納米SiO2/鋼纖維改性煤矸石地聚物混凝土性能研究

摘要：為了提高煤矸石地聚物混凝土的力學性能，探索其工程應用潛力，以煤矸石、礦渣為原料制備地聚物混凝土，研究納米SiO2（0～2.5%）和鋼纖維（0～1.25%）單獨及復合摻入對地聚物混凝土力學性能的影響，并用掃描電子顯微鏡觀察了地聚物混凝土的微觀形貌，分析改性機理。結果表明：適量的鋼纖維或納米SiO2摻入均能顯著提高地聚物混凝土的力學性能，兩者混合使用改性效果則更好。在抗壓強度方面，納米SiO2改性煤矸石混凝土優于鋼纖維；在劈裂抗拉和抗折強度方面，鋼纖維改性效果更好。納米SiO2和鋼纖維的復合使用改性效果更好，是由于納米SiO2不僅提高了地聚物凝膠的微密度，而且增強了鋼纖維與基體之間的結合。研究結果豐富了納米SiO2和鋼纖維改性地聚物復合材料性能的知識體系，有助于煤矸石地聚物混凝土的進一步推廣應用。

關 鍵 詞：地聚物混凝土； 鋼纖維； 納米SiO2； 微觀形貌； 改性機理

中圖法分類號： TU528.41

文獻標志碼： A

DOI：10.16232/j.cnki.1001-4179.2025.02.025

0 引 言

隨著人類建筑活動的迅速發展，建材的綠色生產越來越受到人們的關注。傳統的混凝土以普通硅酸鹽水泥為膠凝材料，它的應用為發展現代建筑業奠定了堅實的基礎。然而，每生產1 t水泥會產生0.55～0.95 t二氧化碳^［1］，隨著水泥需求量的持續增加，其生產過程所帶來的環境問題也日益突出。這種對環境的負面影響促使人們開發新型、可持續、低二氧化碳排放的建筑材料^［2-3］。

地質聚合物（地聚物）是以鋁硅材料為主要原料，在堿性條件下通過適當工藝制成的一種新型無機高分子材料^［4-6］，其制備過程中CO2排放量僅為普通硅酸鹽水泥的1/10～1/5^［7］，是一種具有早期強度高、耐高溫、耐久性強等優點的低碳膠凝材料。目前，學者們常用粉煤灰、礦渣、偏高嶺土作為膠凝材料制備地聚物混凝土（Geopolymer Concrete，GPC），也有不少學者采用煤矸石作為膠凝材料制備GPC。煤矸石是煤炭開采過程中所產生的一種廢棄物，占煤炭產量的20%左右^［8］，煤矸石的大量堆存、自燃和重金屬浸出對大氣、土壤和水構成了嚴重的生態威脅^［9］。已有研究表明，煅燒后的煤矸石中含有豐富的無定形硅鋁酸鹽，可作為地聚物的原料制備 GPC^［10］。

由于煤矸石中鈣含量較低，研究者通常會將煤矸石和其他硅鋁原料混合來制備地聚物。如Huang等^［11］將煅燒的煤矸石、高爐礦渣和熟石灰混合制備GPC，其結果表明，隨著鈣含量的增加，地聚合物的強度有所提高。Wang等^［12］在粉煤灰和礦渣混合料中摻入煤矸石粉，發現地聚物的3 d和7 d抗壓強度分別顯著提高了7%～32%和4%～27%，且煤矸石在800 ℃高溫下活性最高。Li等^［13］以研磨和熱處理后的煤矸石與高爐礦渣制成地聚物試件，試驗結果表明，當材料研磨至200目、煅燒溫度為700 ℃時，兩者力學性能表現較好。Zhang等^［14］通過堿性激發劑干粉與煤矸石結合其他硅鋁質原料研制地聚物混凝土，研究不同因素下地聚物混凝土的力學特性，得出了理想煤矸石基地聚物混凝土的適宜含砂率、最佳養護溫度和水膠比。為了提高煤矸石的利用率，需要尋找一種可以有效提高煤矸石地聚物混凝土強度的途徑。

