石墨/4H碳化硅納米多孔陣列光陽極的制備及其光電催化性能研究

摘 要： 為提高4H碳化硅（4H Silicon carbide，4H-SiC）納米材料的光電催化性能，采用兩步陽極氧化法制備了4H-SiC納米多孔陣列（Nanoporous array，NA），并通過高溫退火制備石墨/4H-SiC NA光陽極；通過掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜儀、高分辨多功能光譜儀和電化學工作站對石墨/4H-SiC NA光陽極的形貌、結構和性能進行了表征。結果表明：陽極氧化法能夠刻蝕出納米多孔，有效提高了4H-SiC的比表面積，同時增強了電解液與材料的接觸面積；經(jīng)過退火處理后，4H-SiC NA光陽極表面含有分散的石墨；在光照和暗場條件下石墨的存在增強了光生載流子的分離效果，經(jīng)過優(yōu)化的4H-SiC NA光陽極在光功率100 mW/cm2的模擬太陽光照條件下，相對于可逆氫電極（Reversible hydrogen electrode，RHE），其光電流密度在1.23 V達到4.72 mA/cm2，相比4H-SiC NA光陽極提升了4.14 mA/cm2。該論文結果研究為提升基于4H-SiC材料的光電催化制氫性能提供了一種新思路。

關鍵詞： 4H-SiC；納米多孔陣列；光陽極；石墨；光電催化

中圖分類號： TM914.4

文獻標志碼： A

文章編號： 1673-3851 （2024）11-0801-08

引文格式：裴巖，王蓉，崔燦，等. 石墨/4H碳化硅納米多孔陣列光陽極的制備及其光電催化性能研究［J］. 浙江理工大學學報（自然科學），2024，51（6）：801-808.

Reference Format：" PEI Yan，" WANG Rong，" CUI Can，et al." Preparation and photoelectrochemical performance of graphite/4H silicon carbide nanoporous array photoanodes［J］. Journal of Zhejiang Sci-Tech University，2024，51（6）：801-808.

Preparation and photoelectrochemical performance of graphite/4H silicon carbide nanoporous array photoanodes

PEI Yan1， WANG Rong2a， CUI Can1， XU Lingbo1，2b

（1.School of Science， Zhejiang Sci-Tech University， Hangzhou 310018， China; 2a.Advanced Semiconductor Research Institute; 2b.Key Laboratory of Wide Bandgap Power Semiconductor Materials and Devices in Zhejiang Province， Hangzhou Global Scientific and Technological Innovation Center， Zhejiang University， Hangzhou 311200， China）

Abstract：" To enhance the photoelectrochemical performance of 4H silicon carbide （4H-SiC） nanomaterials， a two-step anodic oxidation method was employed to prepare a 4H-SiC nanoporous array （NA）. Subsequently， high-temperature annealing was applied for the fabrication of graphite/4H-SiC NA photoanodes. Then， the morphology， structure， and performance of graphite/4H-SiC NA photoanodes were characterized through scanning electron microscopy， transmission electron microscopy， X-ray photoelectron spectrometer， high-resolution multifunctional spectroscopy and an electrochemical workstation. The results indicate that anodic oxidation can etch out nano-pores， effectively increasing the specific surface area of 4H-SiC， while enhancing the contact area between the electrolyte and the material; after annealing， the surface of 4H-SiC NA photoanodes contains dispersed graphite. Under both light and dark conditions， the presence of graphite enhances the separation of photogenerated charge carriers， and the optimized 4H-SiC NA photoanodes achieve a photocurrent density of 4.72 mA/cm2 at 1.23 V versus the reversible hydrogen electrode （RHE） under simulated solar illumination with a light power of 100 mW/cm2， representing an enhancement of 4.14 mA/cm2 compared to 4H-SiC NA photoanodes. This paper provides a new approach for improving the photoelectrochemical （PEC） hydrogen production performance based on 4H-SiC materials.

