基于瞬態吸收光譜的Sb2Se3載流子復合過程

DOI：10.3969/j.issn.10001565.2025.01.004

摘" 要：了解Sb2Se3中的載流子復合過程對提高其光電性能至關重要.飛秒瞬態吸收光譜（fs-TAS）憑借高分辨率的優點能夠獲得豐富的光學信息，是研究Sb2Se3載流子復合過程的有力工具.本文測得不同激發波長和激發密度下的多晶Sb2Se3薄膜的寬帶瞬態吸收光譜.首先證實在長時間尺度下（時間延遲大于10 ps）探測光為650～1 100 nm激發態吸收信號源于深束縛載流子吸收作用，并將短時間尺度下（時間延遲小于10 ps）探測光為900～1 050 nm激發態信號歸因于淺束縛載流子吸收.通過Sb2Se3的瞬態吸收動力學曲線，提取出其自由載流子壽命和熱載流子冷卻時間：在激發波長為950 nm條件下，自由載流子平均壽命為35.28～54.23 ps，隨著激發密度增加而減小；在激發波長為550 nm和750 nm條件下，熱載流子冷卻時間為0.17～0.48 ps，與激發密度成正比.

關鍵詞：Sb2Se3；載流子復合；瞬態吸收光譜；自由載流子壽命；熱載流子冷卻

中圖分類號：O472""" 文獻標志碼：A""" 文章編號：10001565（2025）01003409

Carrier recombination processes in Sb2Se3 based on transient absorption spectroscopy

FENG Bohao， DANG Wei， MO Anming， DONG Wenxin， LI Zhiqiang， ZHAO Xiaohui

（Hebei Provincial Key Laboratory of Optoelectronic Information Materials， College of Physics Science and Technology， Hebei University， Baoding 071002， China）

Abstract： Understanding the carrier recombination processes in Sb2Se3 is crucial for enhancing its optoelectronic performance. Femtosecond transient absorption spectroscopy （fs-TAS）， with its high-resolution advantages， provides rich optical information and serves as a powerful tool for investigating carrier recombination processes in Sb2Se3. This study obtained broadband transient absorption spectra of polycrystalline Sb2Se3 thin films under different excitation wavelengths and excitation densities. It was first confirmed that the excited-state absorption signals in the 650—1 100 nm range on longer time scales （time delay greater than 10 ps） originated from deep-bound carrier absorption， while the excited-state signals in the 900—1 050 nm range on shorter time scales （time delay less than 10 ps） were attributed to shallow-bound carrier absorption. Through the transient absorption dynamics of Sb2Se3， this study extracted the lifetimes of the free carriers and the cooling time of the hot carriers. Under 950 nm excitation， the average lifetime of free carriers ranged from 35.28 to 54.23 ps and decreased with increasing

收稿日期：20240413;修回日期：20240507

基金項目：

國家自然科學基金資助項目（12275065）；中央引導地方科技發展資金資助項目（236Z4305G）；河北省光電信息材料重點實驗室項目（22567634H）

第一作者： 馮博浩（1999—），男，河北大學在讀碩士研究生，主要從事半導體載流子復合動力學方向研究.E-mail： 13373111085@163.com

通信作者： 趙曉輝（1978—），男，河北大學副教授，主要從事半導體載流子復合動力學方向研究.E-mail： xhzhao@hbu.edu.cn

excitation density. Under 550 nm and 750 nm excitation， the time constant of hot carrier cooling times was in range of 0.17—0.48 ps and was proportional to the excitation density.

Key words： Sb2Se3; carrier recombination; transient absorption spectroscopy; free carrier lifetime; hot carrier cooling

近年來，隨著各個國家和地區相繼提出碳中和政策，清潔能源發電量占比不斷提高，高效率、低成本、無污染的薄膜光伏材料受到了廣泛關注.多晶硒化銻（Sb2Se3）薄膜具有適當的帶隙、較高的吸收系數和無毒性等優點，被認為是一種具有巨大潛力的薄膜光伏材料.經過近十年的發展，Sb2Se3太陽能電池的光電轉換效率從0.66%提高到了10%［1-2］，但仍遠低于其理論值30%［3］.

