西南某鈾礦冶設施退役輻射環境治理及長期監護效果評估

中圖分類號： TL75⁺1 文獻標志碼：A

鈾礦是一種重要的礦產資源，對國家的能源安全和核能發展具有重要意義。鈾礦冶設施在運行中會產生大量的廢石、尾礦、廢水等廢棄物，其中尾礦、治理前的廢水等廢棄物中天然放射性核素種類多，放射性水平較高，對環境存在潛在的安全問題和輻射危害。因此，各產鈾國在鈾礦冶設施退役治理方面投入了巨大的人力、物力和財力[1]。鈾礦冶設施退役治理不但技術難度高、治理周期長，還具有敏感性強、涉及面廣、耗資巨大等特點。此外，鈾礦冶設施退役治理終態一般是實現有限制的開放，如何實現退役后設施長期安全穩定的存在，也是一個值得研究和關注的問題。因此，以目前已經進入長期監護的退役鈾礦冶設施為研究對象，通過對其長期、系統、全面的監測數據的研判、分析，對鈾礦冶設施退役時采取措施的有效性和合理性進行回顧性評價，從而達到實踐一經驗反饋和積累—再實踐的工作循環和閉環，可以為后續我國眾多鈾礦冶設施退役工作提供有價值的工程借鑒。本文即是以西南某退役鈾礦冶設施為例，開展了“以現在的效果狀態”，回顧評價退役時采取的工程措施的有效性的嘗試和探索。

1西南某鈾礦冶設施基本情況及退役措施

西南某鈾礦冶設施是小型鈾礦采礦和鈾水冶聯合生產企業，該礦以井下開采為主，露天開采為輔開采鈾礦石。水冶工藝采用以硫酸作浸出劑，MnO₂ 作為氧化劑的浸出法，回收采用有機相萃取-反萃取工藝，產品為 （即三碳酸鈾酰銨）[2]。該礦自1971年起聯合采冶，至1994年全面停產，鈾礦采冶歷時23年。2001年10月退役治理工程開工實施，2007年5月竣工，于同年7月和12月分別通過環保驗收和項目總體竣工驗收，退役治理深度為“有限制開放”。自項目竣工驗收后，進入長期管護階段，按期開展輻射環境監測，接受生態環境等部門監督管理。

該設施治理對象主要包括尾礦堆場、受污染河段和耕作土地、廢石場、露天采場廢墟、工業場地、坑（井）口等，各治理對象基本情況及治理措施列于表1。

其中，該礦尾礦堆場是該設施規模最大、最主要的治理對象，治理效果的好壞直接決定著后期該區域輻射環境水平。為屏蔽尾礦的 γ 輻射外照射水平，降低尾礦堆場氫析出率，設計采用了復合多層結構體覆蓋較高放射性水平的廢棄物，覆蓋層結構從下往上依次為 0.4m 厚的消石灰 ?2.3m 厚的廢石和污染土壤、 0.3m 厚的粘性土，最上面一層為 0.3m 厚的泥礫土耕作層，用于防止覆蓋層長期被侵蝕，復合覆蓋結構示意見圖 1^[2] 。其中，消石灰層可與入滲的降水一起中和尾礦的酸性，減少滲出水對地下水的影響，且消石灰中的Ca²⁺ 與滲濾水中的 SO₄^2- 發生化學反應而沉淀后附著于尾礦表面，從而可有效降低 U，²²⁶Ra 等有害物質的浸出。

此外，為了更好中和尾礦滲出水，尾礦堆場退役治理還采用了石灰中和滲透反應墻（PRB）技術，PRB是原位處理地下水的一種很好的方法。本設施PRB采用的材料為質量比 4：1 的煉鍺煤渣與消石灰混合物（煤渣的作用是增強材料的滲透性），反應墻長 38m ，高 2m ，厚 1.5m ，PRB結構示于圖2[2]

2 退役治理前后輻射水平情況

該設施退役治理過程中，當地省級輻射環境監測機構根據治理進度，歷時2年，先后3次對各退役場地開展了相關監測，至2007年5月，各項指標基本達到退役治理管理限值，各主要指標退役治理管理限值列于表2。