Key words： 4H-SiC; nanoporous array; photocathode; graphite; photoelectrochemical

0 引 言

化石燃料是地球上的重要資源之一，近幾個世紀以來，化石燃料的開發(fā)和利用推動了全球工業(yè)的飛速發(fā)展，但也造成了環(huán)境惡化和能源枯竭等問題［1］。隨著資源的開采程度逐漸加深，提取化石燃料所需的成本也不斷增加，這使得化石燃料變得越來越昂貴和不可持續(xù)，因此尋找清潔和可再生能源變得至關重要。氫氣作為清潔和可再生能源具有十分優(yōu)異的特性，在燃燒釋放能量的同時副產物只有水蒸氣，是一種環(huán)境友好的能源。目前，太陽能驅動的光電催化水分解制氫技術在全球能源危機的背景下備受關注，該過程借助半導體材料將太陽能轉化為化學能，進而將水分子分解為氫氣和氧氣。自1972年［2］日本學者在光電催化分解水方面的開創(chuàng)性工作以來，科學家們在光電催化領域已經(jīng)進行了眾多探索，各種半導體材料，如TiO2［3］、α-Fe2O3［4］、ZnS［5］、BiVO4［6］和SrTiO3［7］等，已被廣泛開發(fā)用于光催化水分解。理想的用于水分解的半導體應具有大于1.23 eV的帶隙和適當?shù)难趸€原電位［7］。制備具有優(yōu)異的光吸收能力、高載流子遷移率、高穩(wěn)定性和低載流子復合速率的半導體光電極對于高性能的光電催化水分解至關重要［8］。在半導體家族中，SiC具有高載流子遷移率、高穩(wěn)定性和優(yōu)異的抗輻射等特性，適合應用于高溫、高腐蝕性和電子輻射環(huán)境中，因此在眾多光電極中成為有競爭力的候選者［9］。

Lauermann等［10］證明6H-SiC能夠被應用于光電催化，制得的6H-SiC光陽極在光功率400 mW/cm2的模擬陽光照射下具有0 V vs RHE的初始電位，1.23 V vs RHE電位下的光電流密度達到了0.17 mA/cm2。雖然SiC材料已被證實能夠應用于光電催化反應，但光電極的高光電催化性能通常受到內部的高光生載流子復合率的限制［11］。在眾多光電極修飾策略中，異質結構能夠有效降低載流子的復合率［12］，因此研究人員越來越傾向于通過設計異質結構來改善SiC光陽極的光電催化性能。Jian等［13］將3C-SiC和p型NiO納米團簇相結合形成異質結構，異質結促進了光生載流子的分離，制得的光電極在光功率100 mW/cm2的模擬陽光照射下具有0.20 V vs RHE初始電位，并在0.55 V vs RHE電位下獲得1.01 mA/cm2的光電流密度。此后，該團隊［14］將3C-SiC的塊狀結構改變?yōu)榧{米多孔3C-SiC光陽極并與Ni：FeOOH共催化劑耦合，在光功率100 mW/cm2的模擬陽光照射下實現(xiàn)了1.23 V vs RHE處2.30 mA/cm2的光電流密度。此外，4H-SiC NA光陽極的高光電催化活性已經(jīng)得到證明［15］。盡管關于SiC異質結構修飾策略的研究已經(jīng)取得了重大進展，但尋找其他耦合材料仍十分必要。石墨烯（Graphene）是碳的同素異形體，碳原子以sp2雜化鍵合形成單層六邊形蜂窩晶格，利用石墨烯這種晶體結構可以構建富勒烯（C60）、石墨烯量子點、碳納米管、納米帶、多壁碳納米管和納米角等［11］。堆疊在一起的石墨烯層形成石墨，層間通過范德華力保持在一起，晶面間距約為0.34 nm。與其他材料相比，石墨烯具有優(yōu)異的電學性能，通常用作光催化的載體材料以及改性基底材料［16］，可以有效提高催化活性，目前石墨烯和石墨可以通過硅碳化物的熱分解來制備［17］。

本文選擇4H-SiC NA光陽極進行研究，采用不同的真空退火條件制得石墨含量不同的石墨/4H-SiC NA光陽極，并通過各種表征手段系統(tǒng)分析石墨/4H-SiC異質結構對光陽極光電催化性能的影響。為采用石墨/4H-SiC異質結構提升光電催化性能奠定理論依據(jù)，同時也為微納結構4H-SiC的應用提供了參考實例。

1 實驗部分

1.1 實驗材料與試劑

暴露面為（0001）的N摻雜4H-SiC單晶片購自杭州乾晶半導體有限公司，40.0%氫氟酸（HF）、30.0%過氧化氫（H2O2）、99.7%乙醇（C2H5OH）、99.5%丙酮（C3H6O）和99.0%無水硫酸鈉（Na2SO4）均購自國藥集團化學試劑有限公司。

