四川省鉛鋅礦放射性水平調查及分析

中圖分類號：X837

文獻標志碼：A

四川省目前擁有鉛鋅礦采選、冶煉企業上百家，鉛鋅礦產資源的儲量僅次于云南，鉛和鋅保有儲量分別占全國的 4.5% 和 6.9% 以上，主要集中在四川攀西地區和三江中段地區[］。在鉛鋅礦采選、冶煉過程中會產生大量的尾礦或廢渣，大部分鉛鋅礦企業采用臨時堆場或回填礦洞等方式進行處置，礦物中伴生的放射性核素可能會對周圍生態環境造成一定程度的放射性污染[2]。2003 年，我國發布了《放射性污染防治法》，將伴生放射性礦生產過程中產生的放射性污染納人監管范疇。目前四川省還未對省內鉛鋅礦放射性水平進行過大范圍調查，對我省鉛鋅礦放射性水平相關數據的掌握量極少，亟需進行相關調查。

1 調查內容

1. 1 調查范圍及調查指標

本次調查對全省鉛鋅礦企業進行了調查、統計，結合原各市州梳理情況，初步掌握了四川省鉛鋅礦企業的大致生產經營和工藝流程情況。四川省目前鉛鋅礦注冊企業為143家，處于停產狀態的93家，正常經營的50家（約占總數的 35% ）。根據鉛鋅礦企業的地域分布、企業配合度等，本次共有33家鉛鋅礦企業納人調查，其中開采企業9家、冶煉企業11家、選礦企業13家。

調查指標為鉛鋅礦區陸地 γ 輻射劑量率和放射性核素 ²³⁸UΩ_?²²⁶RaΩ_?²³²Th 的活度濃度，按照開采企業采集2個樣品（原礦、廢石）選礦企業4個樣品（鉛鋅原礦、鉛粉、鋅粉、廢渣）、冶煉企業4個樣品（原料、鉛塊、鋅塊、廢渣），總共需采集114個樣品。

1. 2 實驗分析設備及方法

γ輻射劑量率監測方法參照《環境 γ 輻射劑量率測量技術規范》（HJ1157—2021）[3]，實驗儀器使用美國熱電公司FH40G多功能輻射測量儀，儀器能量響應為 ，劑量率測量范圍為 1～100μSv/h ，探測限為 1nSv/h ;土壤中 γ 核素濃度分析方法參照《環境及生物樣品中放射性核素的 γ 能譜分析方法》（GB/T16145—2022）[4和《高純鍺 γ 能譜分析通用方法》（GB/T11713—2015）[5]，使用美國Canberra公司GR7023高純鍺γ 能譜儀儀器能量范圍為 3～7000keV ，分辨率為 ，各核素濃度的探測限分別為 ²³⁸U：9.49Bq/kg ） ²³²Th ： 2. 09 Bq/kg、226 Ra ： 。

1.3 質量控制

針對現場監測，對選取的監測點位周邊的特征物進行拍照備存，以保證監測點位的可重現性；在環境 γ 劑量率抽查監測過程中為確保監測數據的準確性和可靠性，在調查工作開展前、后和中間階段，在穩定的輻射場進行3次儀器比對；儀器使用期間，應每天開展本底測量；在每次測量開始前、中間或結束階段，在相對固定位置上測量儀器校驗源的讀數值，確定儀器校驗源效率因子符合儀器使用要求；環境 γ 劑量率抽查人員嚴格按照操作程序進行操作，并清楚完整的填寫相關制式表格存檔備查，記錄測量點周圍的環境狀況、氣象等信息。

針對 γ 能譜分析，采樣點一般選擇鉛精礦、鋅精礦、原料、尾渣等具有代表性的點位。通過定期測量本底（繪制 50keV～3 MeV本底計數率質控圖，頻次為1次/月）、定期用校驗源檢查峰道值（一般峰位漂移應在調試峰道的 2‰ 以內，能量分辨率（ 1332keV ）變化不超過上次測試的 10% ）、定期測量校驗源（繪制效率質控圖）、定期測量平行樣和開展留樣復測等方式開展質控工作。

