基于偶極天線的石墨烯太赫茲光熱電探測器研究

中圖分類號： TN362 文獻標志碼：A

Abstract： Photothermoelectric terahertz detectors can effectively convert optical signal into electrical signals， and have significant advantages such as zero bias， room-temperature operating condition， high sensitivity，etc.， which has great potential applications in secu rity imaging， nondestructive testing and biomedicine. We design a graphene terahertz detector based on photothermoelectric effect. The detector uses the dipole antenna as an optical coupling structure to localize the electromagnetic energy into the slit region of the antenna， enhance the local electric field by improving the light absorption， and provide an asymmetric temperature gradient distribution for the carrier movement in graphene. The main performance indexes of the detector are response rate R_v and noise equivalent power （NEP）. At room temperature and in zero-bias mode， the local electric field is increased by1 to 2 orders of magnitude，and the noise equivalent power is as low as 22pW?Hz^-1/2 ， indicating that the resonant coupling structure can effectively realize the local enhancement of electromagnetic energy，and has important applications in terahertz highly sensitive detection.

Keywords： terahertz; graphene; dipole antenna; detector

引言

太赫茲波是指頻率在 0.1～10THz（0.03～ 3mm ）之間的電磁波，該頻段處于電子學與光子學過渡區(qū)[1-3]。基于光子能量低、穿透性強等物理優(yōu)勢，太赫茲技術(shù)在無損檢測、通信、成像和國防安全等領(lǐng)域具有廣闊的應用前景[4-8]，其中太赫茲波探測是太赫茲技術(shù)的一個重要研究方向，實現(xiàn)室溫、零偏的太赫茲探測器能有效促進眾多太赫茲潛在應用[9-1]。隨著技術(shù)的發(fā)展，光電子器件的集成度越來越高。然而，傳統(tǒng)的半導體光電探測器存在響應速度慢、靈敏度低、需要制冷等問題。2004年，KonstantinNovoselov和AndereGeim通過機械剝離獲得單層石墨烯的發(fā)現(xiàn)[12]，為新型二維材料探測器的發(fā)展帶來了新的契機。相比于傳統(tǒng)的體材料，二維材料的厚度只有單個或者幾個原子層，展現(xiàn)了傳統(tǒng)半導體材料所不具備的電學和光學特性，其中石墨烯具有寬光譜吸收、熱電系數(shù)大和熱電子效應強的特點[13-15]，是實現(xiàn)太赫茲光熱電型探測器的最佳二維材料之一。

太赫茲光熱電型探測器的主要原理是光熱電效應，又稱塞貝克效應，即由光照射在材料一端時引起材料區(qū)域性溫度變化，進而在整個器件上形成溫度差，導致器件兩端產(chǎn)生光電壓。根據(jù)光熱電響應公式

式中： V_PTE 為光熱電響應開路電壓； T 為溫度； s 為塞貝克系數(shù)，對于塞貝克系數(shù)均勻分布的器件，要求有非對稱的溫度梯度分布[。雖然機械剝離的多層石墨烯表現(xiàn)出強烈的光與物質(zhì)相互作用，但對于遠小于波長的光敏面，石墨烯在THz波段范圍內(nèi)的光吸收率僅有 2%～3% 進一步提高光吸收來增強探測器性能非常必要。2018年，Guo等利用紫外光刻技術(shù)制備了方形金屬螺旋天線。對于耦合太赫茲波，使用光耦合結(jié)構(gòu)可以增加吸收面積。石墨烯通過化學氣相沉積生長與方形螺旋金屬天線形成非對稱結(jié)構(gòu)，沿石墨烯通道形成溫度梯度從而產(chǎn)生光熱電響應，探測器的電壓響應率為 28V/W ，等效噪聲功率達到 0.35nW?Hz^-1/2 。所以利用天線可以將更多自由空間中的電磁能量局域在偶極狹縫內(nèi)，致使狹縫處的溫度升高，為石墨烯提供局部加熱，使得載流子在溫度梯度分布驅(qū)動下從熱端向冷端擴散，產(chǎn)生與入射光能量成正比的光電壓，從而形成光熱電響應。

