雙層格柵對工業MTO反應器流動特性影響的MP-PIC模擬

中圖分類號：TQ021.4 文獻標志碼：A

Abstract：Thereactorofanindustrialmethanol toolefins（MTO）unitisalarge turbulentfluidizedbedreactorwithadense phase section diameter of 10m ，which has a plate gas distributor at the bottom and double-layer mesh grids in the dense bed. Inthisstudy，MP-PIC（multi-phaseparticle-in-cell）methodwasusedtosimulatethehydrodyamicsofthis inustrialreactorproportionally.Allthe major internalssuch as particledistributors，mesh grids，and cyclone separator groups were consideredinthesimulation，and mainoperating parameters were taken from industrial data to studytheroleof double-layer meshgridsinthereactor.Theresultsshowthattheaveragebeddensityobtainedbysimulation is ingoodagreement withthe actualindustrialdata.Theinstalationofdouble-layermeshgrids increasestheheightofthedensephasebedandreduces the average density of the dense phase bed by 112kg/m³ ，indicating the improvement of the fluidization quality and gas-solid contact effciencyofthedensephasebed.Meshgridscanefectivelylimitthegenerationoflargebubbles inthebed，sothat thedense phase particles above thegridare moreevenlydistributedandthegas-solidmixing is more sufficient.Meanwhile， the axial back-mixing of particles in the dense phase zone of the reactor can be greatly inhibited.

Keywords： MTO；reactor; fluidized-bed;grids；multi-phase particle-in-cell method;simulation烴的技術，為中國儲備相對豐富的煤炭、大然氣資源提供了向化工領域發展的機會[1]。反應器作為工業MTO裝置的核心設備之一，大多采用流化床反應器[2]，這與流化催化裂化（fluidized catalytic crack-ing，FCC）相似。在FCC氣固流化床中常加入擋板內構件來改善床內介質流化質量[3-5]，這同樣適用于MTO流化床。然而，MTO反應器與FCC在反應特性、催化劑性質、氣體性質等方面有較大差別；另外工業反應器的規模與操作條件比實驗室研究更加龐大與復雜[67」，不同類型擋板內構件發揮的作用也有區別，所以若想清晰地認識工業級MTO反應器中擋板內構件的影響需要具體研究。近年來，隨著CFD（computational fluid dynamics）與計算機技術的進步，利用數值模擬研究MTO反應器的方式得到了快速發展。Lu等[8-11]，Chang等[12]和Zhao 等[13]基于雙流體模型（two-fluidmodel，TFM）模擬研究了不同規模的MTO反應器的流化與反應過程，但TFM將顆粒相視為連續相從而無法準確考慮顆粒的真實特性。Zhuang 等[14」利用離散元模型（discrete ele-mentmodel，DEM）研究了MTO過程的氣固流化特性以及產品分布情況，然而因DEM的計算量龐大，其所能模擬的顆粒數量非常有限。與 TFM與DEM不同，CPFD（computational particle fluid dynamics）是由Snider[15提出的一種基于歐拉-拉格朗日法并利用 MP-PIC[16]模型處理顆粒相的數值模擬方法。該方法將屬性相同的真實顆粒打包為“計算顆粒”，同時引入應力梯度處理顆粒間碰撞問題，這在模擬顆粒數量達數億的工業流態化系統時具有明顯的優勢。Wan 等[17-18]基于 MP-PIC方法研究了大型MTO 流化床反應器流體力學與熱化學特性。Yuan等[19]利用 MP-PIC 方法在簡化 MTO 反應器中模擬研究了氣固流動方式、反應器結構等對顆粒停留時間和焦炭含量分布的影響。Liang 等2基于 MP-PIC方法模擬研究了中試規模MTO反應器中催化劑顆粒與氣體的熱化學特性。這些研究充分說明了MP-PIC方法在模擬大規模MTO流化床反應器的可行性。在格柵方面，Yang 等[5，21]基于MP-PIC 方法研究了Crosser 格柵[22]在工業級FCC 流化床再生器中對氣固流化特性以及對再生性能的影響。整體來看，這些模擬研究對于MTO反應器模型做了較多簡化處理，到目前為止，未見研究在工業級MTO 流化床內安裝格柵內構件作用的報道。筆者使用