本文以尾礦堆場、尾礦堆場滲濾水、受污染農田、區域內河流等作為重點研究對象，對其退役治理前后輻射環境情況進行對照分析。

2.1尾礦堆場退役治理前后輻射水平情況

尾礦堆場收集了大量的酸化浸出尾礦及其他各個場地放射性水平較高的固體廢物，是整個設施所有功能區中放射性水平最高的區域。退役治理前后，尾礦堆場中這些尾礦和固體廢物中的U ²²⁶Ra，²²²Rn 析出率、 ?γ 輻射劑量率列于表3。從表3可以看出，治理前，尾礦堆場收集的水冶尾礦等固體廢物中U含量等主要放射性指標的測值比相應的退役治理管理限值高出近十倍到幾十倍，富集濃縮情況非常明顯。

治理時將這些物料集中置于尾礦堆場底層，然后設計采用了圖1所示的復合多層結構覆蓋層進行覆蓋。從表3的監測結果看，退役治理完成后復合多層結構的覆蓋層表現出了較好的治理效果。由于多層結構采用約 0.6m 厚清潔土壤（粘土層、耕作層各 0.3m ）作為覆蓋層上層，其土壤中的U含量、 ²²⁶Ra 活度為當地正常水平；多層結構還對位于底層的高水平放射性固體廢物發揮了覆蓋、屏蔽作用，從而使尾礦堆場的 ²²²Rn 析出率、地表 γ 輻射劑量率水平等得到大幅度削減，并達到設定的退役治理管理限值。這表明，退役時針對尾礦堆場的相關工程治理措施是有效的。

2.2尾礦堆場滲濾水退役治理前后情況

尾礦堆場滲濾水的治理效果影響著設施是否能安全穩定運行，并長期影響區域水環境質量。根據歷史資料[2和退役治理后的監測數據，退役治理前后尾礦堆場全年均有滲濾水流出，流量、 pH 值、水中U含量和 ²²⁶Ra 活度濃度列于表4。從表4可知，尾礦堆場滲濾水雨季、旱季流量差距明顯。治理前，水質呈現較強的酸性。滲濾水中U含量范圍值和平均值均明顯超過《鈾礦冶輻射防護和輻射環境保護規定》（GB23727—2020）[3]中0.3mg/L 的排放濃度限值； ²²⁶Ra 則接近該標準中1.1Bq/L 的排放濃度限值，這兩個指標的值超過環境地表水正常水平2＼～3個量級。

在尾礦收納治理過程中，高放射性水平的酸性尾礦集納完畢后，采用的多層覆蓋層中最下層的消石灰層與入滲的降水一起中和了尾礦的酸性，故滲濾水水質酸堿性基本恢復正常，減少了滲濾水對地下水的影響。滲濾水中的 SO₄^2- 與消石灰中的 Ca²⁺ 發生化學反應而沉淀附著于尾礦表面，從而有效降低了U、 ²²⁶Ra 等有害物質的浸出。在尾礦堆場前部建設的滲透反應墻（PRB），其排（截）水溝、排水土工布、泄水管、透水孔磚層、砂礫層有效運行，使得尾礦堆場運行一段時間至驗收時滲濾水水量大幅降低。同時，滲透反應墻（PRB）中填充的 1.5m 厚的煤渣與消石灰混合物再次對滲濾水的酸性和其中的放射性物質進行中和沉淀吸附。由表4可知，尾礦堆場多層覆蓋結構和滲透反應墻（PRB）的共同作用使尾礦堆場最終流出的滲濾水水量大幅減少，水質酸堿性基本恢復正常，水中U的均值濃度降低了三個數量級（由 mg/L 級降低為 μg/L 級），水中 ²²⁶Ra 均值濃度則降低近20倍，二者均各自達到了GB23727—

2020^[3] 中的排放濃度限值要求。這表明，退役時針對尾礦堆場設計建設的多層覆蓋結構和石灰中和滲透反應墻（PRB）運行有效，效果明顯。

2.3受污染農田退役治理前后輻射水平情況

在尾礦堆場下游及整個采場區域范圍內，流失的尾礦及酸性滲出水污染了農田約 14000m² ，退役治理前后，對受污染農田氫析出率進行了測量，并分層采集土壤樣品，分析其鈾含量和 ²²⁶Ra 比活度，結果列于表5。