Sb2Se3太陽能電池的光電轉換效率與其內部的載流子復合過程密切相關.多晶Sb2Se3薄膜的載流子壽命在幾十皮秒量級［4-5］，因此研究其載流子復合過程需要借助亞皮秒時間分辨率的光譜技術，其中，時間分辨和角度分辨的雙光子光電子發射（tr-2PPE）技術可以獲得動量分辨的載流子復合動力學［6-7］.Grad等［6］使用tr-2PPE測得Sb2Se3的部分導帶（價帶最大值上方為1.0～2.7 eV）內的自由電子分布.與tr-2PPE相比，飛秒瞬態吸收光譜（fs-TAS）具有設備成本低、操作簡單等優勢.Wang等［5］利用fs-TAS得到Sb2Se3中熱載流子冷卻時間和自由載流子壽命分別為0.35 ps和23 ps.Singh等［8］分析了多晶與非晶薄膜的載流子復合過程.對于多晶Sb2Se3薄膜，Singh等［8］還測量Sb2Se3熱載流子冷卻時間小于100 fs；自由載流子弛豫到淺束縛態的時間為185 fs；淺束縛載流子復合或弛豫到深束縛態的時間為2.7 ps；深束縛載流子復合時間大于4 ns.Cao等［9］通過對比富Sb和富Se條件下Sb2Se3的瞬態吸收光譜，發現富Se條件下Sb2Se3的平均載流子壽命較長，表明富Se條件制備Sb2Se3可以有效地減少陷阱態的數量.相對于有機-無機雜化鈣鈦礦、銅銦鎵硒（Cu（In，Ga）Se2，CIGS）等薄膜材料，對Sb2Se3載流子復合動力學的研究仍十分有限.

本文利用寬帶瞬態吸收光譜技術詳細分析了Sb2Se3多晶薄膜的載流子復合動力學過程.首先對Sb2Se3瞬態吸收光譜的激發態吸收信號進行歸屬，確定產生的物理機制.根據Sb2Se3薄膜的瞬態吸收光譜，提取載流子復合動力學曲線，并計算了不同激發密度條件下Sb2Se3薄膜的自由載流子壽命.最后，將載流子激發至不同能級位置，計算得熱載流子冷卻時間為0.17～0.48 ps，且隨激發密度增大而增加.

1" 實驗過程

1.1" 樣品制備

研究的Sb2Se3薄膜采用了注射氣相沉積（IVD）法制備，沉積在玻璃襯底上.在沉積之前，

利用機械泵將腔室壓力降到0.1 Pa，然后通過控制氬氣（Ar）氣體的注入量，將腔室壓力穩定在4 Pa.隨后，將Sb2Se3源和玻璃襯底分別加熱到預設溫度470、390 ℃.在沉積過程中，樣品支架在恒定的5 mm/s速度下進行了均勻的往復運動1次.沉積完成后，樣品冷卻至150 ℃，取出腔

室.使用等化學計量比Sb2Se3粉末、2%（質量分數）富Se的Sb2Se3粉末制備了2種Sb2Se3薄膜.無特別說明時Sb2Se3薄膜的富Se質量分數2%.制備的Sb2Se3厚度約為200 nm.

1.2" Sb2Se3薄膜的基本表征

Sb2Se3薄膜的表面形貌通過高分辨率場發射掃描電子顯微鏡（SEM，FEI-Nova NanoSEM 450）測得.在測試時該儀器樣品倉壓強為10-3 Pa，電壓和電子束流的可調節范圍分別為200 V～30 kV、0.3 pA～100 nA.本文研究的Sb2Se3薄膜是由水平生長的納米棒組成，如圖1所示.

Sb2Se3薄膜的XRD衍射峰通過德國Bruker公司的D8 ADVANCE測得.測試波長為Cu的kα線0.154 2 nm，測試模式為掠入射，入射角1°，電壓為40 kV，電流為40 mA.如圖2所示，使用的Sb2Se3薄膜的XRD衍射峰的主要峰位為（120）、（101）、（230）、（240）、（250）和（360），與joint committee on powder diffraction standards cards （JCPDS15-0861）的特征峰一致.XRD圖中主要為（n，k，0）峰，表明（Sb4Se6）n主要沿著石英襯底方向生長.