1.2 石墨/4H-SiC NA光陽極的制備

納米多孔陣列采用陽極氧化法制備，具體方法如下：將清洗后的4H-SiC切成1.5×0.5 cm2（長×寬）的小片，將小片依次用丙酮、乙醇和去離子水超聲波清洗10 min，去除樣品表面的沾污；將清洗后的小片在體積比為1∶1的氫氟酸和乙醇的混合溶液中浸泡2 min以去除樣品表面的氧化物；將清洗好的小片放置于氫氟酸、乙醇和雙氧水的體積比為3∶6∶1的刻蝕液中，4H-SiC小片為陽極，石墨電極為陰極，對4H-SiC C面進行刻蝕。

用紫外光輔助的3 V恒定電壓陽極氧化10 min以去除蓋層并刻蝕出納米多孔，通過12 V脈沖電壓（Ton=0.4 s，Toff=0.4 s）陽極氧化4 min以增加多孔的深度；將得到的4H-SiC NA光陽極放于管式爐中真空退火以制備石墨/4H-SiC異質結構，退火溫度分別設置為700、800、900 ℃和1000 ℃，目標溫度的保持時間定為10 min，制得的樣品分別命名為S700-10、S800-10、S900-10和S1000-10；退火溫度設置為1000 ℃，退火時間分別設置為30 min和50 min，將制備的樣品分別命名為S1000-30和S1000-50。

1.3 測試與表征

使用掃描電子顯微鏡（Sigma300，Zeiss）對形貌進行表征（SEM）；使用透射電子顯微鏡（Talos F200X S/TEM，Thermo Fisher Scientific）對形貌和結構進行表征（TEM）；使用高分辨多功能光譜儀（LabRAM Odyssey，Horiba）對多孔結構進行拉曼光譜測試（Raman），使用X射線光電子能譜儀（K-Alpha， Thermo Fisher Scientific）對表面C元素的化學環(huán)境進行分析（XPS）。使用電化學工作站（CS2350H，Corrtest）和光功率100 mW/cm2的氙燈電源系統(tǒng)（CEL-HXUV300-T3，CEAULIGHT）對光電催化性能進行測試，包括：在光照和電壓范圍0～1.5 V vs RHE條件下進行線性掃描伏安（LSV）測試，電壓掃描速率為25 mV/s；在0～1.23 V vs RHE電壓范圍內進行光電流和暗電流測試，電壓掃描速率為25 mV/s；在開關燈照明和1.23 V vs RHE電壓條件下進行瞬態(tài)光電流響應曲線測試，開關燈時間間隔為20 s；在光照和0.5 V vs RHE電壓條件下進行電化學阻抗譜測試，測試頻率范圍為106～1 Hz。光電催化性能測試采用的三電極體系結構示意圖如圖1所示。

2 結果與討論

2.1 石墨/4H-SiC NA光陽極結構表征與分析

圖2（a）為經(jīng)過兩步陽極氧化法刻蝕樣品S1000-50的表面和截面SEM圖像。4H-SiC NA光陽極表面均勻分布著大規(guī)模且排列良好的納米多孔，納米多孔的隨機均勻分布是由于陽極氧化過程中電場在表面的隨機分布，納米多孔直徑則取決于刻蝕時間（見圖2（a）），4H-SiC NA光陽極的粗糙表面能夠有效增加光陽極的比表面積，從而提高光陽極對光的利用率。圖2（b）為S1000-50的截面SEM圖像，從圖中能夠看出：納米多孔陣列的深度約為14 μm，高長徑比的特性能夠增加電解質與材料的接觸面積從而增加催化反應活性位點［18］；垂直排列的納米多孔陣列有利于電解質溶液輸送到納米多孔陣列底部；刻蝕區(qū)域和非刻蝕區(qū)域展現(xiàn)出平滑的界面連接，說明陽極氧化法是一種較溫和的刻蝕方法。

為了直觀表征納米多孔的表面參數(shù)，分別選取S1000-50上連續(xù)的100個多孔和孔壁，使用Nano Measurer軟件對孔徑和孔壁厚度進行統(tǒng)計，結果如圖3所示。由圖3可以觀察到：多孔直徑的主要范圍在15～50 nm，平均孔徑為32.31 nm；孔壁厚度的主要范圍在10～50 nm，平均孔壁厚度為27.74 nm。