MP-PIC方法對某工業MTO流化床反應器進行等比例模擬，模擬中考慮主要的內構件，為對比分析兩層網狀格柵的作用，模擬反應器未安裝格柵時的情況，模擬工藝參數來源于工業數據，以進一步準確和深入地了解MTO反應器內部復雜的氣固流動特征。

數學模型及參數設置

1.1 控制方程

模擬采用商業軟件Barracuda計算，氣相與固相分別視為連續相與離散相，且分別采用歐拉法與拉格朗日法計算，相關控制方程如下。

氣相的連續性方程為

式中， θ_g 為氣體體積分數； 為氣體密度， kg/m³;u_g 為氣體速度， m/s 。

氣相的動量方程為

θ_gρ_gg

式中， p 為壓強， Pa;F 為單位體積氣固動量交換速率， N/（m³?s） g 為重力加速度，取 9.8m/s² 。

相間動量傳遞方程為 （3）式中 ， 為顆粒分布函數; D 為相間電力系數； V_p 為顆粒體積， m³;ρ_p 為顆粒密度， kg/m³;u_p 為顆粒速度， m/s 。

反映顆粒分布函數 f 隨時間變化的Liouville方程為

其中

式中， A 為顆粒加速度， m/s²;θ_p 為固含率； τ_p 為顆粒正應力， N/m² ; P_s 為壓力常數， Pa;β 為常數，取默認值 _3;ε 為數量級為 10^-7 的常數； θ_cp 為緊密堆積固含率。

1. 2 電力模型

電力是固體在流體中發生相對運動時所受到的阻力，曳力模型的選擇對于準確預測流化床中氣固流化特性有重要作用[23-24]。本研究中，反應器密相表觀氣速約為 1.075m/s ，處于湍動流化階段。結合工業級氣固湍動流化床相關模擬[5]，決定采用EMMS[25]（energy-minimization multi-scale）曳力模型，后續模擬結果證明了電力模型的合理性。相關方程如下。

作用在顆粒上的電力 F_p 為

F_p=m_pD（u_g-u_p）.

其中

式中， m_p 為顆粒質量， kg;D 為EMMS電力模型中的相間曳力系數； H_d 為不均勻指數[25]，是氣相體積分數和氣固滑移速度的函數； D_WEN 為 Wen-Yu 模型[26]的電力系數； r_p 為顆粒半徑， m;C_d 為實際的曳力系數； Re 為雷諾數 ;μ_g 為氣體黏度， Pa?s 。

1.3幾何模型、邊界條件與參數設置

考慮到模擬準確性以及網格劃分難度，對反應器幾何模型合理簡化，結果見圖1（a）與（b）。主要保留反應器內部16組兩級串聯旋風分離器、2個冷催化劑分配器、2個再生劑分配器以及2層網狀格柵，幾何模型密相段直徑為 10m ，總高度為 24.66m 。網格劃分基于笛卡爾坐標系，圖2給出了網格數量在 50× 10⁴，70×10⁴ 與 90×10⁴ 數量級下時均固含率 隨軸向高度 h 的分布。整體來看網格數量在 70×10⁴ 與90×10⁴ 數量級時 分布基本一致，且模擬的床層平均密度都在該反應器正常波動范圍內。結合計算時間成本，最終選擇網格數為757188進行后續模擬研究，此時反應器網格的中間截面如圖1（c）所示。

本模擬中不考慮反應，采用恒溫條件，根據該裝置的實際操作情況，溫度取 476°C ，操作表壓取0.12MPa 。流化床的氣體性質根據該裝置的最終產品分布確定，即將該反應器最終產品氣體組成、溫度、壓力代入ASPENPIus軟件中，計算得到此狀態下的氣體密度與黏度分別為 0.7949kg/m³ 和2.5220×10^-5Pa?s 。

