果,分析城區0.3 km 以下臭氧濃度的日變化特征.由圖7 可見:城區站點全天近地面以及0.06、0.16、0.28 km 高度的臭氧濃度日變化趨勢一致,且垂直分布始終呈隨高度的升高而增加的特征.其中,09:00 臭氧濃度上升期間,垂直差異減小;15:00-18:00 峰值期間,0.06、0.16、0.28 km 高度的臭氧濃度較為接近,均高于近地面臭氧濃度,與永樂店站點午后近地面濃度更高有所不同.以往研究[37]表明,永樂店站點VOCs 濃度更高,推斷永樂店近地面臭氧的局地生成強度高于城區,導致峰值期間臭氧濃度垂直分布差異.

圖7 城區站點0.3 km 以下臭氧濃度垂直分布的日變化規律Fig.7 Diurnal variations of ozone at different altitudes below 0.3 km at the urban site

2.4 典型臭氧污染過程

2.4.1 2019 年6 月22-28 日臭氧污染過程分析

2019 年6 月22-28 日,出現了連續一周的臭氧污染過程,臭氧日最大8 h 平均濃度分別為184、256、261、261、260、244、184 μg/m3.從氣象條件來看,連續多日高溫,最高溫在32~36 ℃之間;天氣晴或多云,直至28 日發生降水;風向以偏南風為主,且風速較小,午后至夜間風速一般有增加趨勢;中等濕度水平,每日最高相對濕度在45%~60%之間.而強輻射、高溫和中等相對濕度是臭氧生成的有利條件[22,38].邊界層高度具有典型的日變化規律,白天對流邊界層發展旺盛,最高近3 km,夜間邊界層顯著降低,最低不足0.5 km.此次污染過程期間,臭氧近地面及垂直濃度、氣象條件、邊界層高度等演變如圖8 和圖9 所示.

圖8 2019 年6 月22-28 日永樂店站點近地面臭氧及氣象因子時間序列Fig.8 Time series of meteorological parameters and ozone in YLD from June 22nd to 28th,2019

圖9 2019 年6 月22-28 日永樂店站點臭氧濃度垂直分布情況Fig.9 Vertical distribution of ozone in YLD from June 22nd to 28th,2019

從近地面臭氧濃度可知,2019 年6 月22-28 日連續7 d 午后均出現臭氧污染峰值,峰值時刻一般在15:00-18:00 之間,24 日峰值出現時間較早為13:00,而28 日峰值出現時間較晚為19:00.值得注意的是,多日夜間至凌晨臭氧濃度均未徹底消耗,部分夜間還出現臭氧小高峰值,其中25 日00:00 臭氧峰值濃度達166 μg/m3.臭氧雷達的垂直觀測顯示,6 月23-27 日午后邊界層內尤其是低空1.0 km 以內臭氧濃度顯著升高,與近地面臭氧濃度監測結果一致;臭氧高污染日的翌日凌晨,0.7~1.5 km 高空臭氧濃度明顯高于0.5 km 以下的低空,反映出低空臭氧逐漸消耗,而高空仍存在前一日的較高濃度殘留.翌日上午,臭氧污染殘留隨著邊界層抬升逐漸混合至近地面,如25日和27 日上午臭氧雷達可見明顯垂直向下傳輸,這導致當日上午臭氧濃度上升加速或峰值升高,對午后臭氧高濃度有顯著貢獻[26,36,39].24 日晚上至25 日凌晨,近地面臭氧濃度出現明顯高值,一般夜間臭氧難以局地生成.從垂直分布可發現,24 日23:00-25 日01:00,0.5~1.0 km 高度出現了臭氧高濃度層;此時1.0 km 以下西南風明顯加強(見圖10),高于上部風速,具有夜間低空急流特征[40],近地面亦出現了溫度小幅上升、相對濕度上升被抑制的波動.Banta 等[41-44]研究發現,低空急流的慣性振蕩易造成臭氧或顆粒物發生強烈的平流或垂直輸送,珠三角地區61%的夜間臭氧濃度上升可歸因于低空急流影響[44],因此此次整層臭氧濃度次峰的出現也與此有關.

圖10 2019 年6 月24-25 日永樂店站點風廓線變化Fig.10 Vertical profiles of winds in YLD from June 24th to 25th,2019

2.4.2 2019 年7 月2-4 日臭氧污染過程分析

2019 年7 月1-4 日,臭氧日最大8 h 平均濃度分別為150、181、207、256 μg/m3.從氣象條件來看,連續多日受到周期性北轉南風影響,具有山谷風特征,最高溫在33~37 ℃之間,日最高相對濕度在40%~70%之間.邊界層整體較高,7 月1-2 日邊界層高度持續維持在1 km 以上,最高可達3.5 km;3-4 日邊界層高度晝夜變化明顯,變化范圍為1.0~4.0 km.此次污染過程期間,臭氧近地面及垂直濃度、氣象條件、邊界層高度等演變如圖11 和圖12 所示.

