加壓貯存和活性炭吸附在核電站放射性廢氣處理中的應用

陳 良，饒仲群

（1.江蘇核電有限公司，江蘇 連云港 222042；2.中國核動力研究設計院，四川 成都 610005)

加壓貯存和活性炭吸附在核電站放射性廢氣處理中的應用

陳 良1，饒仲群2

（1.江蘇核電有限公司，江蘇 連云港 222042；2.中國核動力研究設計院，四川 成都 610005)

摘要：加壓貯存和活性炭吸附是目前國內處理壓水堆核電站放射性廢氣最常用的兩種方法。以大亞灣核電站和田灣核電站的放射性廢氣處理系統為例，并結合國內其他核電機組同類系統，分別介紹這兩種方法在國內核電站的應用情況，并分析它們各自的優缺點：加壓貯存系統結構簡單但設備體積龐大，適合處理流量變化較大的放射性廢氣；活性炭吸附具有安全性高，操作簡單的特點，適合于處理流量較小的放射性廢氣。

關鍵詞：放射性廢氣；加壓貯存；衰變箱；活性炭吸附；滯留時間

放射性廢氣是核電站正常運行和維修過程中不可避免的產物，根據廢氣來源以及組成不同，壓水堆核電站所產生的工藝廢氣可分為含氫廢氣和含氧廢氣兩大類。含氫廢氣來源于一回路冷卻劑，主要由核裂變反應所產生的Xe和Kr等惰性氣體和氫氣、氮氣組成，此類廢氣雖然量少但放射性水平較高，必須經過特殊處理后才能向環境排放；而含氧廢氣來源于各種放射性液體貯槽的呼吸排氣，主要成分是被放射性污染的空氣，雖然數量大但放射性水平較低，一般經過簡單處理就可滿足排放要求，在有的核電站甚至將它與核島廠房排風一并處理。所以通常所說的放射性廢氣一般是指含氫放射性廢氣，目前處理此類廢氣的方法主要有采用衰變箱加壓貯存和活性炭滯留床吸附兩種，本文以大亞灣核電站和田灣核電站的放射性廢氣處理系統為例，結合國內其他核電機組的廢氣處理系統，分別介紹這兩種處理方法的應用情況。

1　工藝原理

1.1加壓貯存處理

該方法是當前處理壓水堆核電站放射性廢氣的最常用的且最成熟的工藝。含有氫氣、氮氣以及Xe、Kr等裂變產物的放射性氣體先進入一個緩沖槽，用壓縮機壓縮至0.6～0.7 MPa，送入衰變箱中貯存，經過一段時間的自然衰變，等廢氣中所含的短壽命放射性核素變成穩定核素，根據取樣分析結果，如果合格則通過過濾后排入環境；如果不合格則繼續處理。

目前國內以大亞灣核電站為代表的M310機組[1－2]以及秦山一期核電站等大多數壓水堆核電站都采用此工藝處理放射性廢氣。

1.2活性炭滯留床吸附

活性炭滯留床是利用疏松多孔的活性炭對放射性惰性氣體進行吸附，當放射性氣體進入滯留床后，其中的放射性核素如Xe、Kr的同位素因分子量較大而被活性炭所優先吸附，與其他分子量較小的非放射性的載帶氣體如氫氣和氮氣等分離，由于這些放射性核素在活性炭上的移動速度非常緩慢，在移動的過程中，它們不斷地衰變成其他穩定核素，隨即又不斷地被后面的載帶氣體從活性炭上洗脫下來，形成吸附→滯留→衰變→洗脫的動態平衡，洗脫下來的新核素隨載帶氣體一起排出?；钚蕴繙舸矊Χ栊詺怏w的滯留時間受多種因素的影響，包括活性炭類型，系統溫度、壓力和濕度等，在一定條件下活性炭滯留床對惰性氣體的滯留時間可以由以下公式算出：