為了確認納米多孔陣列在真空退火后納米尺度的變化，分別對S1000-50表面和截面進行TEM表征。首先采用聚焦離子束技術（FIB）得到截面樣品并進行TEM測試，結果如圖4（a）所示，從圖4（a）中可以看出：4H-SiC單晶表面覆蓋著一層厚度在3～5 nm的非晶層，晶格條紋呈無序狀，這是陽極氧化刻蝕造成的；在非晶層以下，可以觀察到長程有序的、晶格間距為0.25 nm的晶格條紋，這是典型單晶4H-SiC的晶面間距。使用金剛刀在樣品S1000-50表面刮取一定量粉末，將粉末置于乙醇溶液中并超聲波分散1 h，得到表面樣品并進行TEM測試，結果如圖4（b）所示。圖4（b）顯示：經(jīng)過真空退火的納米多孔結構表面大部分區(qū)域呈現(xiàn)出無序的晶格條紋，仍有小部分區(qū)域觀察到短程有序，長程無序的晶格條紋，納米尺度晶格條紋的間距約為0.34 nm，與文獻［19］報道的石墨面間距一致。TEM測試結果表明：SiC分子中的Si原子在真空退火條件下升華，殘留的C原子在高溫下排列重組形成石墨。

為了進一步驗證真空退火成功在4H-SiC NA表面生成了石墨，對真空退火前后的納米多孔陣列進行Raman測試并對S700-10、S1000-10和S1000-50進行XPS能譜測試，結果如圖5所示。圖5（a）為4H-SiC NA光陽極和S1000-50的拉曼光譜，由圖5（a）可知：真空退火前后的納米多孔陣列均能夠觀察到4H-SiC位于202、776 cm-1 和978 cm-1處的典型特征峰［20］，說明樣品的主要成分仍為4H-SiC；在S1000-50的拉曼光譜可以觀察到1356 cm-1附近的D峰、1597 cm-1附近的G峰以及2706 cm-1附近的2D峰，這些特征峰均為石墨的特征峰，相對于剝離的石墨烯和石墨的譜線，G和2D譜線明顯變寬和藍移，這是由于4H-SiC真空退火產生的石墨存在大量缺陷和壓縮應變［21］。圖5（b）—（d）為樣品S700-10、S1000-10和S1000-50的C 1s核能級XPS光譜，所有C 1s XPS能譜均經(jīng)過Lorentz-Gaussian函數(shù)背景校正，并擬合為3個峰。從圖5（b）可以看出：樣品的C 1s能級峰均位于282.5 eV和286.5 eV之間，擬合得到的3個峰分別對應SiC、石墨（G）和碳緩沖層（B）的特征峰，最高強度峰以SiC特征峰為基準，結合能為283.7 eV［20］；石墨中碳的結合能為284.7 eV［22］；石墨與4H-SiC之間的緩沖層結構類似于石墨，結合能為285.6 eV［23］；對不同特征峰的含量進行統(tǒng)計，結果顯示S700-10、S1000-10和S1000-50中石墨特征信號的相對含量分別為9.77%、11.88%和12.34%。綜上所述：真空退火在樣品表面生成了石墨，并且石墨的含量與退火溫度、退火時間正相關，在所有真空退火樣品中，S1000-50中的石墨含量最高。

2.2 石墨/4H-SiC NA光陽極光電催化性能測試與分析

圖6（a）為模擬光照（光功率100 mW/cm2）下4H-SiC NA光陽極、S700-10、S800-10、S900-10和S1000-10的LSV曲線，從圖6（a）中可以看出：S1000-10在0～1.5 V vs RHE電壓范圍內光電流密度隨著電壓變大而增加，經(jīng)過退火的樣品在電壓在0.4～1.5 V vs RHE的電壓范圍內光電流密度開始增加，優(yōu)于4H-SiC NA光陽極在0.6～1.5 V vs RHE的范圍內電流密度開始增加。圖6（c）為S1000-10、S1000-30和S1000-50的LSV曲線，從圖中可以看出：S1000-10、S1000-30和S1000-50的光電流密度在整個電位窗口內不斷增加；S1000-50的樣品具有最高的光電流密度。圖6（b）和圖6（d）為模擬光照（光功率100 mW/cm2）下不同樣品的EIS圖譜，圖6（b）和圖6（d）中的插圖為模擬等效電路圖，其中Rs為電解池的溶液電阻，對應于擬合曲線的起始值；Rct為電荷的界面?zhèn)鬏旊娮瑁磔d流子在界面?zhèn)鬏數(shù)碾y易程度，對應擬合曲線的圓弧直徑，Rs和Rct具體數(shù)值如表1所示。結合圖6和表1可以得知：S1000-50具有最小的弧半徑，即2193 Ω的最小電荷界面?zhèn)鬏旊娮瑁M一步證明了LSV曲線所表示的規(guī)律。以上結果表明石墨的存在能夠降低載流子界面?zhèn)鬏旊娮瑁@著提升4H-SiC NA光陽極的光電催化性能，S1000-50具有最強的光電流密度，在本文所采用的實驗方案中，理想的實驗條件為1000 ℃真空退火50 min。