MTO待生劑堆積密度為 764.4kg/m³ ，顆粒密度（壓汞法測量）為 1208kg/m³ ，根據生產實際將反應器初始顆粒藏量設為 80t ，靜床高度為 1.6m 。利用粒度分析儀測量了顆粒粒徑 d_p 的累積分布，見圖3，顆粒的索特平均粒徑（Sautermeandiameter）為97.26μm 。

圖1MTO反應器的幾何模型與網格劃分

1一待生劑出口；2一外取熱器入口；3一煙氣平衡口；4一冷催化劑分配器；5一再生劑分配器；6一旋風分離器

Fig.1Geometry model and grid division of simulatedMTOreactor

圖2三種網格數量下時均固含率的軸向分布對比 Fig.2Comparison of axial distribution of time-average solids holdup with threedifferentcell numbers

圖3MTO催化劑顆粒的累積粒徑分布 Fig.3 Cumulative size distribution ofMTO catalystparticles

圖4為反應器邊界條件和網狀格柵設置情況。根據實際情況，模擬中考慮了5種氣體入口以及2種催化劑顆粒入口，如表1所示。氣體分布板采用6742個豎直向上的射流點源均勻進氣，再生劑分配器以及冷催化劑分配器各自采用24、26個斜向下的射流點源均勻進氣與顆粒；利用“BCConnector\"功能將從一旋入口及外取熱器入口流出的顆粒全部合理返回到反應器中。外取熱顆粒循環量、待生劑循環量以及折算后的底部分配器進氣量分別為322.1、30、 ，其余入口氣體（如流化、提升、汽提氣等）流量皆折算后用于模擬。反應器中在軸向高度 h 為1.5.2.5m 處分別安裝有一層水平網狀格柵，見圖4（b），其通過厚度 4mm 的垂直葉片圍成了數量眾多的尺寸約為 200mm×100mm 的類矩形網格，這種結構在利用基于笛卡爾坐標系的網格捕捉時極其困難，Yang等[5，21]利用“虛擬擋板”功能模擬了Crosser格柵安裝在工業級FCC流化床再生器中的情況，并取得良好結果。此外，楊智君[27]在二維流化床中研究了真實擋板與“虛擬擋板”對氣固流化的影響，發現兩種類型擋板對軸向固含率分布的作用十分接近，且都與試驗值非常吻合。故用Barracuda自帶的“虛擬擋板”功能模擬網狀格柵在反應器中的作用。

圖4邊界條件及網狀格柵設置Fig.4Boundary conditions and mesh grids settings

表1反應器邊界條件設置

Table 1 Settings of boundary conditions of reactor

模擬中顆粒緊密堆積體積分數設為0.56，湍流模型采用大渦模擬，計算時長為 100s ，起始平均時間為60s，初始時間步長設為0.01s，通過CFL自動調節。

2 模擬結果與討論

2.1 模擬結果合理性分析

工業中通過測量反應器垂直方向上兩點間壓力

差 Δp 來估算床層平均密度 ρ_b ，計算公式為

式中， Δh 為兩點軸向高度差， m 。

在模擬中監測了該反應器壓力計測量位置的瞬時壓力波動，由式（6）計算出對應區域的床層平均密度，見表2。可以看出，兩個區域的床層平均密度都處于該MTO反應器在正常運行時監測的波動范圍

表2 床層平均密度對比

Table2Comparison of bed average density

圖5為反應器在兩種狀態下（安裝網狀格柵與未安裝網狀格柵，下同）密相床層的時均固含率的軸向分布情況。由圖5可以看出，反應器在兩種狀態下顆粒稀密相之間都有明顯界面（以 為0.1處作為密相料面），密相床高分別約為3.2 與 2.5m ，兩者密相區的時均固含率整體分布呈現“底部高頂部低，邊壁高中心低”的特征。圖6為徑向上不同截面 取樣示意圖，圖7為反應器中不同截面平均