從表5可以看出，由于受到尾礦堆場流失尾礦影響，特別是早期尾礦堆場液體流出物的污染沉積影響，污染農田輻射水平遠超過退役治理標準，污染治理勢在必行。

對于污染農田的治理，主要根據監測結果，對被污染范圍采取清挖搬運，清挖的污染物運送至尾礦堆場用做高放射性水平尾礦的覆蓋層，然后用清潔土壤回填治理區域。治理完畢后，受污染農田土壤中氫析出率、土壤中鈾、 ²²⁶Ra 均得到有效治理，測量值均低于鈾礦冶設施輻射環境規定相關限值，且基本達到當地正常水平，治理措施有效。

2.4 區域內河流退役治理前后水中鈾含量情況

鈾的化學性質活潑，是典型的親氧元素，自然界中，鈾總是以各種氧化物和含氧化合物的形式出現。在氧化環境中，不溶于水的四價鈾礦物轉化為可溶于水的六價 UO₂²⁺ 離子，并以溶液方式運移。當進入還原環境時，六價鈾又轉化為四價鈾而沉積。在地質和人為因素的作用下，鈾礦冶設施中的放射性鈾很容易向周邊環境遷移、擴散，在降水、風化、泄露等作用下進入地下或地表水，水系附近的巖石及土壤的化學性質和礦物性質的不同，使進入水中鈾的濃度變化范圍很大，從0.01μg/L 以下到 1500μg/L 以上均有報道[4]。含有鈾的礦物質溶解于水源后，通過食物鏈進入人體，根據攝人劑量大小可表現為化學損傷和放射性損傷，故水源是否受到放射性核素鈾的污染，歷來是管理部門普遍關注的問題就該設施而言，治理前，含放射性物質的廢水主要來源于尾礦堆場滲濾水、坑道（口）出水、露天采場滲水等。在該設施區域內主要河流上游設置3個采樣點、第一納污點下游設置3個采樣點、最末納污點下游設置2個采樣點，分別在枯水期和豐水期對河水中鈾含量進行采樣分析，該設施區域水系圖和水環境監測點位示意圖示于圖3。

該設施退役治理前后各監測點位的河流水中U含量的分析結果列于表6。可以看出，區域內河流接納該設施污水后，水中鈾含量顯著增加，但由于設施流出廢水水量不大，加之河水稀釋、沉積等作用，第一納污點下游和最末納污點下游水中鈾含量沒有明顯差別。根據地質調查勘探資料，該設施整體位于一個較大的鈾礦床帶，相較于枯水期，豐水期河水沖刷挾帶周邊可溶性鈾氧化物流經該設施區域，疊加尾礦堆場滲濾水中的鈾后，導致各測點水中鈾含量總體高于枯水期。據調查，經過封堵和排（截）水溝導流等措施，至退役結束時，該設施坑道（口）、露天采場基本無明顯滲水。尾礦堆場的滲濾水成為對區域內河流水質產生影響的主要源頭，由于前述對尾礦堆場的有效治理，來自于尾礦堆場的滲濾水水量明顯減少，水中放射性核素濃度水平也得到大幅削減。

退役完成后，枯水期第一納污點和最末納污點下游水中鈾含量均值分別比治理前降低了57.3%.31.8% ，豐水期則分別降低了 43.3% 和42.6% 。三個采樣斷面兩個采水期水中鈾含量均值范圍為 0.48～2.03μg/L ，基本與云南各大河流中多年鈾含量水平 0.23～1.97μg/L 相當[5-9]，表明治理后流出物中鈾含量得到有效削減，也表明退役時針對殘余鈾采取的治理措施是有效的。

3長期監護和監測情況

3.1 長期監護內容

該設施2007年7月、12月分別通過項目環保驗收和項目總體竣工驗收，退役后確定為“有限制開放”。自項目竣工驗收后，進入長期監護階段，長期監護對退役鈾礦冶設施的長期安全穩定運行至關重要。廣西某地退役鈾礦冶設施曾因監護不力，退役5年后廢石場邊坡發生位移、裂隙、覆蓋層厚度減少，導致氫析出率異常[10]。長期監護的內容主要包括對尾礦壩體和排洪建筑物結構的可靠性、覆蓋物的完整性、輔助設施的完整性等進行巡視和維護。其中，覆蓋物的完整性主要包括覆蓋層是否產生裂縫或沖溝，是否發生不均勻沉降，是否存在風蝕現象，是否存在人為侵擾（放牧、種植、建筑）情況。輔助設施的完整性主要包括圍欄的完整性和警示標志的完整性，警示文字是否清晰等[7]。退役設施監護期間，應加強現場巡視，尤其是極端氣象條件下的工程安全性檢查，及時了解和掌握退役治理工程的安全穩定狀況。對于溝渠堵塞、壩坡石料缺損等問題，及時進行清理和修補[1]