根據以往的研究，納米材料改性和纖維增強是改善地聚物混凝土力學性能的有效方法^［15］。納米材料的加入有助于提高GPC的力學性能，尤其是抗壓強度，這可能與納米顆粒的超微尺寸有關，納米材料可以填充在孔隙中，改善界面過渡區的孔結構，使得GPC的微觀結構更加致密^［16-18］。纖維增強GPC的研究表明，纖維通過橋接基體內部的微裂縫，提高其強度，特別是抗拉強度，有效改善了GPC的脆性^［19］。這兩種材料都能改善GPC的力學性能，但改善的重點不同，如果將這兩種材料復合使用，就有可能制備出性能更優越的GPC。到目前為止，基于納米材料-纖維復合對GPC性能影響的研究成果較少，而針對煤矸石地聚合物（coal gangue geopolymer concrete，CGGPC）的研究更是罕有報道。為此，本文采用納米SiO2（nano-SiO2，NS）和鋼纖維（steel fiber，SF）對CGGPC進行改性研究，旨在探究其對力學性能的提升效果，并分析其改性機理，為提升CGGPC性能提供理論依據。

1 試 驗

1.1 試驗材料

制備CPC所需的膠凝材料采用煅燒煤矸石與高爐礦渣。本次試驗使用的煤矸石是由河北省靈壽縣云石礦產品加工廠生產的一級煅燒煤矸石粉末，其外觀呈灰色，粒徑約18 μm，密度約為2.8 g/cm3，化學成分見表1。使用的礦渣產自河北捷貴礦產品有限公司，S95級，外觀呈白色粉末狀，粒徑約75 μm，密度約為 2.9 g/cm3，具體化學成分見表1，煤矸石與礦渣的燒失量分別為7.9%和0.23%。

氫氧化鈉采用純度為99%的片狀NaOH。水玻璃初始模數為3.17，含水率50%。細骨料采用細度模數2.6～3.0、表觀密度2 635 kg/m3的天然河砂，其性能指標見表2。粗骨料選用粒徑10～20 mm的大卵石和粒徑5～10 mm小卵石，大卵石和小卵石的比例為6∶4，具體物理性能見表2。選用SF和NS作為改善煤矸石地聚物混凝土的材料，相關性能指標如表3和表4所列。

1.2 地聚物混凝土配合比設計

基于筆者團隊以往的研究和大量的預試驗，確定水玻璃模數為1.2，NaOH濃度為12 mol/L，煤矸石與礦渣的比例為6∶4，通過正交試驗確定骨膠比為3.5，水膠比為0.38，砂率為35%。據此制備出煤矸石地聚物混凝土試件作為對照組（F0）。

為研究NS和SF對煤矸石地聚物混凝土性能的影響，共設置了4組試驗組，每組僅用一個變量，NS質量分數為0.5%～2.5%，SF體積分數為0.25%～1.25%，具體含量變化如表5所列，所有21組試驗中，每組試驗的煤矸石含量均為285.06 kg/m3，礦渣的含量均為190.04 kg/m3，骨料的含量均為931.14 kg/m3，砂的含量均為647.07 kg/m3，水玻璃的含量均為191.77 kg/m3，NaOH的含量均為49.93 kg/m3，水的含量均為104.02 kg/m3。

1.3 試件制備流程

試件總制備流程如圖1所示。首先將預先稱量的固體氫氧化鈉置于適當的容器中，隨后緩慢加入水，并用玻璃棒不斷攪拌，確保氫氧化鈉完全溶解，從而得到合適濃度的氫氧化鈉溶液。接下來，按照預定的配合比稱取所需的煤矸石、礦渣、粗細骨料等原材料，將這些材料一同放入攪拌機中，進行3～5 min的攪拌。在攪拌的過程中，緩慢且均勻地撒入SF和NS。最后，將之前配置好的堿激發劑溶液慢慢加入攪拌機中，再進行3 min的共同攪拌。攪拌完成后將混凝土拌合物裝入模具，隨后將模具放置于振動臺上振動2 min，同時使用刮刀去除表面多余的漿體和氣泡，防止它們在混凝土內部積聚。振搗完成后，在試件表面覆蓋薄膜以防止水分蒸發產生裂紋，24 h后進行脫模，常溫養護28 d后進行各類試驗測試，以評估其性能。

