氧化鎢憶阻器的制備及其神經突觸特性

摘要： 為了實現憶阻器在神經網絡中的應用，采用磁控濺射技術制備模擬型氧化鎢憶阻器； 在氧化銦錫導電玻璃襯底上依次生長氧化鎢薄膜和銀薄膜，將氧化鎢作為阻變層，氧化銦錫作為底電極，銀作為頂電極； 采用掃描電子顯微鏡和系統數字源表表征制備的氧化鎢憶阻器的結構、 電學性能和導通機制。結果表明： 制備的氧化鎢憶阻器具有優異的突觸性能，阻變機制由銀導電細絲為主導； 將制備的憶阻器用于神經網絡仿真，準確率達到99.11%，與中央處理器的準確率99.31%相近，能夠應用于神經形態的計算。

關鍵詞： 憶阻器； 人工突觸； 磁控濺射； 神經網絡； 神經形態計算

文章編號：1671-3559（2025）02-0278-08

中圖分類號： TN303

文獻標志碼： A

Preparation of Tungsten Oxide Based Memristors and Their Neural Synaptic Properties

QIU Zhicheng1， LI Yang^{1， 2， 3}

（1. School of Information Science and Engineering， University of Jinan， Jinan 250022， Shandong， China;

2. School of Integrated Circuits， Shandong University， Jinan 250101， Shandong， China；

3. Shandong Yunhai Guochuang Cloud Computing Equipment Industry Innovation Co.， Ltd.， Jinan 250101， Shandong， China）

Abstract： To realize the application of the memristor in neural networks， analogue tungsten oxide memristors were prepared by the magnetron sputtering technique. Tungsten oxide and silver films were sequentially deposited on an indium tin oxide conducting glass substrate. Tungsten oxide served as the resistive layer， while indium tin oxide functioned as the bottom electrode， and silver acted as the top electrode. The structure， electrical properties， and conduction mechanism of the prepared tungsten oxide memristors were characterized by using scanning electron microscopy and system digital sourcemeter. The results show that the prepared tungsten oxide memristors have excellent synaptic properties， and the resistive mechanism is dominated by silver conductive filaments. The prepared memristors are used for neural network simulation， and the accuracy reaches 99.11%， which is similar to that of the central processor at 99.31%， indicating that they can be applied to neuromorphic computation.

Keywords： memristor; artificial synapse; magnetron sputtering; neural network; neuromorphic computing

隨著類腦人工智能、 云計算、 5G通信、 智慧醫療和物聯網的出現， 高科技智能社會的發展對能效和處理速度提出了更高的要求^［1-4］， 隨之而來的是對超大計算力的需求變得更加迫切^［5-7］。 在傳統芯片中， 存儲器和處理器是各自獨立并通過數據總線進行連接的， 需要兩者間來回移動數據^［8-11］，因此， 在進行大規模計算時高功耗和內存需求大等問題逐漸顯露， 計算設備很難滿足信息處理的快速發展， 從而使得基于馮·諾伊曼架構的計算機面臨巨大的挑戰^［12-15］。 受到人腦強大的模式識別能力、 靈活的適應性、 深入的理解能力、 豐富的聯想和創造力等本能的啟發， 科研人員將目光聚焦于能夠模擬人腦進行高效處理和學習信息的設備， 而人工突觸能夠模擬其中最重要的部分^［16-18］，即人腦的神經突觸。人工突觸器件是模擬生物神經元之間信息傳遞機制的仿生器件， 其工作原理主要包括突觸前神經元通過化學神經遞質傳遞信號和突觸后神經元通過電位變化響應傳入的信號， 從而實現神經元之間的信息傳遞。 目前主要的晶體管型人工突觸器件有人工突觸、 單端突觸和兩端突觸3類。 模擬型憶阻器作為一種兩端突觸型人工突觸器件， 在實現學習與記憶功能、 高效的數據處理與運算、 低功耗與長壽命以及可擴展性與集成性等方面具有顯著的優勢， 受到了越來越多的關注^［19-20］。此外， 憶阻器具有天然的兩端口形式， 與神經突觸類似， 能夠以簡單的方式實現大規模集成， 并且與之前傳統的互補金屬氧化物半導體工藝（COMS）工藝兼容^［21-24］， 使得憶阻器在人工智能、 神經形態計算以及物聯網等領域具有廣泛的應用前景。