四川省輻射環境監測站負責各技術協作單位的質量抽查和檢查工作，包括資質和人員、現場監測、采樣分析、實驗室內部質量控制、數據處理等各環節的質量抽查和檢查[6]

2 放射性水平結果及分析

2.1開采企業放射性水平結果

2. 1. 1 陸地 γ 輻射劑量率

調查測量使用環境 X-γ 輻射劑量率儀，以企業生產廠區邊界 500m 以外無污染區測量的陸地γ 輻射劑量率值作為的“當地本底水平”，按《環境γ 輻射劑量率測量技術規范》（HJ1157—2021）[3]的要求對企業所用原料和固體廢物堆場進行巡測，在輻射水平最高點位處采用三腳架固定儀器在堆場 1m 上方處，待儀器讀數穩定后以10s間隔讀取10個數據，記錄在原始記錄紙上。測量結果列于表1。

由表1可見，在調查結果中， γ 輻射劑量率大于 300nGy/h （含本底）的有7處，占總數的 19% ;在 100nGy/h （含本底）水平以下有26處，占總數的 72% 。調查的各地區 γ 輻射劑量率平均值為171.87nGy/h ，各地區之間 γ 輻射劑量率水平差距比較明顯， γ 輻射劑量率最大值出現在2號企業7號原礦坑，為 輻射劑量率最小值出現在8號企業鋅精礦堆，為 22nGy/h 。2號企業7號原礦坑的 γ 輻射劑量率遠遠高于其他點位。

2.1. 2 放射性核素活度濃度

以企業生產廠區邊界 500m 以外無污染區測量的 γ 輻射劑量率值作為“當地本底水平”；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率低于“當地本底水平 + ，則選取該企業 γ 輻射劑量率監測點位中監測值最大的點位進行固體樣品取樣并進行實驗室分析；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率超過“當地本底水平 ，則對該監測點位進行固體樣品取樣并進行實驗室分析。測量結果列于表2。

各礦區礦物放射性核素活度濃度：U-238處于 4～6487Bq/kg 之間，平均值為 487.84Bq/kg ：Th-232處于 1.02～29.1Bq/kg 之間，平均值為4.84Bq/kg ： Ra-226 處于 6.55～4323Bq/kg 之間，平均值為 472.66Bq/kg 。

2.2 冶煉企業放射性水平結果

2.2.1 陸地 γ 輻射劑量率測量結果

調查測量使用環境 X-γ 輻射劑量率儀，以企業生產廠區邊界 500m 以外無污染區測量的陸地γ 輻射劑量率值作為“當地本底水平”，按《環境 γ 輻射劑量率測量技術規范》（HJ1157—2021）[3]的要求對企業所用原料和固體廢物堆場進行巡測，在輻射水平最高點位處采用三腳架固定儀器在堆場 1m 上方處，待儀器讀數穩定后以10s間隔讀取10個數據，記錄在原始記錄紙上。測量結果列于表3。

由表3可見，在調查結果中， γ 輻射劑量率未發現大于 300nGy/h （含本底）。在 100nGy/h （含本底）水平以下有26處，占總數的 65% 。調查的各地區 γ 輻射劑量率平均值為 93.27nGy/h ，各地區之間 γ 輻射劑量率水平差距較小， ΨΨ 輻射劑量率最大值出現在12號企業綜合回收車間廢渣堆，為 189nGy/h;γ 輻射劑量率最小值出現在14號企業產品堆（鋅粉堆），為 0

2.2.2 礦物放射性核素活度濃度

以企業生產廠區邊界 500m 以外無污染區測量的 γ 輻射劑量率值作為“當地本底水平”；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率低于“當地本底水平 + ，則選取該企業 γ 輻射劑量率監測點位中監測值最大的點位進行固體樣品取樣并進行實驗室分析；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率超過“當地本底水平 ，則對該監測點位進行固體樣品取樣并進行實驗室分析。測量結果列于表4。

各礦區礦物放射性核素活度濃度：U-238處于 1.77～461Bq/kg 之間，平均值為 55.85Bq/kg ：Th-232處于 1.08～83Bq/kg 之間，平均值為21.26Bq/kg 處于 1.37～256Bq/kg 之間，平均值為52.60Bq/kg。