1.4 性能測試方法

宏觀力學性能測試的加載方案按照GB/T 50081—2019《普通混凝土力學性能試驗方法標準》執行^［20］?？箟簭姸萬c和劈裂抗拉強度fts測試試樣均為100 mm×100 mm×100 mm的立方體，抗折強度ff測試的試樣為100 mm×100 mm×400 mm的棱柱體。強度值計算如下：

fc=0.95×FA（1）

fts=0.852FπA=0.637×0.85FA（2）

ff=Flbh²（3）

式中：0.95 與 0.85 均為非標準試件換算成標準試件結果時的尺寸換算系數；F為加載曲線中的極限荷載；l，b，h和A分別表示試件的長度、寬度、高度以及面積。

另外采用掃描電子顯微鏡對試樣的微觀形貌進行觀察，為了盡可能完整地保留試件破壞后的微觀結構，所有試驗樣品均取自于劈裂抗拉試驗后的破壞試件，樣品尺寸為3～10 mm。將取得的樣品放置于無水乙醇中浸泡，以阻止其內部的水化反應繼續進行。試驗儀器為Thermo Fisher Scientific的Prisma E型號掃描電子顯微鏡，將樣品用膠帶固定在托臺上，然后將托臺固定在試驗臺上，開始進行微觀結構觀察，選取不同部位、不同放大倍數的圖片進行記錄。

2 結果與分析

2.1 力學性能結果分析

2.1.1 抗壓強度

復合材料改性后的煤矸石混凝土28 d抗壓強度試驗結果如圖2所示。與對照組F0相比，NS組試件抗壓強度隨NS添加量的增加而升高，在1.5%時達到最大值（55.88 MPa），比對照組高出13.6%，超過此摻量，試樣的抗壓強度開始下降。對于SF組，添加SF對抗壓強度有一定的增強作用，摻1.0%時強度達到最大值（54.45 MPa），增強幅度為10.6%，超過此摻量強度反而開始下降。同時可以看出，在CGGPC中摻加NS對抗壓強度的影響比摻加SF更顯著。數據顯示，在CGGPC中加入NS和SF可以協同提高其抗壓強度，且SF摻量為0.75%～1.25%、NS摻量為1.0%～2.0%時最有利于抗壓強度的發展。

2.1.2 劈裂抗拉強度

圖3為復合材料改性后的煤矸石混凝土28 d劈裂抗拉強度結果。數據顯示，NS和SF分別對CGGPC的劈裂抗拉強度有顯著的改性作用。對于NS組，隨著NS摻量的增加，試樣的抗拉強度出現先增加后下降的趨勢，在1.5%時達到最大強度4.52 MPa，比對照組高出20.9%，超過此摻量后，試樣的劈裂抗拉強度呈下降趨勢。對于SF組，在摻量為1%時強度增益最大，為4.20 MPa，較對照組提高了39%，說明SF的加入比NS的加入對劈裂拉伸強度的影響更顯著。NS和SF對CGGPC的劈裂拉伸強度有很好的協同改性作用，特別是當SF摻量為1.0%、NS摻量為2.0%時。

2.1.3 抗折強度

復合材料改性后的煤矸石混凝土抗折強度試驗結果如圖4所示。對于NS組，當摻量為1.5%時，抗折強度達到最大值5.22 MPa，較對照組增加13.73%。對于SF組，當摻量為1%時，最大抗折強度為6.91 MPa，比對照組提高50.54%。由圖像變化可知，SF的加入對抗折強度的影響比NS的加入更明顯。隨著SF和NS含量的增加，SF組達到峰值前的抗折強度增長速度快于NS組。同樣，SF-NS組相較于SF組的強度增長幅度，明顯小于NS-SF組相較于NS組的強度增長，這說明SF摻入對提高基體抗折強度的作用比NS更加顯著。在本次試驗中，SF摻量為0.875%～1.15%、NS摻量為0.85%～1.65%時，對CGGPC抗折強度的改性效果最佳。