使用日本Hitachi公司生產的UV-4100測量了Sb2Se3薄膜的紫外可見吸收光譜透射率T、反射率R.由測量的T（λ）和R（λ）計算得出，計算Sb2Se3薄膜的吸光度A，如圖3所示，計算公式為

A=log1-RT.（1）

由圖3可看出Sb2Se3薄膜在激發波長550～950 nm時有較強的吸光度，為測得不同激發波長條件下Sb2Se3瞬態吸收光譜提供了可能.為了計算出精確的帶隙，利用Beer-Lambert定律將吸光度A轉換為Sb2Se3薄膜的吸收系數α，計算公式為

α=A·ln10L.（2）

基于吸收系數α繪制Tauc圖［10］，計算公式為

（α·hν）2=B（hν-Eg），（3）

其中：B為常數；h為普朗克常數；ν為光子能量；Eg為帶隙能量.

將（α·hν）曲線外推到零（如圖4中的紅色虛線所示），將與零軸的交點作為樣品的帶隙值.用此Tauc圖法計算Sb2Se3薄膜的帶隙值約為1.3 eV（波長約950 nm），接近于報道值（1.1～1.3 eV）［11］.

在本文的飛秒瞬態吸收測量中，分別使用了550、750、950 nm 3種波長的泵浦光進行載流子激發.根據Sb2Se3薄膜的吸收系數，可以計算出3種波長的穿透深度分別為26、59、307 nm.波長950 nm的激發光的穿透深度大于Sb2Se3薄膜厚度（200 nm），該波長對應的載流子密度通過以下公式計算：

Nex=E（1-R）（1-e-αL）hνπd22L，（4）

其中：E為入射激光脈沖能量；R為表面反射率；L為薄膜厚度；hν為激光光子能量；α為激光的吸光度系數；d為聚焦在樣品上激光光點的直徑，約300 μm.其余波長激發光的穿透深度均小于Sb2Se3薄膜厚度，對應的載流子密度計算公式為

Nex=E（1-R）（1-e-1）hνπd221α.（5）

根據公式（4）和公式（5）計算光激發載流子密度，結果如表1所示.

2" Sb2Se3薄膜的飛秒瞬態吸收光譜分析

2.1" Sb2Se3薄膜的飛秒瞬態吸收光譜特征

波長為550 nm和750 nm的光子能量分別比Sb2Se3的帶隙Eg（1.3 eV）高出0.95 eV和0.35 eV，所以波長為550 nm和750 nm條件下得到的瞬態吸收光譜可用于分析熱載流子冷卻過程；而波長為950 nm光子能量接近Sb2Se3薄膜的帶隙Eg（1.3 eV），在該波長的激光激發條件下測得的瞬態吸收光譜可以用于分析帶邊載流子復合過程.圖5分別為波長為550、750、950 nm激發Sb2Se3薄膜飛秒瞬態吸收二維光譜圖.圖5中橫坐標表示探測光的波長λ，范圍是700～1 050 nm，基本涵蓋Sb2Se3主要的瞬態吸收信號區域；縱坐標表示探測光脈沖與泵浦光脈沖之間的時間延遲Δt，范圍是0～8 000 ps；等高線表示吸光度變化量ΔA.圖6分別展示了在1、1.8、200 ps 3種典型時間延遲下的飛秒瞬態吸收光譜.

從圖5中可以看出，在短時間尺度上（時間延遲小于10 ps），Sb2Se3的初始瞬態吸收光譜可分為探測光波長700～900 nm和900～1 050 nm 2個光譜區域.在探測光波長700～900 nm的光譜區域內，在激發后負信號瞬間產生，即基態漂白信號，且出現2個漂白信號的波段，分別以720和850 nm為中心.根據Cao等［9］和Yadav等［12］的報道，該區域的漂白帶是由于能帶填充效應導致.在探測光波長900～1 050 nm的光譜區域內，在激發后立即出現正信號，即激發態吸收信號（本文命名為A1信號）.

