基于低高徑比UASB的硫自養反硝化工藝啟動試驗研究

摘 要：以UASB反應器為研究對象，通過改變進水量、進水硝氮負荷、回流比等控制條件，考察泥法低高徑硫自養反應器的啟動時間。試驗以市政污水廠的缺氧污泥為接種污泥，通過人工配置的硝態氮廢水為試驗用水，以S2O32-為電子供體，以硝態氮去除率和自養去除占比為控制指標。結果表明，水溫在15.8～20.7℃，使用低高徑比為10的UASB反應器進行硫自養馴化，在低進水NO3--N污泥負荷（2±0.03 mg-N/g-VSS/h）、低進水流量（2 L/h）和超大回流量（1000%～2059%）參數運行下，可實現41 d成功啟動。

關鍵詞：高徑比；UASB；硫自養反硝化（SADN）；啟動

中圖分類號：X703 文獻標識碼：A 文章編號：1673-9655（2025）01-00-08

0 引言

氮污染相關的環境問題越來越受到關注，為了進一步降低水中TN的濃度，需要進行深度脫氮。硫驅動型自養反硝化（SADN）是利用化能自養微生物在缺氧條件下， 以還原態硫（S2O32-、S0、S2-等）為電子供體，將氧化態氮還原為氮氣（N2），并生成硫酸鹽的一種工藝[1]。它解決了深度脫氮碳源投加難和成本高等問題，是具有較好應用前景的深度脫氮工藝[2]。

硫自養反硝化細菌生長周期長，對環境變化敏感，容易流失。因此，目前對于硫自養反硝化研究多集中在以不同粒徑硫磺燒結顆粒為電子供體的SADN濾池研究，也有工程化實施案例，例如中科院、中持聯合研發的非依賴碳源型深度脫氮技術，是目前已知國際上規模最大的SADN技術應用工程，該技術在寧晉經濟開發區污水處理廠建設完成規模為4萬t/d SADN濾池，出水TN濃度穩定低于10 mg/L[3]。由于濾池將填料作為微生物載體，使硫自養反硝化菌易持留在濾料表面生長，不僅提高脫氮效率，而且掛膜時間短[4]。宋慶原等采用SADN濾池處理城鎮污水處理廠二級出水，

3 d即可成功掛膜[5]。

采用還原態硫作為電子供體的純活性污泥法SADN工藝，其最大優勢就是電子供體水溶性高，相間傳質速率大，具有極高的反應速率和靈活性[6， 7]。

1985年，Claus 和Kutzner 首次利用硫代硫酸鹽自養反硝化去除工業廢水中的高濃度硝酸鹽并取得較好的脫氮效果。之后，硫代硫酸鹽自養反硝化受到越來越多的關注，并被廣泛用于低C/N 污水脫氮研究。因此，基于還原態硫作為電子供體的SADN工藝已被成功建立于活性污泥、顆粒污泥，甚至生物膜系統研究中，但相比SADN濾池，其多數處于實驗室研究階段，未見工程實例報道，導致很多規模應用層面的問題還未被深刻認知[8]。

目前，泥法反應器的研究多集中在UASB（升流式厭氧污泥床）形式和ABR（厭氧折流板反應器）形式[9]，這兩種反應器主要依靠有效的進水配水系統，即通過進水水流和回流產生的上升流速的提升作用，使污泥處于流化狀態，促使硫單質與反硝化生物膜直接接觸，通過表面結合或胞外酶獲得可溶性的還原性硫/硫化合物[10]。以UASB反應器為例，其反應器的結構非常適合反硝化的反應，UASB反應器由下至上一般包括：進水系統、污泥床區、出水區，反應器內的DO＜0.5 mg/L，具有良好的缺氧環境，為硫自養反硝化反應提供了絕佳的環境條件[11]。Cardoso等[12]分別以單質硫、硫代硫酸鈉、硫化鈉接種同樣的污泥啟動升流式厭氧污泥反應器，實驗結果發現硫代硫酸鈉系統的脫氮效果最好，硫代硫酸鈉系統的反硝化速率分別為硫單質系統的9.5倍、硫化鈉系統的4.5倍。袁瑩等[13]比較了單質硫、硫代硫酸鈉、硫化鈉3種電子供體在3個運行相同的連續流UASB反應器的脫氮效果，研究發現，當進水NO3--N濃度為13 mg/L時，硫代硫酸鈉系統的反硝化效果最好，其反硝化速率為2.88 kg/（m3·d）。