2.2 SEM微觀形貌分析

圖5為劈裂拉伸試驗后的SEM圖像。從圖5（a）中可以看出，未摻NS和SF的對照組F0表面孔隙率更高，裂紋寬度更寬。同時，從圖中可以觀察到大量松散的花狀晶體結構，可能是顆粒狀的SiO2晶體和Ca（OH）2。從圖5（b）可以看出，與F0組相比，摻入NS的試驗組其形貌發生了明顯變化，孔隙面積和裂縫寬度都明顯減小，基體變得更加均勻和致密，這使得基體能夠承受更大的應力。此外，水化凝膠表面出現大量片狀晶體，可能是由于NS顆粒尺寸較小，可以作為水化產物的成核點，從而加速膠凝材料的水化反應。

在圖5（c）中可以觀察到SF的橋接裂紋。由于橋接作用，裂縫不會脫離，壓縮狀態下的裂紋擴展受到限制，更好地保持了基體的完整性。然而，不難發現SF與基體之間存在疏松多孔的界面過渡區（interface transition zone，ITZ），隨著SF摻量的不斷增加，結構的整體密度相對較低，并且出現了一定的孔隙。

圖5（d）顯示了加入NS和SF后試件的微觀形貌。與單一摻合料相比，復摻后的微裂紋明顯減少，而且附著在SF表面的水化產物明顯增加，這表明在SF和基體之間形成了良好的粘結。同時，纖維與基體之間的ITZ也變得更加密集，孔數明顯減少。

3 機理分析

3.1 納米SiO2的改性機理

地聚物混凝土內部有大量的孔隙，可以分為4個層次^［21-22］：① 大孔，特征尺寸超過10 μm；② 中孔和微孔，特征尺寸在100 nm至10 μm之間；③ 納米孔，特征尺寸在2～100 nm之間；④ 分子孔，特征尺寸在2 nm以下。大孔隙是由制備過程引起的，仔細控制制備過程可以消除大孔隙，加入NS可以改善其他3種類型的孔隙。

從SEM圖像可以看出小體積的NS能夠填充混凝土中的納米孔隙，起到致密填充的作用，即NS的填充效應^［23］，如圖6所示。另一方面，NS的添加會產生更多的凝膠物質，這些凝膠物質可以填充到基質更堅固的細孔和微孔中，圖7～8顯示即為NS的成核效應和火山灰效應。

納米材料由于其較大的比表面積和較高的比表面能，可以吸附周圍環境的自由相，因此在地聚物的早期反應階段很容易形成“晶體成核效應”，在其周圍形成一層離子富集區域^［24］，如圖7所示。NS的加入會改善地聚物原黏結材料的聚合和水化作用，導致SiO2和AlO4的濃度增加，進而加速聚合過程，生成更多地聚物凝膠，即NS的火山灰效應，如圖8所示。但當NS過量摻入時，其團聚效應占主導地位，會阻礙物質的水化作用，影響納米顆粒的填充效果。

此外，NS提高了單體硅的濃度，進一步促進了體系中多聚體的形成，從而增加了N-A-S-H的平均鏈長，有助于形成更多的長鏈硅酸鹽地聚物，使整體結構更加均勻、穩定、致密，如圖9所示。多余的單體硅還可以填充在分子孔中。

3.2 鋼纖維的改性機理

纖維增強機理如圖10所示，高性能的SF能夠抑制混凝土的開裂，其方式包括纖維橋接、纖維斷裂和纖維拔出^［25］。纖維橋接效應限制了微裂紋的萌生和擴展；當纖維與基體的結合強度不足以抵抗拉伸應力時，就會發生纖維拔出；當拉伸應力超過纖維的抗拉強度時，就會發生纖維斷裂。纖維通過橋接作用攜帶基體中存在的一些應力，并將應力傳遞給基體的其他部分；同時，纖維脫粘、滑動和拉出過程消耗大量能量，有助于基體延展性的提高。