從圖6可以看出，在激發波長550和750 nm的情況下，時間延遲由1 ps增加至1.8 ps時，波長720 nm處的漂白帶相對于850 nm處的漂白帶衰減更為明顯；而在激發波長950 nm的情況下，2個漂泊帶衰減情況近似相同.實驗結果表明，在激發波長550 nm和750 nm條件下存在熱載流子冷卻過程［8，13］.

在長時間尺度上（時間延遲大于10 ps），Sb2Se3的瞬態吸收光譜表現為2個激發態吸收信號，即探測光波長為700～800 nm和810～960 nm.從圖5可以看出，2個激發態吸收信號的壽命超過8 ns，遠遠高于Sb2Se3的自由載流子壽命［4-5］，因此其應與自由載流子無關.由于本文用到的飛秒瞬態吸收光譜設備測量范圍是0～8 ns，因此使用納秒瞬態吸收設備獲取完整的激發態吸收信號.

2.2" Sb2Se3薄膜的飛秒瞬態吸收光譜信號的歸屬

本文搭建了納秒瞬態吸收系統來測量Sb2Se3在納秒時間尺度的瞬態吸收光譜.使用能量為120 μJ的泵浦光來激發Sb2Se3薄膜，光斑直徑約為4 mm，將單色儀的波長調為600～1 020 nm，每間隔10 nm取1個波長，最終得到43條動力學曲線.隨后將這些動力學曲線繪制為二維光譜圖，如圖7所示.圖7中可以看出Sb2Se3納秒瞬態吸收光譜表現為2個激發態吸收帶，且激發吸收帶的信號持續時間為幾微秒.很明顯納秒至微秒時間尺度的激發態吸收信號應來自深束縛載流子的吸收.將Sb2Se3納秒瞬態吸收光譜與飛秒瞬態吸收光譜（時間延遲大于200 ps，激發波長為550 nm，激發密度為2.56×1019 cm-3）對比（見圖8），兩者激發態吸收光譜外形類似，譜峰位置重合.飛秒瞬態吸收光譜與納秒瞬態吸收光譜的對比表明，Sb2Se3飛秒瞬態吸收光譜中，時間延遲大于200 ps后的激發態吸收信號應來自深束縛載流子.

目前對900～1 050 nm波段激發態吸收信號（A1）的歸屬意見還不統一.例如，廈門大學楊曄團隊［4］認為激發態吸收信號為自由載流子吸收，然而Singh等［8］將激發態吸收信號歸因為淺層捕獲的載流子吸收.為了探究A1帶形成的物理機制，本文還制備了富Se質量分數為0%的Sb2Se3薄膜，其二維飛秒瞬態吸收光譜如圖9a所示.圖9a與相同激發波長（650 nm）、相同激發密度2.69×1019 cm-3下的富Se質量分數2%的Sb2Se3（圖9b）相比，有明顯不同.從1 ps時的光譜圖（圖10a）可以看出，Se質量分數為0%的Sb2Se3薄膜（圖10a中黑線）短時間尺度下的漂白信號明顯減弱，而A1延展范圍更寬且藍移至850～950 nm波長區間.圖10b富Se質量分數分別為0%和2%的Sb2Se3薄膜，在探測光波長分別為900 nm和

1 000 nm處的歸一化動力學對比，可以看出富Se質量分數0% Sb2Se3薄膜的動力學曲線衰減較快.

根據文獻報道Sb2Se3是具有良好晶界的二元化合物，理論上應該表現出較低的缺陷態濃度［14］，然而最近的研究表明Sb2Se3存在復雜的缺陷化學［15］.通過第一性原理計算研究，Sb2Se3材料主要的深缺陷來源于SbSb與VSe［16］.同時文獻報道了在適量富Se環境下制備Sb2Se3薄膜，可以有效減少SbSb與VSe缺陷態的濃度［9，17］.缺陷態濃度是影響紅外區域激發態吸收信號的重要因素［18］.以上實驗結果和文獻報道表明富Se質量分數0%的Sb2Se3薄膜存在更多缺陷，同時A1帶更明顯且延展范圍更寬.所以本文認為探測光波長在900 nm附近的激發態吸收信號更可能來自于淺束縛載流子的吸收.