時均固含率

圖5中間軸向截面的時均固含率分布云圖 Fig.5Distribution contours of time-average solids holdup at middle axial section

圖6徑向上不同截面 的取樣示意圖

Fig.6Samplingdiagramof ofdifferent sections inradialdirection

分布。反應器兩種狀態下在高度 0～6m 內不同橫截面平均 的軸向分布見圖7（a），安裝網狀格柵時，在 h=1. 3～1. 5m 與 h=2.3～2.5m 的區域 出現驟降。按圖6所示的截面取樣方法，圖7（b）中以距反應器軸心距離 r 和反應器密相段半徑 R 的比值為橫坐標，統計了反應器在高度 3.2m 以下不同軸截面上平均 的徑向分布（圖6）。可以看出，兩種狀態下邊壁區域的 明顯比中心區域高。綜合來看，軸向與徑向上的顆粒分布情況與一般湍動流化床的顆粒分布規律[28]基本吻合。

利用MP-PIC方法可以較為準確地預測工業級MTO湍動流化床反應器的氣固流動特性，模擬結果與工業數據總體吻合良好。

2.2 網狀格柵作用

在流化床中安裝格柵一般是為了改善流固接觸條件，提升床內顆粒流化質量。為了對該MTO反應器內兩層網狀格柵的實際效果有更好的判斷以及其發揮作用過程有更深的認識，模擬了反應器未安裝網狀格柵的情況作為對照，主要從固含率 以及顆粒軸向循環通量等方面進行分析。

2.2.1 固含率

圖8為固含率徑向分布的橫截面位置，圖9、10分別為 100s 時反應器兩種狀態下在 h=1.65m 的橫截面上（圖 8）θ_p 的徑向與軸向分布情況。增設格柵后，密相床層高度明顯上升，每層格柵上方的密相床中大氣泡的數量明顯下降，顆粒出現密集堆積的區域（ θ_pgt;0.5） 同樣大幅度減少。所以，從固含率來看反應器中的網狀格柵的確可以限制密相床中大氣泡的產生，使得格柵上方的密相顆粒分布更加均勻。

圖8固含率徑向分布的橫截面位置Fig.8Cross section position of radial distribution of solids holdup

2.2.2 時均固含率

由圖5與圖10可知，增設網狀格柵后，每層格柵下方的區域皆會出現一個顆粒分布稀疏的“氣墊區”，這與之前研究[5］一致，原因是氣體上升時受到網狀格柵葉片的阻擋從而返回，在格柵下方處聚集，使得該區域顆粒濃度下降，從而形成氣墊。密相床底部產生的氣泡在上升過程中到達“氣墊區”時會被其吸收，從而使橫貫整個密相床的大氣泡無法形成。在格柵上方的密相區內，當大氣泡數量減少后，顆粒相對會有更多的區域去分布，從而降低了被氣泡擠壓而出現密集堆積的可能，顆粒分布相對更加均勻。圖11為兩種狀態下顆粒的軸向平均速度矢量分布對比（展示區域 。由圖11可以看出，網狀格柵的存在破壞了反應器中顆粒原本較為單一的宏觀內部循環，尤其對于格柵上方的密相區域來說，更多的小規模顆粒循環使得氣固混合更加充分，流化質量更高。與無網狀格柵狀態相比，增設網狀格柵后密相區床層高度上升了約 0.7m （不考慮氣墊影響），床層平均密度由 424kg/m³ 下降到了 312kg/ m³ ，在軸向與徑向上密相區的固含率都更低。MTO反應器中反應主要發生在密相區，較低的床層平均密度對應著密相床層顆粒流化質量的提升和氣固接觸效率的改善，從而有助于提升反應器的性能。所以從顆粒流化情況與床層平均密度來看MTO反應器中安裝兩層網狀格柵對于工廠生產是有利的。