本文系統(tǒng)研究了基于偶極天線[17-18]的石墨烯太赫茲光熱電探測器，通過設計偶極天線的結(jié)構(gòu)來增強偶極共振頻點處的光熱電效應。采用時域有限差分法（finitedifferencetimedomain，F(xiàn)DTD）進行數(shù)值仿真來研究偶極天線的共振機理，計算出狹縫處平均電場隨頻率的分布，通過優(yōu)化參數(shù)，在目標探測頻率處的局域電場強度提升了1～2個數(shù)量級。在室溫、零偏條件下，成功實現(xiàn)了天線共振頻率處的高靈敏探測，噪聲等效功率達到了 22pW?Hz^-1/2 。本文的研究結(jié)果為進一步提高太赫茲探測效率提供了可行的解決方案。

1結(jié)構(gòu)設計與仿真

天線的設計和結(jié)構(gòu)參數(shù)優(yōu)化對于獲得優(yōu)異的太赫茲探測器性能是至關(guān)重要的。為了提高太赫茲探測器的靈敏度，需要設計對太赫茲輻射具有高電場局域和增強的天線。為此，利用電磁仿真軟件 FDTD（Lumerical Solution）[19]進行數(shù)值仿真。偶極天線的石墨烯太赫茲探測器的設計和結(jié)構(gòu)如圖1所示，具體結(jié)構(gòu)參數(shù)如下：偶極天線的長和寬分別是 550μm 和 5μm ，溝道間隙為5μm ，金屬厚度為 50nm 。金屬結(jié)構(gòu)的復介電常數(shù)由Drude模型給出，表達式為

式中：金的等離子頻率 ω_p=1.37×10¹⁶ rad/s;散射率 γ_p=4.08×10¹³rad/s ； ω 是入射波的角頻率；i是虛數(shù)單位[20]。氧化層 SiO₂ 的厚度為0.1μm ，襯底本征硅的厚度為 500μm 。

圖1基于偶極天線的石墨烯太赫茲探測器結(jié)構(gòu)示意圖 Fig.1Schematic diagram of graphene terahertz detector using a dipole antenna as the optical coupler

仿真過程中，太赫茲光源采用入射功率歸一化的平面波，正入射到樣品表面，電場的方向平行于偶極天線臂的方向（ y 方向）。在 x 方向和y 方向采用了周期循環(huán)邊界條件，在 z 方向采用了理想匹配層（perfectlymatched layer，PML）吸收上下邊界處的虛假反射。網(wǎng)格的參數(shù)分為兩種，靠近金屬和介質(zhì)-金屬分界面附近，設置網(wǎng)格為 0.1μm 的立方體，遠離結(jié)構(gòu)的部分設置網(wǎng)格為 0.5μm 的立方體。仿真發(fā)現(xiàn)偶極天線在0.11THz 處發(fā)生了偶極共振，如圖2（a）所示，此時天線的透射率達到了極小值，為 20% 。相對應的溝道處的平均電場達到最大，如圖2（b）所示，約為人射波電場的62倍。當偶極天線處于共振狀態(tài)時，由于受到電場方向的影響，激發(fā)了金屬里的自由電子，在金屬臂上感應出線性振蕩電流，如圖3（a）所示，且上下兩臂的電流為同一方向，導致在金屬臂的末端積累了大量電荷，如圖3（b）所示，此時溝道兩邊的電荷為異號，電場達到峰值，電流為0，所以該點處的共振為開路共振。開路偶極共振頻率與偶極天線長度 L 的關(guān)系為

圖2偶極天線的透射譜和溝道平均電場增強 Fig.2Dipoleantennatransmissionspectrumandchannel averageelectricfieldenhancement

圖3偶極天線表面電流分布和表面電場分布 Fig.3Current distributionand electricfield distributionon thedipoleantennasurface