式中：T——平均滯留時間，s；

kd——活性炭對惰性氣體的動態吸附系數，cm3/g；

M——活性炭的裝填質量，g；

Q——氣體流量，cm3/s。

當前國內采用活性炭滯留床吸附工藝的壓水堆核電站有田灣核電站[3]以及正在建設中的AP1000機組[4]。

2　系統設計特點和運行情況

2.1加壓貯存衰變法

大亞灣核電站采用兩臺機組共用一套廢氣處理系統，工藝流程見圖1。

來自穩壓器卸壓箱、容控箱、反應堆冷卻劑疏水箱、脫氣塔的放射性廢氣先匯集到一根母管上，進入一個容積為5 m3的緩沖罐，廢氣平均流量為2.1 Nm3/h。為監測廢氣中的氧含量，在緩沖罐上游的母管線上設置了氧含量分析儀，當系統中氧含量過高時，用氮氣稀釋。系統設置了兩臺流量為38 Nm3/h的壓縮機，一主一備。當緩沖罐中廢氣壓力升高至0.025 MPa時，啟動主壓縮機；當壓力繼續升高至0.03 MPa時，啟動備用壓縮機；當壓力低于0.005 MPa時，壓縮機自動停運。廢氣經壓縮并冷卻至50 ℃后輪流送入6個容積為18 m3的衰變箱中貯存，廢氣在衰變箱的貯存壓力為0.65 MPa，貯存時間為45天（負荷跟蹤運行工況）或60天（基本負荷運行工況），使其中短壽命核素盡可能衰變完，以降低其放射性濃度。經取樣分析合格后，廢氣經核島輔助系統通風系統DVN除碘后排入煙囪，廢氣的排放速度由調節閥控制，以維持DVN系統中氫氣含量不超過4%，當衰變箱中的壓力降低至0.02 MPa時，排放閥自動關閉，避免空氣進入系統。在各衰變箱之間連有倒箱管線，在緊急情況下可以將廢氣從一個衰變箱倒入其他衰變箱；為避免氫濃度過高而發生爆炸，在系統中還設置了氮氣吹掃管線。

自系統投運以來，已經安全運行10多年，處理后的廢氣滿足排放要求。但在運行中也發現衰變箱容量較緊張，尤其在對容控箱定期吹掃或大修期間對一回路吹掃時，最大廢氣流量達75 Nm3/h，衰變箱容量更顯不足，后來通過技術改造增設了兩個18 m3的衰變箱；其次是緩沖罐的容量也較小，廢氣流量大時，壓縮機啟動頻繁，容易損壞壓縮機的薄膜。

在改進的CPR機組中，增大了衰變箱的容量，一共設計了4個18 m3和4個60 m3的衰變箱。

圖1　大亞灣核電站廢氣處理系統流程圖Fig .1　Process of gaseous waste treatment system in Daya Bay NPP

圖2　田灣核電站廢氣處理系統流程圖Fig .2　Process of gaseous waste treatment system in Tianwan NPP

2.2活性炭滯留床吸附法

田灣核電站則采用活性炭滯留床處理放射性廢氣，在每臺機組都設置了兩條完全相同的活性炭滯留床處理線，一主一輔。主線處理來自除氣器、穩壓器卸壓箱和反應堆冷卻劑疏水箱的含氫放射性廢氣，流程見圖2。

在正常運行工況下廢氣流量為2.26 Nm3/h，最大為5 Nm3/h，放射性水平為108～1013Bq/m3。由于來自除氣器的廢氣中氫氣含量高達30%～50%，為使廢氣中的氫含量不超過2.5%，進入緩沖罐的廢氣采用234 Nm3/h的循環氮氣稀釋。稀釋后的廢氣與外加的氧氣一起被加熱至140 ℃并在復合器中由PtO2催化復合成水，復合后的氫氣含量不超過0.2%。為監測復合效果，在復合器前后都設置了氫氣和氧氣監測儀表。尾氣經冷卻后，其中的絕大部分返回緩沖罐循環，其余部分（2～4 Nm3/h）通過進一步冷卻除濕，并經沸石床干燥，進入4個串列的活性炭滯留床。為保證活性炭的處理效果，進入滯留床的廢氣濕度被限值在0.5 g/Nm3以下。滯留床裝填CKT-3型活性炭，總量為20 m3，在30 ℃和常壓條件下對Xe和Kr的吸附系數分別為280和14，平均滯留時間分別為72.1天和3.6天。處理后的廢氣經劑量監測后從煙囪排入環境。廢氣排放管線上設置了輻射監測儀表，如果測得廢氣中的放射性濃度超過3×107Bq/Nm3時，系統報警；當放射性濃度超過1×109Bq/Nm3，系統將被自動切除。活性炭滯留床前還設置有空氣吹掃管線，以便在其停運時進行吹掃。

輔線處理來自冷卻劑貯槽、補給水箱和含硼疏水箱的廢氣，廢氣流量正常運行工況下為2Nm3/h，在一回路大流量換水工況下最大為61 Nm3/h，廢氣放射性水平為106～1010Bq/m3。由于該廢氣中的含氫量較少，廢氣直接經冷卻除濕和沸石干燥后，進入活性炭滯留床進行處理，處理后的廢氣用風機排入環境，系統運行壓力為-0.1 MPa，為保證風機的恒流量運行，在風機的入口處設有平衡管線，從房間抽取空氣。當主線在故障時，其廢氣將自動切換到輔線處理，而原由輔線處理的廢氣將切換到含氧廢氣處理系統進行處理。

田灣核電站的兩臺機組的廢氣處理系統自投入運行以來，都安全運行了兩個燃料循環周期，處理后的廢氣滿足排放要求。運行中的主要問題是廢氣中濕度過高，沸石干燥床很快就失效，引起系統頻繁報警，后來通過變更，將主線的濕度限值修改為5 g/Nm3，輔線的濕度限值改為10 g/Nm3，但沸石干燥床仍然需要每周再生一次。

AP1000機組也采用活性炭吸附處理放射性廢氣，放射性廢氣設計流量為0.85 Nm3/h，廢氣經冷凍除濕后依次進入一個保護床和兩個2×100%功能的活性炭滯留床，保護床中的活性炭可定期更換，滯留床可以單獨使用，也可串列使用。處理后的廢氣排入核輔助廠房的通風系統。整個處理系統為非能動設計，廢氣在系統中的動力來源于自身壓力。在系統上還設置了氮氣吹掃管線，當廢氣壓力太低時，由氮氣吹掃系統，保證系統內有一定正壓，避免外部空氣進入系統。