2.3選礦企業放射性水平結果

2.3.1 陸地 γ 輻射劑量率測量結果

調查測量使用環境 X-γ 輻射劑量率儀，以企業生產廠區邊界 500m 以外無污染區測量的陸地γ 輻射劑量率值作為“當地本底水平”，按《環境 γ 輻射劑量率測量技術規范》（HJ1157—2021）[3]的要求對企業所用原料和固體廢物堆場進行巡測，在輻射水平最高點位處采用三腳架固定儀器在堆場 1m 上方處，待儀器讀數穩定后以10s間隔讀取10個數據，記錄在原始記錄紙上。測量結果列于表5。

由表5可見， γ 輻射劑量率大于 （含本底）的有8處，分別為21號、22號、23號以及25號企業的鋅粉堆和鉛粉堆，占總數的 12% 。在 100nGy/h （含本底）水平以下有46處，占總數的 67% 。調查的各地區 γ 輻射劑量率平均值為160.48nGy/h ，各地區之間 γ 輻射劑量率水平差距明顯， γ 輻射劑量率最大值出現在23號企業的鉛粉堆，為 1370nGy/h;γ 輻射劑量率最小值出現在27號的尾礦庫，為 33.1nGy/h 。

2.3.2 礦物放射性核素活度濃度

以企業生產廠區邊界 500m 以外無污染區測量的 γ 輻射劑量率值作為“當地本底水平”；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率低于“當地本底水平 + ，則選取該企業 γ 輻射劑量率監測點位中監測值最大的點位進行固體樣品取樣并進行實驗室分析；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率超過“當地本底水平 ，則對該監測點位進行固體樣品取樣并進行實驗室分析；測量結果

列于表6。

各礦區礦物放射性核素活度濃度：U-238處于 2.16～10000Bq/kg 之間，平均值為579.39Bq/kg ;Th-232處于 0.55～46.4Bq/kg 之間，平均值為 3.76Bq/kg ； Ra-226 處于 0.83～4240Bq/kg 之間，平均值為 510.15Bq/kg 。

3年有效劑量估算

通過本次調查，對鉛鋅礦職業工作人員進行年有效劑量估算；所受外照射劑量的主要來源考慮鉛鋅礦的 γ 射線，在計算中取有效劑量率與空氣吸收劑量率之比值為 0.7Sv/Gy ，年工作時間采用ICRP推薦年工時數 （2000h/a） ，取室外居留因子0.2，計算工作人員所受 γ 輻射有效劑量。

本文估算鉛鋅礦職業工作人員的吸人內照射劑量時，參照《極低水平放射性廢物的填埋處置》（GB/T28178—2011）[7]提供的吸入劑量估算模式，未考慮食入及皮膚吸收模式。

工作人員吸入氣載微塵所致內照射劑量的估算公式如下[8]：

E_inh=e_inh×C×t_e×f_d×f_c×C_dust×V （1）式中， E_inh 為工作過程中吸入某核素導致的內照射劑量， μSv;e_inh 為吸人核素的有效劑量轉換系數，取值分別為 ） ²³²Th2.9×10^-5 （204μSv/Bq Ω_s²²⁶Ra2.2×10^-6μSv/Bq;C 為樣品中該核素的活度濃度， Bq/g;t_e 為工作時間， h;f_d 為稀釋修正因子，保守計算取 1;f_c 為濃集因子，取 1;C_dust 為氣載微塵濃度，取值根據IAEA安全報告叢書第44 號中推薦的工作場所空氣中載塵量 1mg/m³ ;V為呼吸速率，取 1.2m³/h 。從保守的角度出發，均取受調查企業各點位中的最高值進行計算，結果列于表7。

