有機酸磷石膏復合改良劑對柴達木盆地鹽堿土的改良效應

摘 要：為探究有機酸與磷石膏復合改良劑對鹽堿土的降鹽效果和磷素養分的平衡效應，以磷石膏為實驗磷源（PG），磷酸二氫鉀為對照磷源（MKP），選取腐植酸和檸檬酸為磷素緩釋劑探究磷素緩釋效應，按照外源磷素添加水平設計達到土壤養分一級標準確定改良劑的添加量，借助土柱模擬開展鹽分淋溶實驗.結論表明：改良劑添加均可實現土壤磷素的緩釋效應，增加土壤速效磷養分.PG-A3處理改良后土壤速效磷含量達41.12 mg·kg^-1，達到土壤一級養分標準，土壤從鈉質土轉變為鈣質土.PG-A組SAR值均小于4，改良后的土壤無堿化威脅.MKP-A、MKP-B組SAR值在4～10之間，土壤堿化對植物生長可能存在一定威脅.

關鍵詞：鹽堿土改良； 土柱淋溶； 土壤磷素養分； 磷石膏； 腐植酸

中圖分類號：S156.2

文獻標志碼： A

Amelioration effects of organic acid and phosphogypsum composite

amendments on saline soils in the Qaidam Basin

ZHAO Chuan-chuan^*， WANG Jia-yi， WANG Jing-zheng， LEI Yu-zhu， WANG Yu-qin， HUA Li

（School of Environmental Science and Engineering， Shaanxi University of Science amp; Technology， Xi′an 710021， China）

Abstract：To study the salt-reducing effect and phosphorus nutrient balancing effect of organic acid and phosphogypsum composite amendments on saline soil，phosphogypsum was used as the experimental phosphorus source （PG），potassium dihydrogen phosphate was used as the control phosphorus source （MKP），humic acid and citric acid were selected as the phosphorus slow-release agents to investigate the effect of slow-release of phosphorus，and the amount of amendments was determined according to the design of exogenous phosphorus addition level to reach the first level of soil nutrient standard，and the salt leaching experiment was carried out with the help of soil column simulation.The conclusions showed that： Amendments additions all achieve a slow-release effect on soil phosphorus and increase soil the available phosphorus nutrient.The available phosphorus content of the soil after PG-A3 treatment reached 41.12 mg·kg^-1，which reached the first-grade nutrient standard of the soil，and the soil was transformed from sodic to calcareous，and the SAR values of the PG-A group were less than 4，and the soil did not have the threat of alkalization after the improvement，and the SAR values of MKP-A and MKP-B groups ranged from 4 to 10，and soil alkalization may be a threat to plant growth.

Key words：saline soil improvement； soil column leaching； soil phosphorus nutrients； phosphogypsum； humic acid

0 引言

聯合國糧農組織2021年10月21日發布全球鹽漬土壤分布圖，全球鹽堿土面積達8.33億hm²，全球6.62%耕地遭受鹽漬化，主要分為濱海鹽堿土和內陸鹽堿土兩大類^[1].據中國第二次土壤普查數據可知，我國鹽堿土面積達3.66×10⁷ hm²，內陸鹽堿土占全國鹽堿土面積的69%，主要分布在新、青、蒙、甘及寧等地區，其中青海鹽堿土占22%，且以硫酸型和氯化物型鹽堿土居多^[2].鹽堿地改良措施主要有水利法、物理法、生物法及化學法.有機酸、鈣類物質（如石膏、磷石膏等）是化學法鹽堿土改良的主要材料^[3].孫桂芳等^[4]研究表明，腐植酸與磷肥復合施用時，可一定程度上活化土壤磷素且增加磷在土壤中移動距離，腐植酸增加土壤磷素有效性得到廣泛關注.腐植酸富含羧基、酚羥基、醇羥基等活性基團，施入土壤可與土壤磷素發生交換吸附作用、螯合作用、分解與復分解作用和吸附點位消減作用從而降低土壤對磷素的吸附影響程度^[5].土壤速效磷是作物生長過程中最易被吸收利用的養分，是衡量土壤供磷能力大小的重要指標^[6].現有研究在有機酸類物質和鈣類物質對鹽堿地修復與磷素養分平衡方面的協同效應研究欠缺.