采用UASB反應器的泥法研究或工程應用中，SADN工藝若想達到高效快速啟動，必須滿足的原則是：一是能夠保持大量的活性污泥和足夠長的污泥齡；二是保持廢水和污泥之間的充分接觸[14]。而反應器高徑比是滿足這兩個條件實現穩定啟動的一個重要條件。高徑比一般是指反應器高度與直徑的比值。適當的高徑比可以提高廢水中懸浮顆粒物的沉降效果，通過調節高徑比，可以增加反應器中污泥顆粒的停留時間，使顆粒物有足夠的時間沉降至底部，保證反應器內持有足夠的微生物量。此外，高徑比還會影響反應器內液固分布的均勻性。

實驗室規模研究使用的UASB反應器高徑比普遍偏大，例如Jin Qian等[15]構建了內徑5.0 cm，高度110 cm，有效容積2.0 L的圓柱形UASB反應器，該研究采用Na2S2O3作為電子供體，通過逐步調整硝酸鹽負荷和內循環來調節上升流速方式進行馴化啟動。該研究在第Ⅲ階段76 d左右啟動成功，硝酸鹽去除率穩定保持在94.5%±1.0%，但該研究高徑比高達22，很難實現工程轉化。蘇秀玲[11]在《脫氮型UASB在反硝化處理中的設計和應用》一文中談到在生化脫氮工藝設計時，對硝態氮的濃度遠大于氨氮的污水，推薦選用UASB作為形成缺氧條件的主反硝化反應器。在江西工程實例設計中，單池D=10.5 m，其高徑比（H有效/D）采用1.2，反應區有效高度（H有效）則高達12.2 m。因此，作者在結論中也提到用于脫氮目的的UASB工藝目前還未得到廣泛應用。

SADN工藝普遍存在反硝化速率較低的問題，這是因為硫氧化菌（SOB）生長緩慢，細胞產量低或污泥產率極低，每去除1 kg NO3--N僅產生的0.01 kg VSS，遠低于異養反硝化0.4～0.8 kg VSS污泥產率，因此SADN反應器中的生物量濃度低，啟動馴化周期長[15， 16]。出于工程應用中的施工難度及基建費用限制，實際工程中不可能選用較大的高徑比UASB作為SADN工藝反應器。因此，通過改變進水量、污泥負荷、回流比等控制條件，尋找更加經濟可行的方式，加速純泥法SADN的啟動馴化時間，從而加快推廣該技術的實際應用[17]。

1 材料和方法

1.1 試驗裝置

基于針對泥法SADN工藝采用低高徑比UASB反應器、且采用超大回流比啟動研究不足的現象，本研究構建了主要由UASB反應器（圖1），進水箱、進水泵、回流泵組成的泥法SADN工藝。UASB反應器采用透明有機玻璃制成，設計最大高度2400 mm，三段式柱體通過法蘭連接，根據試驗需要可調整到不同高度（1600 mm、800 mm）。柱體直徑80 mm，最大有效容積為0.012 m3，設計上升流速1 m/h，水力停留時間2.4 h。該反應器由三個部分組成：進水區、反應區和出水區，污泥床層位于反應區內。進水泵分別連接原水水箱和UASB底部進水口。在出水堰口下部設上清液回流口，通過回流泵調節上清液回流比來調節污泥與污水的混合效果。

1.2 試驗方法

為了深入地研究關鍵參數（如高徑比、回流比）對馴化時間的影響，試驗共分三個階段，即第一階段、第二階段和第三階段。三個試驗階段均采用連續運行方式，每個階段的運行參數如下表1所示。