當SF摻量過高時，SF在基體中分布不均勻，導致“團聚現象”，在結構中引入更多的微孔，降低其對混凝土的改善作用，甚至產生負面影響^［26］。

3.3 NS和SF的協同改性機制

力學性能數據顯示，SF的加入在提高混凝土抗壓強度方面不如NS有效，而SF在提高抗拉強度和抗折強度方面明顯優于NS。這可能是由于兩種材料的增強機制不同，SF之所以能在CGGPC中起到強化力學性能的作用，主要是因為CGGPC開裂部分存在纖維橋接，從而提高了試件的力學性能。NS的作用是填充CGGPG中的孔隙，增加三維凝膠的生成，使基體結構更加致密。

兩者一起加入到CGGPC中，SF可以起到橋接作用，在一定程度上減少NS在CGGPC中的團聚，有效分散NS^［27］。分散更充分的NS可以進一步填充各種孔隙，增強CGGPC本身的結構。特別是對于SF與基體之間的ITZ，NS的存在顯著減少了ITZ孔隙，使SF與基體的結合更加緊密，如圖11所示。

在試驗過程中發現，當NS和SF摻量達到一定值時，繼續增加其用量反而會對力學性能的發展產生負面影響，這種現象可能與材料結塊有關。NS摻量過大會導致NS顆粒更難分散，從而降低基體的均勻性，使試樣更容易開裂^［28］。同樣，SF摻量過高會導致其在基質中分散困難。因此，在施加載荷后，它也更容易從結塊部位斷裂，這與力學性能測試結果一致。

4 結 論

在制備煤矸石混凝土的基礎上，研究了NS和SF的單獨添加以及協同作用對其力學性能和微觀結構的影響，得出以下結論：

（1） 適量的SF和NS摻入均能增強煤矸石混凝土的力學性能，將兩種材料復合使用時改性效果更好。

（2） 在抗壓強度方面，NS改性煤矸石混凝土優于SF；在劈裂抗拉和抗折強度方面，SF改性效果更好。推測是由于兩者的作用機制不同。

（3） NS和SF的復合使用改性效果更好是由于NS不僅提高了地聚物凝膠的微密度，而且增強了SF與基體之間的結合。

（4） 由于過多的外加劑摻量會出現“團聚”現象，影響復合混凝土的力學性能，因此在制備過程中應選擇合適的摻量。

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（編輯：胡旭東）

Study on mechanical properties of coal gangue geopolymer concrete modified by nano-SiO2 and steel fiber

ZHOU Yansen¹，XU Zhong¹，LIU Bingbing²，SUN Xiaojing¹，YANG Ruixi¹，YU Haolong¹

（1.School of Environmental and Civil Engineering，Chengdu University of Technology，Chengdu 610059，China； 2.State Key Laboratory of Geological Hazard Prevention and Geological Environmental Protection，Chengdu University of Technology，Chengdu 610059，China）

Abstract： In order to improve the mechanical properties of coal gangue geopolymer concrete and explore its engineering application potential，geopolymer concrete was prepared with coal gangue and slag as raw materials，and the effects of single addition and mix addition of nano-SiO2 （0～2.5%，mass fraction） and steel fiber （0～1.25 %，volume fraction） on the mechanical properties of geopolymer concrete were studied.Further more，the microstructure of geopolymer concrete was studied by SEM to help analyze the modification mechanism.The results showed that the mechanical properties of geopolymer concrete can be significantly improved by adding appropriate amount of steel fiber or nano-SiO2，and the effect was better when the two were mixed.In terms of compressive strength，nano-SiO2 modified effect was better than steel fiber，while in terms of splitting，tensile and flexural strength，steel fiber modification effect was better，presumably due to the different mechanism of action of the two.The combination of nano-SiO2 and steel fiber has better modification effect because nano-SiO2 not only improves the micro-density of geopolymer gel，but also enhances the bond between steel fiber and matrix.The research results enrich the knowledge system of the properties of nano-SiO2 and steel fiber modified geopolymer composites，and guide the further application of coal gangue geopolymer concrete.

Key words： geopolymer concrete； steel fiber； nano-SiO2； microstructure； modification mechanism