為了分析S1000-50和4H-SiC NA光陽極電流密度在暗態(tài)和光照條件下的變化規(guī)律，進一步對其在-0.20～1.23 V vs RHE范圍內進行LSV測試，結果如圖6（a）所示。在光照條件下，石墨/4H-SiC NA光陽極的光電流在電位達到-0.10 V vs RHE

時開始迅速增加，在1.23 V vs RHE獲得了4.72 mA/cm2的高光電流密度，遠超同等電位下4H-SiC NA光陽極的光電流密度（0.58 mA/cm2）；石墨/4H-SiC NA光陽極的暗電流密度在整個電壓范圍內略高于4H-SiC NA光陽極，表明石墨的存在促進了電荷傳輸，進一步證實了EIS的表征結果。為探究S1000-50的光響應速度和穩(wěn)定性，在1.23 V vs RHE對S1000-50進行開關照明測試，得到的瞬態(tài)光電流響應曲線如圖7（b）所示。圖7（b）顯示：施加光照后樣品的光電流密度迅速增加，說明4H-SiC NA光陽極具有快速的光響應速率；經(jīng)過600 s開關照明后，光電流密度的穩(wěn)定峰值減少了18％，表明光陽極具有一定的穩(wěn)定性。

4H-SiC具有大于1.23 eV的帶隙和適當?shù)难趸€原電位，當多孔陣列受到太陽光輻照時能夠產

生光生電子和空穴，光生電子和空穴在電壓作用下分別被輸送到陽極和陰極參與氧化還原反應，此過程中載流子的高復合率是高性能光電催化光陽極的阻礙之一。圖8為石墨/4H-SiC NA光陽極光生電子空穴和分離示意圖。由圖8可知：石墨/4H-SiC NA光陽極在光子輻射下產生光生載流子，隨后光生載流子傳輸?shù)绞M分中并被快速傳輸?shù)焦怅枠O表面參與催化反應；石墨的窄禁帶寬度使其與4H-SiC的異質結構抑制了光生載流子的復合，降低了光陽極和電解質溶液界面處的接觸電阻，從而提高了4H-SiC NA光陽極的光電催化性能。

3 結 論

本文采用陽極氧化法制備了4H-SiC NA，并在此基礎上通過高溫退火在4H-SiC NA光陽極表面原位生長石墨，并對石墨/4H-SiC NA光陽極的形貌、結構和光電性能進行表征和分析，主要得出以下結論：

a）4H-SiC NA表面形貌表現(xiàn)為納米多孔和納米多孔陣列，納米多孔均勻分布于表面；納米多孔陣列平行排列并且高度定向，具有較高的長徑比。這些特性提升了光陽極的光利用率，能夠增加光陽極與電解液之間的光電催化反應位點。

b）對4H-SiC進行真空退火是一種生長石墨的有效方法，且石墨含量與退火溫度、退火時間正相關。石墨分散在4H-SiC NA表面并與之形成了多個小異質結，異質結構顯著降低了光陽極與電解質節(jié)溶液間的界面?zhèn)鬏旊娮瑁种屏斯馍d流子的復合。

c）石墨的存在顯著提升了4H-SiC NA的光電性能，石墨/4H-SiC NA光陽極在1.23 V vs RHE電壓下的電流密度高達4.72 mA/cm2，相較于對照組提升了4.14 mA/cm2。

石墨作為高導電性的修飾材料附著于4H-SiC納米多孔表面，可以提升光生載流子的分離和輸運效果，從而改善4H-SiC NA光陽極在光電催化領域的光生載流子高復合率問題，為提升微納結構SiC器件的光電性能提供了新思路。

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（責任編輯：廖乾生）