磷石膏是濕法生產磷酸、磷肥的副產物（生產1t磷酸對應副產物磷石膏4.5～5 t），其主要成分為CaSO4·2H2O，約有1%的可溶性P等營養元素^[7].全球磷石膏堆存達60億t，其利用率僅有25%左右^[8].磷素在土壤環境中的有效性主要受土壤類型、性質和環境中有機酸類型的調控，磷素施入鹽堿土壤，極易被土壤礦物固定并被微生物固持，70%～90%會形成難溶性磷酸鹽被固定于土壤中，造成土壤磷素利用率低^[9].

本研究以青海柴達木盆地鹽堿土為實驗對象，以磷石膏為磷源，選擇高分子量腐植酸和低分子量檸檬酸兩種類型有機酸作為鈣素和磷素的緩釋試劑，制備土壤改良劑.通過淋溶實驗，測定改良前后土壤剖面磷素遷移距離，土壤鹽堿指標、土壤磷素指標等，分析磷素養分的差異性，探究有機酸改性鈣基改良劑對鹽堿土改良效果的協同效應，為內陸鹽堿土脫鹽降堿修復問題，平衡土壤磷素有效性和防控土壤磷素淋失風險，提供實踐參考.

1 實驗部分

1.1 供試土壤及實驗材料

1.1.1 供試土壤

供試土壤采自柴達木盆地（36°23′10″N、97°59′27″E）耕地表層（0～20 cm），地處青海省北部，西依阿爾金山，南依昆侖山，東依鄂拉山，北接祁連山被多山環抱，形成高原斷陷內陸盆地.屬高原大陸性荒漠氣候區，主要氣候特征具有冬寒夏涼，年平均氣溫變幅為1.1 ℃～5.1 ℃，日照時間長，年降雨量在15～200 mm左右，年均蒸發量1 000 mm以上.該區土壤類型主要為氯化物-硫酸型鹽堿土，采集土壤后自然風干，剔除土壤中可見石塊和植物根系等雜物后過2 mm篩后備用，供試土壤理化性質為：pH為9.54（液固比2.5∶1，v/w），電導率5.71 mS·cm^-1，土壤含鹽量4.36 g·kg^-1，有機質含量0.012 g·kg^-1，容重1.28～1.55 g·cm^-3，銨態氮2.82 mg·kg^-1，速效磷10.65 mg·kg^-1，速效鉀0.61 mg·kg^-1.

1.1.2 實驗材料

磷石膏，陜西某磷肥廠提供，主要成分為CaSO4·2H2O，為灰白色固體粉末，破碎碾壓過80目篩后備用，pH值為2.20（液固比2.5：1，v/w），水溶性磷占比0.73%，容重為0.82 g·cm^-3.

腐植酸，風化煤來自山西靈石縣，基于“堿溶酸析法”提純，提取率60%～68%，pH為1.52.

磷酸二氫鉀，檸檬酸均為化學純試劑，天津市天力化學有限公司.

1.2 實驗設計

以磷石膏（PG）為實驗磷源，以磷酸二氫鉀（MKP）為對照磷源，外源磷素添加水平設計達到土壤養分一級標準以上（60 mg·kg^-1），故每千克土壤磷石膏投加量為8.250 g；磷酸二氫鉀中磷素占比為22.7%，故每千克土壤磷酸二氫鉀投加量為0.263 7 g.基于實驗室前期小試和張曉東等^[10]實驗研究結果，選取腐植酸和檸檬酸為磷素緩釋劑探究磷素緩釋效應，腐植酸處理組標記為A，檸檬酸處理組標記為B，設置4個添加水平分別為1.65 g·kg^-1、2.75 g·kg^-1、3.30 g·kg^-1和4.125 g·kg^-1.輔以瓜爾膠造粒制備成型6組改良劑，依次標記為PG-CK；PG-A（PG-A1，PG-A2，PG-A3，PG-A4）；PG-B（PG-B1，PG-B2，PG-B3，PG-B4）；MKP-CK；MKP-A（MKP-A1，MKP-A2，MKP-A3，MKP-A4）；MKP-B（MKP-B1，MKP-B2，MKP-B3，MKP-B4）.改良劑PG-A、PG-B、MKP-A、MKP-B的pH范圍為1.46～1.65、2.68～2.82、1.38～2.06、2.34～2.64.