式中： Ψ_c 為真空中光速； n_si 為本征硅襯底折射率，取值為3.5，此時 n_eff=2.25AA^[21] 。

2 器件制備

對于高性能的太赫茲探測器，不僅要求器件的結(jié)構(gòu)設計合理，制備器件的整個微納工藝技術(shù)也具有決定性作用。基于仿真確定了器件的結(jié)構(gòu)參數(shù)，采用標準半導體工藝流程進行器件的制備。本實驗中采用的石墨烯是通過機械剝離法獲得的，由于石墨烯層與層之間是較弱的范德華力，所以用藍膠帶反復對著粘貼多次石墨片，并用PDMS薄膜從藍膠帶上取下，即可獲得多層石墨烯，并用于后續(xù)定點轉(zhuǎn)移。首先，在高電阻率 （ρgt;2×10⁴Ω?cm） 硅襯底表面旋涂 300nm 厚電子束光刻膠，光刻膠為PMMA950K（EM，濃度A5）。接著，采用電子束曝光（electronbeamlithography，EBL）技術(shù)對偶極天線進行圖像化，使用的EBL系統(tǒng)由納米圖案生成系統(tǒng)（NPGS）和掃描電子顯微鏡（ZEISSSigma300）組成。然后，利用顯影液去除電子束曝光區(qū)域中的PMMA，并用異丙醇進行定影。之后再通過熱蒸發(fā)沉積金屬薄膜（鉻/金： 15/50nm ）和剝離工藝，獲得完整的偶極天線。利用二維材料定點轉(zhuǎn)移技術(shù)將機械剝離的多層石墨烯轉(zhuǎn)移至天線狹縫處形成歐姆電接觸。最后利用引線鍵合機將石墨烯器件封裝到定制的PCB板上，便于后續(xù)的電學和光學測量。圖4為非對稱偶極天線耦合石墨烯太赫茲探測器的光學顯微鏡圖。

3 結(jié)果和討論

本實驗中石墨烯器件的所有光電性能測試都是在室溫、大氣環(huán)境中進行的。為了驗證石墨烯器件的光電性能，進行了相應的電學和光電響應測量。探測器的主要性能指標是電壓響應率 R_v 和噪聲等效功率（noise equivalent power，NEP）。 R_v 是光電探測器的輸出信號與入射光功率的比值，即 ，其中Vph是探測器的光伏信號， ρ 是源的功率密度 ，Sa是探測器的有效光敏面積（Sa=3λ2/8π[22]）；NEP又稱最小可測功率，為 ，其中 k_B 是玻爾茲曼常數(shù)， T 是工作溫度（ 300K） ，R 是探測器的電阻。器件形成良好的歐姆接觸對于器件獲得優(yōu)異的光電性能是至關(guān)重要的。在器件進行光學響應測試前，首先進行電學特性測量，使用半導體參數(shù)分析儀（Keithley4200A-SCS）提取了石墨烯器件的輸出特性，由于石墨烯的零帶隙特性，以及良好的導電性，金屬-石墨烯無明顯整流特性，測量顯示石墨烯器件電流-電壓（1-V曲線為線性，電阻值為 5085Ω 如圖5（a）所示，顯示出良好的石墨烯-金屬歐姆接觸。

圖4探測器的光學顯微鏡圖

圖5石墨烯器件的IV曲線、輻射源沿器件 方向極化時石墨烯探測器的零偏光電流譜、石墨烯器件在零偏壓下的頻譜響應率以及室溫下石墨烯器件的零偏頻譜噪聲等效功率

光學響應反映了探測器的光電轉(zhuǎn)化能力。為了驗證石墨烯器件探測性能，基于鎖相測量技術(shù)提取了石墨烯探測器的頻譜光響應。在室溫、零偏下，采用SMB100A微波源（基頻為 110kHz～ 20GHz ）驅(qū)動VDI固態(tài)6倍倍頻器，產(chǎn)生功率密度為 1mW/cm² 的高頻輻射 （75～110GHz） 。倍頻器的輸出端口通過標準增益喇叭天線進行波導耦合，向自由空間發(fā)射線極化高頻輻射。基頻微波被電調(diào)制（ 1kHz ，然后電調(diào)制的太赫茲輻射經(jīng)VDI倍頻器的喇叭天線輸出并通過自由空間照射到器件上。器件的光響應通過標準的鎖相放大技術(shù)采集并記錄。首先光電流信號經(jīng)過低噪聲前置電流放大器（SR570）轉(zhuǎn)化成電壓信號，然后電壓信號輸入到鎖相放大器（SR830）進行光信號的鎖定和讀取，同時光信號的時域波形由示波器（泰克MSO2024B）進行記錄。