本文中首先制備氧化鎢憶阻器，采用磁控濺射技術和掃描電子顯微鏡對器件截面進行表征； 然后，采用電學測試系統對器件的電學性能進行檢測，通過曲線擬合對憶阻器的阻變機制進行分析； 最后，結合憶阻器的長時程突觸可塑性對手寫數字識別進行仿真，探索其在神經形態計算的應用前景。

1 實驗

1.1 氧化鎢憶阻器的制備

1）依次使用丙酮、 乙醇和去離子水將商用的氧化銦錫（ITO）導電玻璃襯底各超聲處理10 min， 除去ITO導電玻璃表面的雜質和油污。 采用氮氣槍吹干ITO導電玻璃的表面得到干燥的襯底， 并且保證不再接觸任何物品。 采用磁控濺射技術在ITO導電玻璃襯底上制備氧化鎢薄膜和圓孔狀銀電極。 將鎢靶材固定在直流靶上，磁控濺射設備的腔室抽真空到壓強為3×10^-3 Pa后， 分別以體積流量為20、 8 mL/min通入氬氣、 氧氣。在壓強為1.2 Pa的真空環境、 直流功率為80 W的條件下濺射15 min，得到氧化鎢薄膜。

2）得到具有氧化鎢薄膜的ITO導電玻璃后， 在其上覆蓋一個孔徑為0.2 mm的圓孔掩模板。 將銀靶材固定在直流靶上， 磁控濺射設備的腔室抽真空到壓強為5×10^-3 Pa， 并且以體積流量20 mL/min通入氬氣。 在壓強為1.1 Pa的真空環境、 直流功率為40 W的條件下濺射10 min，得到銀電極，完成基于氧化鎢的模擬型憶阻器的制備。

1.2 氧化鎢憶阻器的測試表征

采用Regulus-8100型掃描電子顯微鏡（SEM，日本Hitachi公司）對氧化鎢憶阻器的截面結構和每層薄膜厚度進行表征。采用探針臺和2602B型系統數字源表（美國Keithley公司）組成的測試系統對氧化鎢憶阻器的電學特性進行檢測。

2 結果與表征

2.1 氧化鎢憶阻器的結構與表征

為了驗證以氧化鎢為介質層的憶阻器的阻變性能，對氧化鎢憶阻器的結構和微觀形貌進行表征，結果如圖1所示。圖1（a）為所制備的氧化鎢憶阻器的結構示意圖， 其中圓孔狀銀電極為氧化鎢憶阻器的頂電極，中間為氧化鎢介質層， 最下面為ITO底電極。從圖中可以看出， 氧化鎢憶阻器為典型的三明治結構， 這種結構使得憶阻器的設計相對簡單， 易于制造和集成， 并且能實現直接和高效的電子傳輸， 電路設計相比于由傳統互補金屬氧化物半導體器件搭建更為簡單， 從而降低了能耗。圖1（b）展示了氧化鎢憶阻器截面的SEM圖像。 從圖中可以觀察到， 采用磁控濺射技術制備的氧化鎢薄膜的厚度約為300 nm，并且成膜結構清晰，膜厚均勻，為氧化鎢憶阻器良好的性能提供了保障。