1.3 淋溶方案設計

室內淋溶實驗于2023年6～9月在陜西科技大學實驗室進行.土柱采用PVC管作為淋洗土柱（管壁厚1 mm，高60 cm，內徑5.1 cm），裝填前用凡士林均勻涂抹管內（防止產生入滲和邊際效應），在土柱底部放置一層濾紙（防止淋溶過程中鹽堿土及改良材料掉落），鋪放2 cm厚的石英砂（粒徑1 mm）作為過濾層（可過濾濾液中雜質同時降低界面效應），在石英砂上層填裝混合土樣（1000 g風干土樣和改良材料混合均勻），為減少土壤緊實程度、分層及截留空氣等各方面的差異，按照土壤容重1.30 g·cm^-3填裝，每次加入混合土壤高度5 cm，分4次加入自然壓實，土柱高度20 cm.混合土樣上層放置1 cm石英砂（防止加水后擾動土壤表層）.所有處理均添加蒸餾水使土壤達到田間最大持水量水平（150 mL），定期稱重加水保持恒定的含水量，室溫靜置培養60 d后，開展淋溶實驗.

土柱制成后澆透水，待沒有水分淋出時開始實驗.以去離子水為水源，用醫用吊瓶以35滴·min^-1滴加水源，保持2 cm滯水層（防止產生水面擾動和邊際效應），當有淋溶液產生時用塑料杯收集并過0.45 μm濾膜，于2 ℃冰箱中儲存待測.每次收集淋溶液與下次淋溶間隔2周，參考柴達木盆地2～3年累計降雨量，設計淋溶水量為400 mL，分四次淋溶，則每次淋溶水量為100 mL（淋溶液中EC值基本不變終止實驗），每次淋溶采樣結束后在土柱上端放置托盤以減少水分蒸發.

1.4 測定指標與方法

1.4.1 淋溶液測定指標

淋溶液水溶性正磷酸鹽測定，采用0.45 μm水系過濾膜過濾，采用鉬酸銨分光光度法^[11]（700 nm波長）測定；淋溶液pH值，采用PHS-3C數顯酸度計測定；EC值采用DDS-11A電導率儀測定.

1.4.2 土壤理化性質測定

淋溶實驗結束后，采集土壤樣品經風干、研磨、過2 mm篩后密封保存備用.土柱土壤分4個剖面（0～5 cm、5～10 cm、10～15 cm、15～20 cm）完成采集.土壤pH值采用PHS-3C數顯酸度計測定（液固比5∶1，v/w）；土壤電導率采用DDS-11A電導率儀測定（液固比5∶1，v/w）；土壤速效磷含量采用0.5 mol·L^-1的NaHCO3（pH=8.5）浸提-鉬銻抗比色法（液固比20∶1，v/w）；利用水土比為5∶1的土壤浸提液測定水溶性離子含量，土壤中水溶性Ca²⁺、Mg²⁺采用原子吸收分光光度法；Na⁺采用火焰光度法；土壤鈉吸附比（SAR）根據Ca²⁺、Mg²⁺、Na⁺含量進行計算^[12]，見公式（1）所示：

SAR=CNa+［CCa²⁺+CMg²⁺］/2（1）

式（1）中：C（Na⁺）、C（Ca²⁺）、C（Mg²⁺）分別表示土壤中水溶性Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺含量.

ESR計算公式由Bower提出線性回歸方程ESR=0.0057+0.0173SAR計算；ESP計算由Richards提出的模型^[13]，見公式（2）所示：

ESP=ESR1+ESR×100（2）

式（2）中：ESR表示土壤交換性鈉含量.

1.5 數據處理

采用SPSS 26.0軟件進行數據整理與統計分析.各處理間顯著性差異采用單因素方差分析和鄧肯法檢驗，Plt;0.05表示差異性具有統計學意義.采用Origin 2018進行繪圖.

2 結果與討論

2.1 淋溶液特征分析

2.1.1 淋溶液pH的變化

將實驗磷源組（PG）和對照磷源組（MKP）淋溶液pH進行差異性檢驗分析，見圖1所示.