如圖5（b）所示，為提取的石墨烯器件在室溫、零偏模式下光波場沿著 y 方向極化時的頻譜光電流響應。在太赫茲波照射下，偶極天線產(chǎn)生的局域增強電場導致石墨烯通道一端產(chǎn)生強烈的自由載流子太赫茲帶內(nèi)吸收，隨后載流子沿著器件通道形成不對稱的溫度梯度，驅(qū)動熱載流子從熱端向冷端擴散，形成光電流。探測器的光電流在 95GHz 顯示出一個響應峰，這是由于偶極共振導致的響應增強。同時可以看到實際石墨烯探測器的光響應峰與仿真的偶極天線的共振頻點并不一致，這受石墨烯在劈裂環(huán)狹縫處的部分填充誘導的電容變化以及外圍金屬條和引線電極的影響，因此實際器件的諧振頻率的頻譜漂移是合理的。對石墨烯探測器的各項性能指標進行了評估，響應率是表征光電探測器靈敏度的重要參數(shù)，本文采用電壓響應率 （R_v） ，如圖5（c）所示，為石墨烯探測器在外界輻射沿著諧振方向極化時探測器的零偏頻譜響應率，其峰值響應度可達 400V/W 。在實際應用中，NEP用于評價光電探測器檢測微弱信號的性能。如圖5（d）所示為石墨烯器件的頻譜NEP，可以看到在在峰值響應處，其NEP 可以達到 22pW/Hz^1/2 ，表現(xiàn)出優(yōu)異的室溫探測靈敏度。

最后，將本文基于偶極天線的太赫茲探測器的性能與文獻中其他太赫茲探測器的性能進行了比較，如表1所示。可以看出本文獲得的優(yōu)異響應率和靈敏度歸功于天線共振時更強的局域電場增強。

表1太赫茲探測器性能參數(shù)表Tab.1 Performanceparameters of THz detector

4結(jié)論

綜上所述，提出并實現(xiàn)了一種基于偶極天線非對稱耦合的石墨烯太赫茲探測器，通過偶極天線的偶極共振模式誘導局域電場增強，提高了器件對太赫茲波吸收率，進而增加了石墨烯中的溫度梯度分布，提高了器件光熱電轉(zhuǎn)化效率，有效增強了石墨烯太赫茲探測器的熱電性能，最終實現(xiàn)了可在室溫、零偏模式下的高靈敏度探測器（NEP～22pW/Hz^1/2） 。結(jié)果表明利用光學共振耦合結(jié)構(gòu)的強電場增強是提升石墨烯等二維材料光熱電太赫茲探測性能的重要途徑，為突破現(xiàn)有太赫茲探測器性能瓶頸提供了思路。

參考文獻：

[1］姚建鈺.太赫茲技術(shù)及其應用[J].重慶郵電大學學 報：自然科學版，2010，22（6）：703-707.

[2]牧凱軍，張振偉，張存林.太赫茲科學與技術(shù)[J].中國 電子科學研究院學報，2009，4（3）：221-230，237.

[3]TONOUCHI M. Cutting-edge terahertz technology[J]. Nature Photonics，2007，1（2）：97-105.

[4]FISCHER B，HOFFMANN M，HELM H，etal. Chemical recognition in terahertz time-domain spectroscopy and imaging[J]. Semiconductor Science and Technology，2005，20（7）：S246-S253.

[5]FEDERICIJF，SCHULKINB，HUANGF，etal.THz imagingand sensing for securityapplications—explosives，weapons and drugs[J].Semiconductor Science and Technology，2005，20（7）：S266-S280.

[6]楊振興，郭旭光.基于石墨烯太赫茲調(diào)制器的研究 [J].光學儀器，2019，41（6）：60-64.