3" Sb2Se3薄膜的自由載流子復合時間和熱載流子冷卻時間

3.1" 激發密度對Sb2Se3薄膜的自由載流子壽命的影響

由于淺束縛載流子與自由載流子之間可以達到熱平衡狀態，選擇探測光波長在1 000 nm附近的淺束縛載流子信號分析自由載流子的復合過程.為了消除信號噪聲的影響，對激發波長為950 nm的條件下不同激發密度的激發態吸收信號（波長為1 000～1 010 nm）積分求和后給出其動力學曲線，并對其進行雙e指數擬合，從而提取自由載流子壽命.動力學曲線（散點）與擬合曲線（紅線）對比如圖11所示，擬合結果如表2所示.根據擬合結果計算出平均壽命，計算公式為

τ=A1τ21+A2τ22A1τ2+A2τ2.（6）

將不同激發密度下的平均壽命繪制成圖12.Sb2Se3薄膜的自由載流子平均壽命為35.28～54.23 ps.從圖12中可以看出隨激發密度的增加，自由載流子壽命逐漸減小.

3.2" 激發波長和激發密度對Sb2Se3薄膜的熱載流子冷卻的影響

Sb2Se3瞬態吸收光譜中波長為900～1 050 nm的激發態吸收信號在激發后約0.2 ps時到達最大值，如圖12中藍線所示；而波長為850 nm漂白信號到達最大值時間存在明顯延遲，如圖13中紅線所示.本文認為激發態吸收與漂白信號之間的時間延遲應主要來自熱載流子冷卻過程.因此，本文用探測波長965 nm與850 nm的動力學峰值之間時間延遲差衡量熱載流子冷卻時間，如圖13所示.表3列舉了Sb2Se3薄膜在激發波長550、750、950 nm條件下，不同激發密度的熱載流子冷卻時間.可以看出，同一激發波長下，多晶Sb2Se3薄膜的熱載流子冷卻時間隨激發密度的增大而增大，且最大值與最小值之差在0.2 ps內.將不同激發密度條件下熱載流子冷卻時間及平均值繪制成圖14.隨著激發波長增加，多晶Sb2Se3薄膜的熱載流子冷卻時間逐漸減小.需要特別指出，在激發波長950 nm的條件下965 nm與850 nm波長處的動力學峰值仍存在約0.2 ps的時間延遲.波長為950 nm光子能量接近多晶Sb2Se3薄膜的帶隙（1.3 eV），以波長為950 nm的光激發載流子主要布局在導帶底或價帶頂，因此該激發條件下所得到的時間延遲不應歸因于熱載流子冷卻過程.本文認為該時間延遲可能來自載流子的散射過程［19］.扣除載流子散射的影響后，計算出多晶Sb2Se3薄膜的熱載流子冷卻時間為0.17～0.48 ps，且受到激發波長和激發密度影響.

4" 總結

測得了不同激發波長和激發密度下的多晶Sb2Se3薄膜寬帶的瞬態吸收光譜，基于瞬態吸收光譜信息分析了多晶Sb2Se3薄膜的載流子復合動力學過程.對比多晶Sb2Se3薄膜的飛秒-納秒瞬態吸收光譜，將長時間延遲下（時間延遲大于10 ps）的激發態吸收信號歸因于深束縛載流子吸收.通過對比分析富Se質量分數為0%和2%的Sb2Se3瞬態吸收光譜，認為出現在探測光波長為900～1 050 nm的激發態吸收信號（A1）源于淺束縛載流子吸收.擬合了不同激發密度下的瞬態吸收動力學曲線，擬合結果表明Sb2Se3的自由載流子平均壽命為35.28～54.23 ps，且隨著激發密度增加而減小.根據探測光波長為965 nm與850 nm的峰值時間延遲之差，本文計算Sb2Se3熱載流子冷卻時間為0.17～0.48 ps，且與激發波長成反比，與激發密度成正比.

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（責任編輯：孟素蘭）