圖9固含率的徑向分布云圖

Fig.9 Radial distribution contours of solids holdup

圖10 固含率的軸向分布云圖

Fig.10 Axial distribution contours of solids holdup

圖11反應器中顆粒軸向平均速度矢量分布對比Fig.11Comparison of axial average velocity vectorofparticlesinreactor

2.2.3 顆粒軸向循環通量

流化床中顆粒軸向返混程度對于顆粒在反應器內的停留時間有重要影響，其與顆粒的軸向循環通量密切相關。為判斷網狀格柵對于顆粒軸向返混的影響，監測了反應器不同高度橫截面的顆粒循環軸向凈通量 G （上行與下行顆粒通量差值），其中底層格柵所在橫截面（ h=1.5m， ）的凈通量見圖12，正負分別代表顆粒向上與向下通過監測面。安裝網狀格柵后，該橫截面處的顆粒循環軸向凈通量波動明顯減弱，兩層格柵使各自截面處顆粒平均下行凈通量分別下降了 85.5% 與 70.1% 。圖13為反應器不同高度橫截面的軸向平均下行通量 G₁ 。由圖13可知，安裝格柵后高度在 2.5m 以下的區域軸向平均下行通量均有一定程度下降，尤其在 1.2m 左右區域下降幅度最為明顯，這主要是底層格柵的影響；高度在2.5m 以上區域軸向平均下行通量升高主要是因為密相床層高度的升高。從 G 與 G₁ 結果來看，安裝兩層網狀格柵的確大幅度降低了反應器內顆粒的軸向返混，這可以使催化劑在反應器內的停留時間分布相對變窄。顆粒停留時間分布的寬窄影響催化劑的碳含量分布，保持較窄的停留時間分布相對更有機會使更多催化劑碳含量接近最佳操作窗口約8%^[29] ，這有利于提升對低碳烯烴的選擇性，從而幫助工廠增加經濟效益。

2.3 討論

通過模擬結果可以看出，該裝置中安裝的兩層網狀格柵在改善反應器密相區顆粒流化質量與抑制顆粒軸向返混方面確實發揮一定的作用。由于格柵對床層流化質量的改善作用主要發生在其上方區域，整體來看底層格柵下方的密相區域顆粒流化情況相對較差，所以理論上可以通過下移格柵來擴大上方流化良好的區域。為了判斷這種改動的影響，模擬了反應器的底層格柵在下調 0.5m 后的情況，其 分布情況見圖14。此時底層格柵下方仍然存在較薄的氣墊，相比下移前密相床層高度差別不大，床層平均密度降低了約 15kg/m³ ，其上方區域顆粒分布依舊保持良好的流化情況；另外，圖13中展示了改動后密相區的顆粒軸向平均下行通量，可以看出底層格柵在下調 0.5m 后對顆粒返混仍然有良好的抑制效果。所以在條件許可時將底部格柵下降一定距離有助于反應器整體顆粒流化質量的提升。

此外，Zhang等[30]研究已經表明，在密相床層中破碎氣泡與提升流化質量方面，網狀格柵不是最優的格柵型式，因此，可考慮更換其他更為有效的格柵內構件，以更好地承擔上述功能。

時均固含率

圖14格柵下移后中間軸向截面的 分布云圖Fig.14 Distribution contours of at middleaxialsectionaftergridmovingdown

3結論

（1）MP-PIC方法能夠較為準確預測工業MTO反應器內的氣固流動特性，所預測結果與工業數據總體吻合良好。（2）反應器內處于密相區的兩層網狀格柵能提升密相床層的高度，降低床層平均密度，從而改善密相床層的顆粒流化質量和氣固接觸效率，有利于反應器性能提升。（3）網狀格柵能夠有效限制密相床中大氣泡產生，可以使格柵上方密相顆粒分布更加均勻，氣固混合更加充分，同時還能大幅度抑制密相區顆粒的軸向返混。（4）在后續反應器改造中可以適當調低底層格柵的安裝高度或者更換其他型式格柵，以進一步改善MTO反應器性能。

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（編輯 沈玉英）