[7]李黨黨，郭旭光.介質(zhì)透鏡操控光電導天線輻射太赫 茲波的研究[J].光學儀器，2023，45（5）：87-94.

[8]付愉新，徐夢鍵，郭旭光.石墨烯半浮柵場效應晶體 管的制備與電學特性研究[J].光學儀器，2022，44（3）： 75-80.

[9]MUELLER T， XIA F N，AVOURIS P. Graphene photodetectors for high-speed optical communications [J].Nature Photonics，2010，4（5）： 297-301.

[10]YEM，ZHAJJ，TANCL，etal.Graphene-based midinfrared photodetectors using metamaterials and related concepts[J]. Applied Physics Reviews，2021，8（3）： 031303.

[11]XIAFN，MUELLERT，LINYM，et al.Ultrafast graphene photodetector[J]. Nature Nanotechnology， 2009，4（12）： 839–843.

[12]GEIM A K，NOVOSELOV K S.The riseof graphene[J].NatureMaterials，2007，6（3）：183-191.

[13]GABOR N M，SONG J C W，MA Q，et al.Hot carrier-assisted intrinsic photoresponse in graphene[J]. Science，2011，334（6056）： 648-652.

[14]SONGJC W，RUDNER MS，MARCUS CM，et al. Hot carrier transport and photocurrent response in graphene[J]. Nano Letters，2011，11（11）： 4688-4692.

[15].BONACCORSO F， SUN Z，HASAN T， et al. Graphene photonics and optoelectronics[J]. Nature Photonics， 2010，4（9）：611-622.

[16] WANG Y X， ZHANG G W，QIAO L B，et al. Photocurrent response ofcarbon nanotube-metal heterojunctionsin the terahertz range[J].Optics Express，2014，22（5）：5895-5903.

[17]靳延平，楊勇，徐新龍.基于納米天線陣列非線性光 學效應的太赫茲輻射特性研究[J].光學學報，2022， 42（15）： 1506001.

[18]，RAZZARIL，TOMA A，CLERICIM， et al.Terahertz dipole nanoantenna arrays： resonance characteristics[J]. Plasmonics，2013，8（1）：133-138.

[19]GRANTJ，ESCORCIA-CARRANZAI，LIC，etal.A monolithic resonant terahertz sensor element comprising ametamaterial absorber and microbolometer[J].Laseramp;PhotonicsReviews，2013，7（6）： 1043-1048.

[20]LINDENS，ENKRICH C，WEGENER M，etal. Magnetic response of metamaterialsat1oo terahertz[J]. Science，2004，306（5700）：1351-1353.

[21]ALU A，ENGHETA N. Input impedance， nanocircuit loading，and radiation tuning of optical nanoantennas [J].Physical ReviewLetters，2008，101（4）： 043901.

[22]CHRISTENSENT，JAUHO AP，WUBSM， etal. Localized plasmons in graphene-coated nanospheres[J]. Physical Review B， 2015， 91（12）： 125414.

[23]GUO WL，WANG L， CHEN X S， et al. Graphenebasedbroadbandterahertzdetectorintegratedwitha square-spiral antenna[J].Optics Letters，2018，43（8）： 1647-1650.

[24]CASTILLA S，TERRES B，AUTORE M，et al.Fast and sensitive terahertz detection using an antennaintegrated graphene pn junction[J].Nano Letters，2019， 19（5）： 2765-2773.

[25]BANDURIND A， GAYDUCHENKOI， CAO Y， et al. Dualorigin ofroomtemperaturesub-terahertz photoresponse in graphene field effect transistors[J]. Applied PhysicsLetters，2018，112（14）：141101.

[26]LIUY，HUQQ，YINJ，etal.Bolometric terahertz detection based on suspended carbon nanotube fibers[J]. Applied Physics Express，2019，12（9）： 096505.

[27]WANG L，LIU CL，CHEN X S，et al.Toward sensitiveroom-temperature broadband detection from infrared to terahertz with antenna-integrated black phosphorus photoconductor[J].Advanced Functional Materials，2017，27（7）： 1604414.

（編輯：張磊）