2.2 氧化鎢憶阻器的電學測試

將ITO層接入源表的負極，銀電極接入源表的正極，通過系統數字源表施加掃描電壓、 脈沖電壓等信號測試氧化鎢憶阻器的電學性能，評估其作為人工突觸的特性和功能。

2.2.1 伏安特性曲線

圖2所示為氧化鎢憶阻器的伏安特性曲線、 正向10次電流-電壓掃描曲線和負向10次電流-電壓掃描曲線。在銀電極上施加一系列的掃描電壓（0 V—1 V—0 V—-1 V—0 V）， 設置限制電流為10 mA， 步進電壓為0.05 V， 單點掃描的時間為50 ms， 占空比為80%。從圖2（a）可見：憶阻器初始狀態為高阻狀態，隨著電壓增大逐漸過渡到低阻態（階段1）； 隨后施加電壓逐漸減小，憶阻器的響應電流逐漸減?。A段2）。繼續施加反向電流，器件的響應電流先增大（階段3）后逐漸減小（階段4）。為了驗證氧化鎢憶阻器在模擬神經突觸方面的潛力，對器件分別施加了連續的正向、負向掃描電壓，結果如圖2（b）、 （c）所示。對氧化鎢憶阻器施加10次連續的正向掃描電壓，最大電壓為1 V，從圖中可以看出，隨著掃描次數的增加，憶阻器的響應電流逐漸增大，表明器件的電導逐漸增大。對器件施加10次連續的負向掃描電壓結果顯示，隨著負向掃描次數的增加，器件的響應電流逐漸減小，對應著其電導的逐漸減小。通過正向、負向連續的掃描電壓的測試可以看出，氧化鎢憶阻器電導的漸進式變化過程與生物神經突觸在生物信號刺激下的漸進式促進和抑制過程相似，具有基本的突觸特性。不同于數字型憶阻器的電阻狀態隨施加電壓的增加會發生突變，模擬型憶阻器的電阻狀態隨電壓的增大而連續發生變化，其電流變化較為平緩，電阻在施加不同的掃描電壓時會有所不同，因此模擬型憶阻器具有電阻狀態變化的連續性以及類似于神經突觸權重的功能，更適合于應用于神經網絡及神經形態計算機系統等領域的計算和模擬中。

2.2.2 突觸可塑性

憶阻器的突觸可塑性主要體現在其能夠模擬生物神經突觸在多次神經活動后產生的形態與功能上的持久性變化。脈沖的幅度、 寬度和時間間隔都會對突觸的連接強度產生影響， 也被稱為尖峰參數依賴可塑性。尖峰參數對氧化鎢憶阻器電導響應的影響如圖3所示。脈沖幅度對氧化鎢憶阻器的相應電流的影響如圖3（a）所示， 分別設置了脈沖幅度為0.5、 0.8、 1.0 V， 設置單點脈沖時間為50 ms， 占空比為80%， 連續施加10次脈沖。由圖可見， 隨著施加的脈沖幅度的增加， 氧化鎢憶阻器的響應電流隨之增大。不同脈沖占空比對氧化鎢憶阻器響應電流的影響結果如圖3（b）所示，設置脈沖時間為50 ms，脈沖寬度為20、 30、 40 ms，連續施加10次脈沖。結果顯示，隨著脈沖寬度減小，憶阻器的響應電流也隨之減小。通過調節不同脈沖時間間隔分別為30、 60、 90 ms，設置脈沖寬度為40 ms，連續施加10次脈沖，測試憶阻器響應電流的變化，結果如圖3（c）所示。由圖可以看出，脈沖時間間隔越大，憶阻器的電流響應越小，其原因是脈沖時間間隔的增大使得器件的電導逐漸恢復。上述結果表明，氧化鎢憶阻器具有與生物神經突觸相似的尖峰參數依賴可塑性，為器件提供了多樣的調制方式。

雙脈沖促進（PPF）和雙脈沖抑制（PPD）是神經科學中用于描述神經元突觸反應特性的概念。當給神經元連續施加2個相同的刺激時，如果后一個刺激產生的興奮性突觸后電位大于前一個刺激產生的興奮性突觸后電位，這種現象被稱為PPF。反之，如果后一個刺激產生的興奮性突觸后電位小于前一個刺激產生的興奮性突觸后電位，稱為PPD^［25］。在人工突觸中，也可以用PPF和PPD的概念來對器件的短時程突觸可塑性進行評估。PPF、 PPD的促進或抑制程度δ的量化表達式為

δ=I1-I2I1×100% ，（1）

式中： I1為第1次脈沖刺激后的響應電流； I1為第2次脈沖刺激后的響應電流。

施加2個正向脈沖，脈沖寬度為40 ms，脈沖幅度為1 V，時間間隔為t，計算結果見圖4（a）所示。通過指數方程式對原始數據促進過程進行擬合，

δ=C1 exp-tτ1+C2 exp-tτ2，（2）

式中： C1、 C2為初始促進程度； τ1、 τ2為衰減系數。通過擬合得到τ1、 τ2為別為41.92、 41.91 ms。同理， 施加2個負脈沖電壓， 脈沖幅度為-1 V， 脈沖寬度為40 ms， 脈沖時間間隔為t， 計算結果如圖4（b）所示。 通過擬合得到τ1、 τ2分別為6.69、 182.64 ms， 與生物衰減系數相近。 短時程突觸可塑性是對憶阻器在短時間內對脈沖信號的記憶能力的描述，是研究模擬人類學習能力的關鍵要素之一。