1.3 試驗用水

原水取自位于北京西南某污水處理廠二級處理的二級出水，該廠出水符合《DB 11890—2012城鎮污水處理廠水污染物排放標準》一級A排放標準，即出水CCOD≤20 mg/L、CTN≤10 mg/L、C氨氮≤1 mg/L、CTP≤0.2 mg/L、pH值6～8。試驗配水為向二級出水中加入定量分析純NaNO3、NaHCO3和KH2PO4。為消除NO3-親電能力存在的潛在差異，確保試驗結果的準確性和可靠性，電子供體按照S/N（S2O32--S與NO3--N的質量比）5：1的比例加入定量分析純Na2S2O3，以滿足硫驅動型自養反硝化系統啟動的馴化條件[18， 19]。

1.4 試驗用泥

接種污泥來源于上述城市污水處理廠的缺氧生物池。基于UASB中三個試驗階段中每個階段的反應區體積不同，污泥床的接種高度也不同，分別為1600 mm、1200 mm和400 mm。

三個階段接種污泥通過沉淀濃縮方式，使其MLSS（混合液懸浮固體）達到10 g/L左右，接種前用去離子水洗滌3次；每個試驗階段重新進行接種。三個階段的污泥濃度及接種高度如表2所示。

1.5 分析項目與測定方法

本試驗中水質指標主要監測項目為水溫、DO和ORP，使用便攜式多參數水質分析儀（multi 3630 IDS，WTW，Germany）測量；主要水質分析項目為NO3--N、硫酸鹽濃度，使用分光光度計和Hach（DR3900，Hach，USA）提供的試劑進行測定。每24 h小時監測和測定1次。每次接種時，對混合液體揮發性懸浮固體（MLVSS）和混合液體懸浮固體（MLSS）按照標準方法進行測定NO3--N、硫酸鹽濃度。

污泥中微生物群落結構分析采用高通量宏基因組學技術，從UASB反應器中污泥樣品于-80℃條件下儲存，然后送至南京派諾森基因科技有限公司使用IlluminaMiseq測序平臺進行測序分析。

2 結果與討論

（1）第一階段：高徑比=30、回流比為100%～150%條件下的馴化時間

本階段反應器高徑比=30，運行水溫21.6～25.6℃，進水流量為5 L/h。進水硝氮負荷在0～12 d最初為3.48±0.77 mg-N/g-VSS/h，隨著硫自養菌富集，產氣量增大，從13～45 d進水硝氮負荷降至2.28±0.26mg-N/g-VSS/h，在46～76 d穩定在1.56±0.04 mg-N/g-VSS/h。0～41 d回流比為100%，上升流速為1.99 m/h；隨著微生物絮體體積逐漸增大，42～46 d調整回流比為120%，其上升流速提高至2.19 m/h；47～54 d調整回流比至150%，上升流速提高至2.49 m/h。

如圖2所示，本次馴化過程可劃分為2個時期：0～16 d為適應期，進水NO 3--N濃度為88.68±19.55 mg/L，NO3--N去除率為44.54±11.41%；根據硫酸鹽的增加量證明系統確實發生了硫自養反硝化反應：硫酸鹽產生量97.31±38.71 mg/L，自養去除占比為33.43±11.67%。17～54 d為提高期，進水NO3--N濃度為57.42±7.19 mg/L，NO3--N去除率為66.69±11.18%，硫酸鹽產生量185.52±53.49 mg/L，自養去除占比提高至66.53±19.24%。當運行至54 d時，脫氮拐點出現：出水NO3--N從51.72%突然提高為76.73%，自養去除占比為93.03%，標志著啟動成功。脫氮拐點一旦出現，出水NO3--N濃度將保持較低且相對穩定的狀態，55～86 d進入穩定期：進水NO3--N平均濃度為36.9±3.11 mg/L，NO3--N去除率為85.43±5.94%，硫酸鹽產生量205.65±21.92 mg/L，自養去除占比86.62±4.56%，最終可達97.20%。