該設施進入長期監護階段后，監護單位成立了領導機構，組織巡查人員每月定期對設施各場所開展上述內容的巡視、維護，在尾礦堆場等場所架設鐵絲網圍欄、設立警示標志，每年兩次對排（截）水溝進行清理。該設施所在地區水量豐沛，降雨頻繁[2]，但至2023年底，期間并無發生超設計基準的暴雨、洪水等情況

3.2 監護期間開展的輻射環境監測情況

2007年，該設施退役驗收完成后進入長期監護階段，由監護單位委托有資質的監測機構每3年開展一次輻射環境監測，重點對尾礦堆場及其他各主要功能區（包括各廢石場、采礦礦段、采礦廢墟等）開展 γ 輻射劑量率、土壤中 ²²²Rn 析出率監測；對該設施區域內4條河流設置7個采樣點采集河水樣品，由于河流枯水期流量極小，采樣時段為豐水期，各采樣點布設于河流流經該設施的上游、各主要功能區流出物排放點下游、區域內所有河流匯聚點下游等多個控制點位，對水中鈾含量、 ²²⁶Ra 活度濃度，總 ∝ 、總 β 進行了分析。至2023年底，一共開展了5次監測，尾礦堆場及其他各主要功能區5次監測結果列于表7，區域內河流5次監測結果列于表8。

對照表3、表7可以看出，尾礦堆場 γ 輻射劑量率2007年退役治理終態時測值范圍為 90～ 190.2nGy/h ，均值 131.2nGy/h ;監護期5次監測結果范圍為 ，均值 。尾礦堆場 ²²²Rn 析出率2007年退役治理終態時測值范圍為 0.10～0.50Bq/（m²?s） ，均值 0.33Bq/ （m²?s） ；監護期5次監測結果范圍 0.067～0.54 Bq/（?m²?s） ，均值 0.31Bq/（m²?s） 。從監測結果看，這兩個項目長期監測結果與退役治理終態時的值基本相當，均符合退役治理管理限值，且保持了較好的長期穩定性。但是在監護期間發生過部分區域 ²²²Rn 析出率測值高于管理限值的情況，原因為多層覆蓋體系植被層厚度不足造成，后進行了補救。對尾礦堆場及其他各主要功能區長期監測結果表明，除了多層覆蓋體系植被層厚度不足之外，退役時針對尾礦堆場及其他各主要功能區采取的治理措施是總體有效的。

對比表6和表8可以看出，退役治理結束后十余年間，該設施區域內河流水中U含量范圍為0.11～0.78μg/L ，比治理結束時的 0.48～2.03 μg/L 值還要稍低一些。總體而言，長期監測期間水中U含量、 ²²⁶Ra 比活度、總 ∝ 、總 β 水平的均值沒有超出云南各大河流水中相應項目的多年測量值范圍[5-9]，表明該設施退役時針對水環境采取的治理措施是總體有效的。

3.3 監護期間發生的問題及補救措施

（1）2017年118個氫析出率固定監測點位中約有 10.7% 超出 0.74Bq/（m²?s） 的限值標準，最高測值為 2.72Bq/（m²?s） 。對照現行的鈾礦冶輻射防護和輻射環境保護標準[4]，多層覆蓋體系植被層厚度應該不小于 50cm ，以保障在考慮了長期侵蝕影響后仍存有余量，不致發生氫氣向環境異常釋放的隱患。該設施退役時尾礦堆場等場所多層覆蓋體系植被層厚度僅為 30cm ，屬于設計余量不足，這直接導致了尾礦堆場和某礦段廢石場長期監護過程中受雨水侵蝕后發生了部分區域氫析出率異常的情況。后采取清除地表雜草、草根，覆蓋 40cm 黃土，壓實等措施及時進行了補救，經監測，氫析出率恢復正常。據統計，在尾礦堆場長期運行過程中，除了覆蓋層厚度不足外，過量降水、放牧、鼠患、地質活動等都可能對覆蓋層的穩定性產生不利影響，應該在長期監護過程中引起注意，這也反映出鈾礦冶設施退役長期監護的重要性。