神經系統有2種重要突觸機制， 分別為長時程增強（LTP）和長時程抑制（LTD）。LTP是發生在2個神經元信號傳輸中的一種持久的增強現象， 能夠同步地刺激2個神經元。在刺激重復出現的情況下， 同一刺激所引發的神經元興奮程度會逐漸提高， 從而加強神經傳遞的效果。與LTP相反， LTD是指突觸強度的長時程減弱。在長時間的模式刺激后， 神經元突觸效能會出現活動依賴性降低。LTP和LTD作為突觸可塑性的功能性指標，共同構成了行為依賴性學習記憶的基礎^［26-27］。首先，對氧化鎢憶阻器施加400次連續的正向脈沖，脈沖時間間隔為50 ms，脈沖寬度為40 ms，脈沖幅度為1 V，驗證其長時間突觸可塑性，結果如圖5所示。為了方便進行神經網絡中權重的替換，對電流進行了歸一化處理。

W=I-I_minI_min×100% ，（3）

式中：W為歸一化權重；I為當前施加脈沖所產生的電流； I_min為所有脈沖中最小的電流。如圖5（a）所示： 在施加連續的400次正向脈沖后，氧化鎢憶阻器的響應電流逐漸趨于飽和； 隨后施加負向脈沖，響應電流慢慢減小。氧化鎢憶阻器在長時程促進或抑制測試中表現出了良好的性能。此外，本文中測試了當脈沖幅度不同（0.5、 0.8、 1.0 V）時，施加0.1 V的脈沖電壓獲取氧化鎢憶阻器的衰減情況，結果如圖5（b）所示。由圖可以看出，器件在經過長時間電壓激勵后，表現出較為穩定的保持特性。綜上分析，本文中制備的氧化鎢憶阻器具備長時程突觸可塑性，能夠模擬人類大腦中的學習和記憶過程，為實現神經形態計算奠定了基礎。

2.2.3 阻變機制

為了研究氧化鎢憶阻器中的載流子輸運機制，采用雙對數擬合得到典型的電流I-電壓U曲線，如圖6所示。由圖6（a）可知，空間電荷限制電流擬合的結果可以評估為與歐姆傳導機制一致（擬合斜率約等于1.07）。隨著施加電壓的增加，擬合曲線的斜率增大到1.22，然后快速增大到6.96，導電細絲形成，并隨著電壓降低而最終減小到0.99，符合歐姆傳導機制，導電細絲斷裂回到初始狀態。圖6（b）為負電壓區域的曲線擬合結果，曲線斜率約為1， 隨著電壓向負方向增加，斜率逐漸減小至0.31，最終斜率返回到0.95，證明氧化鎢憶阻器的導通是基于導電細絲機制。

氧化鎢憶阻器的導通機制示意圖見圖6（c）。由圖可知：未施加電場時器件處于初始狀態；當電壓增加到一定值時，電離后的銀離子從底部向上遷移，在電壓的作用下被還原成銀原子，并在底電極側堆積，逐漸形成銀絲。這些銀絲逐漸向銀電極方向生長，最終當銀導電細絲連通了兩端電極時，器件由高阻態轉變為低阻態。隨后，施加反向電壓，形成細絲的銀原子會被氧化并在電壓作用下向銀電極方向移動，導致細絲逐漸斷裂，返回初始狀態。銀導電細絲機制是憶阻器工作的重要原理之一，這一過程使得憶阻器能夠模擬生物神經突觸的某些功能，如學習和記憶過程，成為神經形態計算的基礎。