圖1（a）顯示：第4次淋溶后，PG-A組處理（A1、A2、A3、A4）淋溶液pH值依次為8.78、8.46、8.21、8.33；PG-B處理組淋溶液pH值在8.89～8.96之間.其中，PG-A3處理（8.21）顯著低于對照PG-CK處理（9.13），腐植酸的添加一定程度上可抑制土壤微環境的堿化，隨腐植酸的添加水平增加調理效果更佳.

圖1（b）顯示：第4次淋溶后，MKP-CK淋溶液pH值為9.19，MKP-A處理組淋溶液pH值變幅為8.90～8.95，MKP-B處理組淋溶液pH值在8.96～9.14，對照磷源添加有機酸可釋放H⁺降低淋出液pH^[14].

PG-A組腐植酸是兩性膠體，其分子結構中的羧基、酚羥基和醇羥基等酸性基團可電離出H⁺，優化體系pH^[15]；磷石膏中含有游離態Ca²⁺，易與土壤中CO3^2-和HCO3-反應，減少HCO3-、CO3^2-的含量，使得土壤pH降低^[16].與MKP-A組相比，PG-A組調理效果更優，腐植酸磷石膏體系中富含更多游離態Ca²⁺，可有效降低土壤體系中致堿離子含量.

2.1.2 淋溶液電導率的變化

電導率可表示淋溶液中可溶性鹽分溶出情況，表征淋溶液中鹽基離子含量變化^[17].將PG組和MKP組淋溶液電導率（EC）進行差異性檢驗分析，見圖2所示.隨淋溶次數增加，淋溶液電導率呈現迅速下降-緩降-穩定的趨勢.第4次淋溶液，PG-A組、PG-B組、MKP-A組和MKP-B組淋溶液EC值均在2 mS·cm^-1以內，淋溶液EC變化趨勢與前人研究結論一致^[18].Wilcox^[19]研究表明當淋溶液電導率降至2 mS·cm^-1時，土壤環境對作物生長鹽害化消失.

圖2（a）顯示：較PG-CK相比，PG-A組EC降至0.82～1.08 mS·cm^-1，隨腐植酸添加量的增加該組EC的洗脫效應隨之增加，PG-A3處理（1.08 mS·cm^-1）較PG-CK處理下降趨勢差異性顯著（Plt;0.05）.PG-B組淋溶液EC在0.78～0.87 mS·cm^-1.圖2（b）顯示：MKP-A組和MKP-B組淋溶液EC在0.51～0.67 mS·cm^-1、0.46～0.57 mS·cm^-1，土壤脫鹽效果較弱.

2.1.3 淋溶液可溶性磷的變化

可溶性磷（TDP）累積量可反映改良劑對土壤磷素的固持效應^[20]，將PG組和MKP組TDP濃度和TDP累積量進行差異性檢驗分析見圖3和圖4所示.

由圖3（a）可知，淋溶液中TDP濃度隨淋溶次數增加呈現下降趨勢，TDP流失主要集中在前3次淋溶中，這可能是由于前期磷源充足，土壤吸附P達到過飽和后導致淋溶液中TDP濃度增加.與PG-CK相比，PG-A組可顯著降低淋溶液TDP濃度，磷素緩釋最佳.4次淋溶液中TDP濃度的變化范圍為0.127～0.333 mg·L^-1，PG-A3處理在4次淋溶中TDP濃度較PG-CK存在顯著性差異（Plt;0.05）.PG-B組4次淋溶液中TDP濃度的變化范圍為0.200～0.822 mg·L^-1，PG-A和PG-B組間存在差異性（Plt;0.05）.由圖3（b）可知，MKP-A和MKP-B組第4次淋溶液中TDP濃度的變化范圍為0.197～0.618 mg·L^-1和0.501～0.929 mg·L^-1.

由圖4可知，與PG-CK處理相比，PG-A3處理TDP累積量顯著降低，4次淋溶液TDP累積阻控率為60.83%，當腐植酸添加量從3.30 g·kg^-1提升至4.125 g·kg^-1時，淋溶液中TDP流失量緩慢下降，控P的邊際效益逐漸減小；PG-B組4次淋溶液TDP累積阻控率為3.74%～32.72%，說明添加磷石膏一定程度上可緩釋P素流失.