（2）第二階段：高徑比=20、回流比為200%～250%條件下的馴化時間

本階段將UASB高度由2400 mm降低至1600 mm，高徑比=20。高度降低后，同時降低進水流量、硝氮負荷，避免因為反應過程產生的氣體過多，導致污泥流失。運行水溫在15.7～23.7℃，降低進水流量至3 L/h。進水硝氮負荷在0～10 d為3.1±0.08 mg-N/g-VSS/h，11～42 d降至2.85±0.05 mg-N/g-WSS/h。然后在43～48 d穩定在2.03±0.08 mg-N/g-VSS/h。0～19 d回流比為200%，上升流速為1.79 m/h；20～33 d調整回流比為220%，其上升流速提高至1.91 m/h；34～49 d調整回流比至250%，上升流速提高至2.09 m/h。

從圖3可以看出，本次馴化過程中，反應器與高徑比=30、回流比為100%～150%條件下的馴化過程略有不同，其過程時期可劃分為適應期、關鍵期和穩定期3個階段：0～11 d為適應期，進水NO3--N濃度為78.9±2.25 mg/L，NO3--N去除率為54±4.48%，硫酸鹽產生量123.6±15.62 mg/L，自養去除占比為38.65±5.34%。

12～43 d為關鍵期。降低高徑比后，雖然提高了回流比，但回流比仍為經驗值，此階段出現了NO3--N去除效果降低的波動現象。進水NO3--N濃度為66.88±3.17 mg/L，NO3--N去除率略下降至51.33±5.33%，硫酸鹽產生量178.03±21.74 mg/L，自養去除占比穩步提高為68.89±5.03%。雖然硝態氮的去除呈下降趨勢，但自養去除比例大幅提高，說明系統內通過異養反硝化去除的NO3--N逐漸降低，此階段是硫自養活性污泥法馴化的關鍵期。

44～49 d為穩定期。進水NO3--N濃度為44.93±1.85 mg/L，NO3--N去除率為79.32±3.77%，硫酸鹽產生量245.67±18.26 mg/L，自養去除占比為91.36±3.37%。當運行至48 d時，脫氮拐點出現，NO3--N去除率為88.70%，自養去除占比提高至99.07%，標志著啟動成功。

（3）第三階段：高徑比=10、超大回流比條件下的馴化時間

本階段將UASB高度繼續降低至800 mm，高徑比=10，水溫在15.8～20.7℃。本階段由于UASB高度降低較多，需將進水硝氮負荷和進水流量繼續降低，否則污泥易流失：進水流量控制在2 L/h；整個運行期間，進水NO3--N污泥負荷穩定在2±0.03 mg-N/g-VSS/h。

UASB反應器在高徑比較大的情況下，水力攪拌作用使得反應器內的流場特性均勻，且污泥沉降性較好，是保證UASB試驗反應器髙效運行的關鍵之一：該種反應器直徑較小，污泥可通過上升流速達到較好的混合態，且在出水沿程方向獲得足夠的時間進行沉降，使得污泥流失的可能性大大降低。但是大高徑比UASB反應器形式在工程實踐中較難實現，因此在小高徑比UASB反應器中，混合態不佳和污泥流失是硫自養活性污泥法從馴化開始就面臨的一大難題：當進水和回流產生的上升流速不足時，使得污泥達不到良好的混合狀態，導致底物和污泥之間的傳質作用不理想[20， 21]，微生物活性得不到充分發揮，反硝化速率低，污泥會逐漸變黑，從而導致馴化失敗；如需獲得理想的混合態，需提高上升流速，污泥在上升流速和產氣共同作用下，由于出水沿程方向無法獲得足夠的時間進行沉降，則易出現污泥流失的現象，同樣也面臨在馴化階段失敗的可能。

由于本階段進水流量較小，反應器內采用以往回流比經驗值運行時，其產生的低流速無法達到較好的混合效果，污泥很快變黑。UASB反應器采用升流運行，由于微生物絮體的存在和N2的產生，反應器內存在一個復雜的三相流動問題。任婷婷[22]提到UASB反應器內的擴散具有不均勻特性，其流態主要由氣泡控制。由于氣液流速較低，UASB是擴散控制的反應器，其擴散行為沿反應器高度增加而下降。因此，降低高徑比后，反應器內的混合效果必須通過人工摸索內回流比來進行調節，為減少大量氣泡產生其流態不易控制，因此在進水NO3--N污泥負荷較低情況下，嘗試采用經驗值外的超大回流比。污泥截留效果對增殖緩慢的SADN工藝來說不能忽視，也是馴化是否成功的關鍵，因此回流比的調節原則為：反應器內的污泥既不流失，同時還可以使污泥充分擾動起來。