（2）監護期間，2021年還發生了附近村民燒秸稈不慎引發火災，導致某礦段治理區地表植物燒毀；2022年某礦段廢石治理區發生小面積塌陷。監護機構對產生這些問題的原因進行了追溯、分析，并采取了及時有效的補救措施。

3.4項目退役總體設計及監護期間長期監測存在的不足

（1）由于該設施退役的總體設計和治理是在十多年前完成的，對照現行的鈾礦冶輻射防護和輻射環境保護標準[3]，存在尾礦堆場沒有設計建設庫底防滲、尾礦堆場附近沒有設置地下水監測井、尾礦堆場的多層覆蓋體系植被層厚度設計余量不足等問題。

（2）總體來看，該設施長期監測方案基本可行，但區域內河流水采樣點位設置不夠合理，考慮到該設施區域內所有河流匯聚后流經下游較大城市，被城市廣泛用于農灌和景觀，因此，除了河流流經該設施上游、途中以及流經該設施最末納污點下游等控制點外，應在農灌和景觀取水點上游再設置一個采樣點并按照枯水期、豐水期定期采樣更為合理。

4結論

西南某鈾礦冶設施退役治理過程集中體現了因地制宜、綜合利用、集中處置、長期穩定、安全無害等特點；采取了分類處理、坑道（采空區）填埋、封堵防滲、排（截）水防洪、清污分流、循環利用、多層覆蓋結構、石灰中和滲透反應墻（PRB）等工程技術措施，特別是尾礦堆場采用的多層覆蓋結構、石灰中和滲透反應墻（PRB）技術在退役治理和長期監護過程中取得了良好的實踐效果。

（1）通過治理，西南某鈾礦冶設施尾礦堆場、受污染河段和耕作土地、廢石場、露天采場廢墟、工業場地、坑（井）等各主要功能區環境介質中 γ 輻射劑量率、U含量、 ²²⁶Ra 比活度、 ²²²Rn 析出率、總放射性水平等鈾礦冶設施退役表針性項目放射性水平均得到顯著降低；地表 γ 輻射劑量率達到治理驗收標準、土壤中U含量達到當地正常水平、土壤中 ²²⁶Ra 及滲濾液中U、 ²²⁶Ra 水平符合《鈾礦冶設施退役環境管理技術規定》（GB14586—1993）[2]相應標準要求；區域內河流水中各放射性核素及總放射性水平與云南主要河流水中的測值范圍相當；設施總體退役治理效果明顯。

（2）該設施2007年退役結束后進入長期監護階段，定期開展監測至今。監測結果表明，各主要功能區放射性水平與退役治理終態時的水平基本保持一致，基本達到了長期安全穩定的總體要求。長期監測發現區域內河流水中放射性水平波動幅度較其他項目明顯，分析與該區域位于較大成礦帶范圍內有關。

（3）該設施退役治理效果顯著，且退役結束后安全穩定運行十余年，主要放射性指標均能符合相關標準要求，表明退役治理時針對各主要功能區不同的情況采取的各項治理措施總體是有效的，這些有效的措施和工程實踐對目前及今后類似設施的退役治理仍具有良好的借鑒意義。

（4）有文獻指出[2]，該設施退役采用的石灰中和滲透反應墻（PRB）技術可能存在因化學反應沉淀導致滲透性變差造成系統失效，以及對位于底層的尾礦不能進行充分的酸堿中和從而產生滲濾水出水水質不佳的問題。在后續長期監護期間應該對以上不足可能引發的環境隱患加以充分關注。

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Abstract：The decommissioning environmental remediation and management of uranium mine and millfacility is a complex system engineering. Taking a uranium mining and mill facility in Southwest China as an example， this paper reviews the process of decommissioning，the engineering measures in decommissioning，and the longterm management after decommissioning. The results of important radiation environment monitoring indicators over the years were tracked，and the efectivenessof various measures during decommissioning was reviewed and evaluated.

Key words： uranium mine and mill; decommissioning;evaluation; effectiveness