3 氧化鎢憶阻器在神經形態計算上的應用

基于氧化鎢憶阻器的長時程突觸可塑性，即LTP和LTD，搭建交叉陣列的憶阻器用于神經網絡的分類功能，結果如圖7所示。由圖7（a）可知，實驗所選取的網絡架構包括2個卷積層、 2個池化層，并在最后一個池化層之后設置1個全連接層，以實現對數據的輸出處理。第1個卷積層有32個像素點數為784的卷積核，而第2個卷積層包含64個像素點數為196的卷積核。池化核像素點數被設定為22，步長設為2，由ReLU 函數激活。全連接層包含3 136個輸入神經元以及2層隱藏神經元，其中第1層包含1 024個神經元，第2層包含512個神經元，最后通過10個輸出神經元處理數據。網絡選取了手寫數字MNIST數據集作為分類識別的對象，其中60 000張圖片作為訓練集，10 000張圖片作為訓練集。在實驗中采用電壓脈沖的方式更新憶阻器網絡的電導權重，這一過程實現了將中央處理器網絡的權重映射到憶阻器交叉陣列網絡中，進而轉換為歸一化的電導權重^［28-31］，使得憶阻器的特性能夠被有效利用，實現網絡權重的快速、 精確調整。在權重映射的過程中，首先對中央處理器網絡的權重進行10位量化處理，隨后將量化后的10位數據映射為憶阻器的800個歸一化電導狀態，從而實現了權重信息在2種不同網絡之間的有效轉換?；诨鶢柣舴蚨珊途仃囘\算的形式等效構建交叉陣列，以實現一步操作即可完成的矩陣運算的快速處理。由于神經形態計算具備存算一體的獨特特性，能夠高效地實現分類識別任務的快速計算，因此顯著提高了計算效率和響應速度。在網絡訓練過程中，隨著迭代次數的增加，憶阻器網絡的平均正確率逐步趨于穩定，并最終達到了99.11%，如圖7（b）所示。這一結果與中央處理器網絡的準確率99.31%十分接近，顯示出憶阻器網絡在分類識別任務中的高效性和可靠性。此外，為了驗證憶阻器網絡在不同分類物品上的表現能力，計算并獲得了分類識別的混淆矩陣，如圖7（c）所示。結果表明，基于憶阻器交叉陣列的神經網絡對于手寫數字的識別具有良好的表現。

相比于中央處理器，憶阻器模擬了生物神經元的工作方式，使得人工神經網絡更接近生物神經網絡的工作方式。這種相似性有助于人工神經網絡更好地模擬人腦的功能，完成更高級別的認知和學習任務。同時，憶阻器的集成度、 功耗、 讀寫速度都比傳統的隨機存儲器優越，使得基于憶阻器的神經網絡在性能上更具優勢，能夠執行更快速、 更高效的數據處理和計算。

4 結論

本文中制備的氧化鎢模擬型憶阻器是一種具有良好突觸性能的人工仿生器件。首先，對器件分別進行連續的正向、 負向電流-電壓掃描，模擬實現了神經突觸的權重促進和抑制；然后，對器件的尖峰參數依賴可塑性、短時程突觸可塑性和長時程突觸可塑性進行了測試，結果表明氧化鎢憶阻器具有良好的模擬人腦學習和記憶的特性。此外，通過對器件的I-U曲線進行雙對數擬合，分析了氧化鎢憶阻器的阻變機制，并且繪制了阻變機制圖，結果表明氧化鎢憶阻器I-U曲線擬合符合歐姆傳導機制，是通過導電細絲形成導電通路。結合憶阻器的LTP和LTD性能搭建了憶阻器交叉陣列，并將其應用于神經網絡的分類識別，平均準確率能達到99.11%，接近于中央處理器網絡的準確率99.31%。綜上所述，氧化鎢憶阻器是一種具有類似于生物突觸可塑性的器件，為神經形態計算領域開辟了新的道路，為未來構建集存儲與計算于一體的神經網絡提供了新的思路和可能性，有望推動神經形態計算技術的進一步發展與應用。

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（責任編輯：劉 飚）

基金項目： 國家自然科學基金項目（62005095）

第一作者簡介： 邱志程（1999—），男，江蘇宜興人。碩士研究生，研究方向為憶阻器。E-mail： qzc0313@outlook.com。

通信作者簡介： 李陽（1987—），男，黑龍江牡丹江人。教授，博士，博士生導師，研究方向為憶阻器與柔性傳感器。 E-mail： ise_liy@ujn.edu.cn。