初始回流比穩定在1000%，接種污泥顏色為棕褐色；運行17 d后，回流比提高至1724%，污泥顏色開始轉變為淺棕色；繼續運行8 d后，隨著微生物不斷富集，污泥絮體逐漸增大，形成絮體小顆粒，密實度增加，反應器內混合態逐漸變差，出現短流現象。繼續提高回流比，最終穩定在2059%，上升流速保持在4.38～8.59 m/h，顏色最終逐漸變為白棕色。

從圖4可以看出， 在混合狀態良好的條件下，本次啟動馴化過程可分為兩個時期：0～17 d為適應期，進水NO3--N濃度為39.75±1.45 mg/L，NO3--N去除率為48.61±19.36%，硫酸鹽產生量79.88±34.21 mg/L，自養去除占比為54.33±6.01%。可以看出，自養去除占比相比第一階段和第二階段適應期明顯提高。18～37 d進水NO3--N濃度為40.65±0.87 mg/L，NO3--N去除率為75.69±2.96%，硫酸鹽產生量178.18±22.18 mg/L，自養去除占比上升為76.59±6.24%。脫氮拐點出現在第40 d，NO3--N的去除率從75.54%顯著提高到85.99%，SADN的去除率達到93.95%，表明馴化成功。

為了進一步了解硫自養反硝化系統的脫氮情況，分別對種泥和第54 d樣品進行了高通量測序，相對豐度前十的門水平細菌群落結構的變化情況如圖5所示。從圖中可以看出，系統運行到第54 d系統的優勢門已經發生了變化，群落結構的變化也比較大。種泥中的優勢門為變形菌門（Proteobacteria），其相對豐度為36.9%，其次為放線菌門（Actinobacteriota）、厚壁菌門（Firmicutes）、綠彎菌門（Chloroflexi）和擬桿菌門（Bacteroidota），這些門均是活性污泥系統常見的門。第54 d的樣品絕對優勢門已經從變形菌門（Proteobacteria）轉變為Campilobacterota，Campilobacterota的相對豐度從0.19%升高至51.6%，相應的變形菌門（Proteobacteria）的相對豐度從36.95%降低至21.68%，同時相對豐度明顯降低的門還包括綠彎菌門（Chloroflexi）和放線菌門（Actinobacteriota），綠彎菌門（Chloroflexi）的相對豐度從10.73%降低至4.93%，放線菌門（Actinobacteriota）的相對豐度從19.51%降低至3.63%，說明在硫自養反硝化系統內，不適合這些微生物的生長和繁殖。

硫自養反硝化系統內屬水平細菌群落結構的變化情況如圖6所示，從結果中看，種泥和第54 d屬水平細菌群落結構差異明顯。種泥中Methylotenera為優勢種屬，相對豐度達到了20.08%，其次為Candidatus_Microthrix，該種屬相對豐度達到了4.70%，屬于絲狀細菌，可能會導致系統的污泥膨脹。與種泥不同，第54 d時系統內的優勢種屬為Sulfurimonas，該種屬為硫自養反硝化細菌，其相對豐度達到了51.59%，說明Sulfurimonas為系統內主要的硫自養反硝化菌，起著重要的脫氮作用。另一種值得關注的種屬為Thiobacillus，該種屬同樣具有自養脫氮能力，其相對豐度達到了6.00%，屬于系統內的次要硫自養反硝化菌。Cong Huang[17]等研究發現，加入Thiobacillus接種菌可以縮短反應器啟動時間，保持較高的脫氮速率。但在種泥中，Sulfurimonas和Thiobacillus兩個種屬的豐度十分低，幾乎檢測不到，這說明第54 d的系統中硫自養菌已經占據脫氮主要地位，這兩種菌的出現保證了SADN過程的成功啟動。與此同時，系統內的種屬Simplicispira的相對豐度也有所增加，其相對豐度從0.10%增加至6.17%，該種屬具有反硝化功能，說明碳源遠遠不足的情況下，Simplicispira可利用少量的碳源進行反硝化作用，協同系統內的硫自養反硝化菌共同脫氮。