與PG-CK處理相比，MKP-CK處理4次淋溶液TDP流失量高達59.28%；較MKP-CK處理相比，MKP-A組對土壤磷素流失有一定緩沖效果.可能是磷酸二氫鉀中磷素釋放速度較快.

2.2 土壤鹽漬化改良效應

2.2.1 土壤pH的變化特征

土壤pH酸堿度過高或過低均會影響土壤肥力導致影響植物正常生長，土壤pHgt;9植物不能正常生長^[21].對土壤pH改良效果進行差異性檢驗分析，見圖5所示.

PG-A組和PG-B組土壤pH值均降低在8以下，其中PG-A3處理pH值降低在7.5以下，符合農業植物的生長要求.PG組，添加腐植酸可顯著降低土壤pH值（Plt;0.05），較PG-CK處理，PG-A組土壤pH均值降幅為1.39%～6.18%，PG-B組土壤pH均值降幅為1.14%～2.52%，PG-A3處理土壤pH值（7.44）顯著降低.MKP組，較MKP-CK處理，MKP-A組土壤pH值和MKP-B組土壤pH值降幅依次為0.48%～3.26%和1.93%～4.22%.

分析原因，PG-A組處理實驗磷源含有一定量的Ca²⁺，腐植酸可有效調理磷石膏中Ca²⁺的溶解性，淋溶過程使得土壤致堿離子活化流失；腐植酸含有羧基、酚羥基等官能團具較強離子絡合和交換能力^[22]，其-OH、-COOH增大了土壤中H⁺含量，使得土壤pH值降低更顯著.檸檬酸配施磷石膏也可降低土壤pH，檸檬酸可通過電離H⁺和土壤中堿性物質中和反應.腐植酸體系效果更佳，這與劉祖香等^[23]研究一致.

2.2.2 土壤EC的變化

對土壤EC改良效果進行差異性檢驗分析，如圖6所示.土壤EC過高或者過低均會影響植物的正常生長，適宜植物生長電導率在200～600 μs·cm^-1之間，EC值為200 μs·cm^-1時土壤速效磷有效性最佳^[24]，實驗結果表明各處理土壤電導率均降低到215 μs·cm^-1以內.

PG-A組土壤EC均在204.2～214.3 μs·cm^-1之間，維持在植物適宜生長土壤條件下.PG-B組土壤EC均在105.9～116.8 μs·cm^-1；MKP組，MKP-B組土壤EC降至100 μs·cm^-1，MKP-A組土壤EC降至103.3 μs·cm^-1，效果欠佳.

PG組整體效果優于MKP組，推測原因可能為腐植酸含有羧基、酚羥基^[25]等官能團具較強絡合能力，可促進土壤Ca²⁺凝聚及可溶性鹽基離子的淋洗^[26].腐植酸在土壤水分富足環境下分子鏈展開，引發腐植酸鈣鍵膠體形成促使土壤EC上升，與Fattah等^[27]研究結果一致.

2.2.3 土壤鈉吸附比和堿化度的改良效應

土壤鈉吸附比（SAR）和土壤堿化度（ESP）是判斷鹽堿土堿化程度的2個重要參數，SAR是衡量土壤堿化產生鈉質化危害的依據^[28].將6組實驗處理土壤的Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、SAR和ESP進行差異性檢驗分析，結果見表1所示.

PG-A組處理可顯著提升土壤水溶性鈣至40 mg·kg^-1以上（Plt;0.05），PG-B、MKP-B、MKP-A組各處理水溶性鈣含量均在40 mg·kg^-1以內.分析原因制備成型的改良劑PG-A產品的pH變幅在1.46～1.65，腐植酸對磷石膏中有效鈣溶出率高達20%^[29]，PG-B的pH變幅在2.68～2.82，檸檬酸對磷石膏中有效鈣溶出率降低為5%左右，MKP組為純化學磷源，外源酸對土壤鈣素存在適量活化效應.

較PG-CK處理，PG-A組處理和PG-B組處理土壤SAR值顯著降低至5以下（Plt;0.05），PG-A組處理和PG-B組處理土壤ESP值顯著降低至8%以下.PG-A組處理土壤SAR和ESP的降低效果顯著，分析原因可能由于磷石膏與腐植酸協同效應促使磷石膏中Ca²⁺大量溶出且有效性高，改善土壤結構提高土壤透水性能，可降低土壤容重促進Na⁺的淋洗，這與Hasana等^[30]研究一致.