圖11 2019 年7 月1-4 日永樂店站點近地面臭氧及氣象因子時間序列Fig.11 Time series of meteorological parameters and ozone in YLD from July 1st to 4th,2019

圖12 2019 年7 月1-4 日永樂店臭氧濃度垂直分布Fig.12 Vertical distribution of ozone in YLD from July 1st to 4th,2019

近地面臭氧濃度變化顯示,此次污染過程特點為每日臭氧濃度峰值持續時間較長,呈開始早、結束晚的特征.2019 年7 月1 日、3 日、4 日的中午至翌日凌晨,臭氧濃度連續在100 μg/m3以上的時間分別達17、15、17h.

7 月1 日,白天偏北風為主,午后臭氧濃度有所升高,但未出現明顯積累;17:00 以后,邊界層內出現明顯風切變(見圖13),由偏北風轉為偏南風且風速增大,即使在晚高峰較高NO 排放情況下,邊界層內臭氧濃度仍呈上升趨勢.Ma 等[36]在北京市南郊開展的臭氧污染過程垂直觀測結果表明,偏南風的風向切變可帶來臭氧污染氣團的輸入;且風速差異切變可誘發強的下行對流,強自由對流可加重臭氧污染[21],將殘留層中的高濃度臭氧帶到低層.7 月1 日夜間至7 月2 日上午,地面和1 km 以下高空臭氧濃度持續較高,且2 日00:00-01:00 在0.5~0.7 km 高度臭氧濃度出現小幅高值帶,可能與西南風切變(見圖13)導致的水平、垂直輸送有關.類似過程也在7 月3 日夜間至7 月4 日凌晨出現,且低空臭氧濃度明顯較高,為夜間顯著的貼地傳輸.而7 月3 日上午、4 日20:00-23:00 均觀測到臭氧傳輸沉降現象,導致地面臭氧濃度迅速上升,也是臭氧污染時段加長的原因之一.研究[45-46]表明,除臭氧外,其前體物也存在普遍的區域間傳輸現象.如Wang 等[47]對北京市夏季臭氧及前體物傳輸影響的研究表明,受大氣化學壽命及二次氧化生成影響,NOx的區域傳輸效率不如VOCs,且傳輸而來的含氧VOCs 更為豐富,對于臭氧生成主要受VOCs 控制的北京市[6]來說,會進一步促進臭氧的生成積累.

圖13 2019 年7 月1-4 日永樂店風廓線變化Fig.13 Vertical profiles of wind in YLD from July 1st to 4th,2019

3 結論

a) 5-9 月,北京東南郊區永樂店的臭氧濃度垂直分布呈1.5 km 以下臭氧濃度隨高度增加呈先增后降的特征,邊界層中上部(0.5~0.6 km)為臭氧濃度最大區域;1.5~3 km,臭氧濃度相對穩定或隨高度增加緩慢上升.臭氧濃度最高的6 月,其濃度垂直梯度變化率略小于其他月.

b)邊界層內臭氧濃度與近地面臭氧濃度的日變化基本一致,均呈午后單峰分布特征;但近地面的臭氧濃度波動幅度大,具有更低的早間谷值和更高的午后峰值.受近地面NO 的滴定作用,在0.6 km 以下,夜間至早晨臭氧濃度均為隨高度增加而升高的趨勢.午后峰值期間,邊界層內臭氧濃度垂直分布呈隨高度升高而降低的特征,體現出午后近地面光化學生成是臭氧升高的主要原因,且對整層臭氧濃度升高均有貢獻.夜間高空臭氧濃度高于近地面,可為翌日白天的臭氧濃度提供較高的背景.

c)臭氧污染形成受本地生成和區域傳輸共同影響.污染過程中,午后有利氣象條件下充分的光化學生成使得近地面和邊界層中部以下臭氧濃度均明顯上升,驅動午后臭氧峰值發生.部分夜間殘留層可見明顯臭氧污染層,并于翌日上午向下傳輸.臭氧存在明顯的水平和垂直傳輸影響,夜間低空急流、風向的切變及持續偏南風等可將污染地區的臭氧及前體物傳輸沉降至北京.強化本地前體物控制及區域聯防聯控,實現邊界層內臭氧濃度整體降低對臭氧污染治理至關重要.

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