隨著馴化啟動完成，繼續運行該系統。從圖7可以看出，進水硝氮濃度不斷降低，出水硝氮的濃度呈現下降趨勢，出水硝氮基本能夠穩定在10 mg/L以下。從硝氮去除負荷的數據來看，硝氮的去除負荷能夠達到0.34 kg N/（m3·d）。總的來說，系統通過較高進水硝氮負荷的方式啟動硫自養反硝化，隨后逐步降低負荷，不斷進行污泥馴化，實現硫自養系統的穩定；當進水硝氮濃度接近實際生活污水產生的硝氮濃度且水溫≥23.4℃時，系統的出水能夠穩定低于5 mg/L，已經可以達到深度脫氮的標準。

在試驗后期中，當溫度降至10℃以下（穩定在7～8℃），系統出水NO3--N濃度一直穩定在10 mg/L以上；當負荷降至0.25 kgN/（m3·d）時，系統出水NO3--N濃度才可以降至10 mg/L以下，去除率為64%。在相同容積負荷下，在溫度＞25℃時，系統出水NO3--N濃度可以低至1.5 mg/L，去除率也可保證在85%以上。這說明在低溫環境下，系統啟動馴化成功后，系統脫氮能力仍會收到溫度的影響。

根據理論反應式，每去除1 mg/LNO3--N時，Na2S2O3理論消耗量50.3 mg/L。當進水NO3--N濃度在20 mg/L，出水低于5 mg/L時，根據試驗人工配水階段結果來看，在溫度（≥23.4℃）較高時，工業級Na2S2O3單價以2000元/t計，系統穩定運行后，處理1 m3污水，不考慮投加NaHCO3補充堿度，反硝化成本約為0.75元/m3，但對出水還需進一步處理，以保證SS、濁度滿足生產需要。

3 結論

（1）不同高徑比和回流比條件下對硫自養活性污泥法反硝化工藝進行啟動，其馴化階段略微不同，一般在脫氮拐點出現后逐步進入穩定期。在馴化階段，隨著微生物不斷富集，反應器內混合態逐漸變差，出現NO3--N去除效果降低的波動現象，此階段是硫自養活性污泥法馴化的關鍵期，應及時增大回流比調節反應器內的混合態。

（2）混合態是影響活性污泥法硫自養反硝化工藝啟動時間長短的關鍵因素，良好的混合態可通過增大回流比來實現。由于硫自養反硝化會產生大量氣體，可采用低進水量、低濃度進水硝氮負荷、超大回流比的方式運行，此運行方式可減少波動現象發生，防止出現污泥變黑現象。

（3）反應器高徑比是實現穩定啟動的一個重要條件，即使降低高徑比，超大回流比形成的良好混合態仍可縮短啟動馴化時間，減少污泥變黑的可能。當高徑比≥10時，增大回流比使得反應器內污泥達到良好混合態，40 d即可保證工藝快速啟動馴化成功。

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收稿日期：2024-04-01

作者簡介：張強（1983-），男，高級工程師，碩士研究生，主要從事水污染防控工作。

通信作者：李靜（1976-），女，工程師，博士研究生，主要從事水污染防控工作。

Abstract： The sludge-based sulfur-driven autotrophic denitrification （SADN） process generally has the disadvantage of a long start-up period， which to some extent affects application of this treatment technology. In this study， an UASB reactor is employed， the main objective is to investigate the start-up time of a sludge-based SADN reactor with low height-to-diameter rate by varying the control conditions such as flow rate， NO3-N loading， and reflux ratio. The UASB reactor is inoculated with anoxic sludge obtained from a municipal wastewater treatment plant as the seed sludge， using artificially formulated NO3--N wastewater as the experimental water and S2O32- as the electron donors. The results show that when the water temperature is between 15.8 and 20.7 °C， using an UASB with a low height-to-diameter of 10 can achieve successful start-up within 41 days under the parameters of a low NO3--N loading （2±0.03 mg-N/g-VSS/h）， a low flow rate （2 L/h）， and an ultra-high reflux ratio（1000%～2059%）.