孟昭甫^[31]指出，SARlt;4為無堿化威脅，4lt;SARlt;10對植物生長存在一定程度危害.實驗結果表明PG-A組SAR的值均小于4，改良后的土壤無堿化威脅.MKP-A、MKP-B組SAR值在4～10之間，土壤堿化性對生長植物仍會有一定威脅.SAR與ESP變化趨勢一致，由于Ca²⁺代換能力強于Na⁺，磷石膏中Ca²⁺在有機酸活化作用下容易進入土壤膠體代換Na⁺使這2個參數降低.

PG-A3處理效果最顯著（Plt;0.05），其土壤SAR值降至1.64、ESP值降至3.29%，較原土（CK）SAR值、ESP值降低幅度為87.73%、82.82%.SARgt;10、ESPgt;15%時為鈉質土，PG-A3處理土壤的SAR值和ESP值均降至該標準以下，SAR的降低說明土壤性質得到改善，從原來的鈉質土轉化為鈣質土.腐植酸可使磷石膏中鈣素顯著性溶出，實現鈣素高效使用，與Micale等^[32]研究一致.

2.3 土壤剖面速效磷養分平衡

速效磷作為土壤磷素儲存庫，是對植物生長最有效的部分，可一定程度上反映土壤肥力，作為土壤供磷能力的重要指標^[33].

改良后各土層速效磷含量見圖7.隨腐植酸施用量的增加PG-A處理速效磷含量呈現正相關增加（R²=0.954，Plt;0.001）.由圖7（a）可知，PG-A和PG-B組在0～5 cm、5～10 cm土層速效磷含量始終保持在土壤養分二級標準內（20～40 mg·kg^-1），其中PG-A3處理速效磷養分等級最佳，0～5 cm土層速效磷含量從18.59 mg·kg^-1增加至41.12 mg·kg^-1，達到土壤主要養分等級一級標準.

由圖7（b）可知，MKP-A和MKP-B組土壤速效磷含量在土壤養分三級標準（10～20 mg·kg^-1）浮動，對照磷源制備的土壤改良劑對土壤中磷素緩釋效應較弱.

分析原因，有機酸對磷素的緩釋是一個持續動態過程，緩釋效應受有機酸類型和數量影響.腐植酸為高分子有機酸，其豐富的活性基團有較強的吸附和螯合作用，使得更多水溶態磷素被改良劑吸附絡合，轉變為緩效態磷存儲在土壤環境中，降低土壤對水溶態磷素的固定，實現磷素緩釋效應^[34].檸檬酸中的有機陰離子并不直接與磷酸根絡合，檸檬酸分子中的羧酸基團（COO-）能夠與土壤中的金屬陽離子（如鐵、鋁、鈣、鎂等）發生絡合反應^[35]，吸附或包裹磷酸根離子，從而將其轉化為絡合態的磷^[36]，間接促進水溶性磷轉變為可被利用的絡合態磷，實現緩釋效應.

3 結論

（1）復合改良劑處理顯著降低土壤pH，實驗磷源組效果達到最佳，PG-A組和PG-B組土壤pH值均降低在8以下，其中PG-A3處理pH值降低在7.5以下，可滿足農業植物的生長要求.PG-A處理土壤EC值維持在200 μs·cm^-1，其余處理降至100 μs·cm^-1.PG-A組SAR值均小于4，改良后的土壤無堿化威脅.MKP-A、MKP-B組SAR值在4～10之間，土壤堿化性對植物生長可能存在一定威脅.

（2）有機酸添加均可實現土壤磷素的緩釋效應，增加土壤速效磷養分，PG-A組各處理效果更佳.腐植酸的添加可有效抑制土壤水溶性磷素流失，改良后土壤速效磷養分均達到土壤養分二級標準以上，PG-A3顯著提升土壤中速效磷含量，將原來土壤速效磷三級養分標準的土壤提升至一級養分標準.檸檬酸的添加對水溶性磷素流失有一定的調控效應，土壤速效磷養分維持在三級水平.

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【責任編輯：蔣亞儒】