根據GB18871—2020的規定，職業照射劑量限值為 ，計算工作人員年有效劑量最大值為 490.89μSv ，未超過限值。其中開采企業的最大年受照射劑量為 490.89μSv ，平均值為178.89μSv ，冶煉企業的最大年受照劑量為60.61μSv ，平均值為 33.88μSv ，選礦企業的最大年受照射劑量為 402.26μSv ，平均值為 104.29μSv ;可以看出開采企業的輻射風險最高，其最大年受照劑量是冶煉企業的8.1倍，平均值為冶煉企業的5.28倍。按照最大值比較，開采企業的外照射劑量占總劑量的 81.00% ，按照平均值比較，開采企業的外照射劑量占總劑量的 90.81% ；按照最大值比較，冶煉企業的外照射劑量占總劑量的87.31% ，按照平均值比較，開采企業的外照射劑量占總劑量的 88.78% ；按照最大值比較，選礦企業的外照射劑量占總劑量的 95.36% ，按照平均值比較，選礦企業的外照射劑量占總劑量的 95.15% ;

在開采企業、冶煉企業、選礦企業，工作人員的受照劑量主要為 γ 外照射。

4討論

經過此次調查發現，冶煉企業的 γ 輻射劑量率分布相對均勻，均未超過 300nGy/h ;開采企業和選礦企業的 γ 輻射劑量率分布差距較為明顯，分別有7處和8處地點的 γ 輻射劑量值超過300nGy/h 。根據劑量估算，鉛鋅礦職業工作人員的有效劑量均未超過限值，均符合電離輻射防護與輻射源安全基本標準（GB18871—2002）規定的職業人員年劑量限值 20mSv 。其中開采企業的年受照射劑量最大，冶煉企業的年受照射劑量最小；在冶煉企業、選礦企業和開采企業，工作人員的受照射劑量均主要為 γ 外照射劑量，占比均超過了 80% 。

通過對四川省鉛鋅礦輻射水平的調查，明確了輻射安全管理的重點企業類型，尤其要對開采企業加強輻射安全管理；明確了鉛鋅礦從業工作人員的輻射防護側重點，要加強工作人員的外照射防護、落實工作場所通風等輻射防護措施。

本研究針對四川省鉛鋅礦在采選、冶煉過程涉及的各環節開展了一次全面的放射性水平調查，建立了全省鉛鋅礦放射性水平數據檔案，為以后鉛鋅礦的放射性污染行政監管以及相關規劃、政策的制定等提供了科學依據。

參考文獻：

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［4］中華人民共和國國家衛生健康委員會.環境及生物樣品中放射性核素的 γ 能譜分析方法：GB/T16145—2022[S].北京：中國標準出版社，2022.

［5］中國疾病預防控制中心輻射防護與核安全醫學所，海南省疾病預防控制中心，吉林大學公共衛生學院．高純鍺 γ 能譜分析通用方法：GB/T11713—2015[S]．北京：中國標準出版社，2015.

[6］王洋洋，楊永欽．輻射環境監測質量保證工作經驗淺談[J]．四川環境，2017，36（5）：161-164.WANG Yangyang，YANG Yongqin.Discusion on working experience of quality assurance work for environmental radiationmonitoring[J]. Sichuan Environment，2017，36（5）： 161-164.

[7］核工業標準化研究所．極低水平放射性廢物的填埋處置：GB/T 28178—2011[S]．北京：中國標準出版社，2011.

[8］武曉燕，古曉娜，馬躍峰，等．極低放固體廢物填埋作業人員個人劑量估算[J]．中國輻射衛生，2016，25（2）：173-175.WU Xiaoyan，GU Xiaona，MA Yuefeng，etal.Dose estimation to landfil disposal worker for very low level radioactivewaste[J]. Chinese Journal of Radiological Health，2016，25（2）：173-175.

Abstract：In order to establish the data archive of radioactivity level of lead and zinc mines in Sichuan province， radiation level of 33 leadand zinc mines in Sichuan province was investigated，and the terrestrial gamma radiation dose rate and mineral radionuclide activity concentration （ ²³⁸U ， ²²⁶Ra ， ²³²Th ）were studied. According to the investigation results，all the estimated dose was lower than the annual dose limit of 20mSv for occupational personnel.The annual exposure dose of mining enterprises is the highest，and that of smelting enterprises is the lowest. The radiation dose was mainly from γ external exposure. The results show that it is necessary to strengthen the radiation safety management of lead-zinc mining enterprises and strengthen the external radiation protection of employees，which can provide data support for the control of radioactive polution in lead-zinc mines.

Key words： lead-zinc ore;the level of radioactivity；survey