表1　不同核電機組中放射性惰性氣體的滯留時間Table 1　Delay time for the noble gas in different nuclear power units

3　工藝系統的分析和比較

3.1放射性惰性氣體的滯留時間

采用不同的處理工藝，對放射性惰性氣體滯留效果是不同的，國內主要核電機組在正常運行工況下對惰性氣體的滯留時間如表1所示。

從表1中可以看出：用加壓貯存法處理放射性廢氣時，Xe和Kr在衰變箱中的滯留時間都是相同的，約為45天；當使用活性炭吸附處理時，因對Xe和Kr的吸附系數不同，相應的滯留時間也相差較大。活性炭吸附法對Xe的滯留能力與加壓貯存法相當或者略高些，而對Kr的滯留時間則低于加壓儲存法。但在裂變的Kr同位素中，除85Kr外，其余核素的半衰期都較短，經過2.2天的滯留后，絕大部分已經衰變殆盡，完全滿足排放要求。

不同種類的活性炭對惰性氣體的吸附能力也相差很大，AP1000機組所用的活性炭對Xe和Kr的吸附系數為1 050和38，分別是田灣核電站所用活性炭的3.75倍和2.7倍，加上廢氣流量小，所以盡管每個滯留床只裝填了1 050 kg活性炭，僅相當于田灣核電站裝填量的1/18，一樣可以得到同樣的滯留效果；如果兩個床串聯使用再加上一個0.23 m3活性炭保護床，滯留效果將會更好。

在處理大流量廢氣時，由于CPR1000機組中增大了衰變箱容量，基本可以滿足容控箱定期吹掃或一回路吹掃時大流量廢氣量的貯存問題。而活性炭對惰性氣體的滯留時間與所處理的廢氣的流量成反比關系，當廢氣流量增大，對惰性氣體的滯留時間相應縮短，如田灣核電站輔線的廢氣最大流量增加到61 Nm3/h時，系統對Xe和Kr的滯留時間分別僅有91. 8 h和4.6 h，滯留效果明顯降低。

3.2系統安全性

在傳統的加壓貯存工藝中，一般都要將廢氣加壓至0.6～0.7 MPa，一旦發生泄漏，將造成放射性的不可控釋放，而且泄漏出來的氫氣還存在爆炸的可能性。雖然在系統中設置了倒箱管線，但倒空一個衰變箱需要較長的時間，而且衰變箱體積越大，倒空所需時間越長。為降低“氫爆”的可能性，對系統設備的設計、布置以及所在房間的通風、照明都提出更嚴格的要求。

活性炭滯留床運行壓力一般都很低，略高于常壓，所以放射性泄漏的可能性相對較低。田灣核電站還采用了把氫氣預先稀釋和復合的方法，降低了在系統內形成“氫爆”的可能性。在氫氣含量非常低的情況下，活性炭滯留床也可在微負壓下運行（田灣核電站的輔線），這更降低了放射性泄漏的可能性。

3.3系統操作的方便性

加壓貯存處理工藝中，系統中的壓縮機和衰變箱等設備都是間歇運行，在廢氣的充注、貯存衰變、取樣分析以及排放過程中需要對系統進行頻繁地切換操作，增加了人員的勞動強度以及誤操作的可能性?；钚蕴课焦に囍?，系統為連續運行，對排入環境的放射性也在線監測，除非設備需要定期試驗或者設備故障，沒有過多操作。但是田灣核電站因廢氣除濕效果不明顯，沸石干燥床需要頻繁再生。AP1000機組廢氣處理系統的非能動設計理念很先進，但實際處理效果還有待日后的運行來驗證，而且保護床中活性炭需要定期更換，將產生二次廢物。

4　結論

加壓貯存法處理放射性廢氣，其安全性和操作的方便性都不如活性炭吸附法，但系統結構簡單，適合處理流量變化較大的放射性廢氣，加上多年的運行經驗，已經成為非常成熟的廢氣處理工藝，今后仍將會在一些壓水堆核電站得到應用。如果能夠將廢氣中的氫氣預先復合后再加壓貯存，不僅可以提高系統安全性，還可以減少衰變箱的體積。

活性炭吸附是近幾年才發展起來的新工藝，具有安全性高，設備占用空間小，操作簡單的特點，適合于處理流量較小的放射性廢氣。目前該工藝的運行經驗還不多，隨著新一代壓水堆核電站的建設，會得到更多的應用和進一步完善和發展。選擇高性能的活性炭不僅可以延長對惰性氣體的滯留時間，提高處理效果，而且還可以減少活性炭的裝填量，減少二次廢物量。

參考文獻：

[1] 陳濟東. 大亞灣核電站系統及運行（上冊）[M]. 北京：原子能出版社，1994：444-451.

[2] 嶺澳核電站二期工程初步設計（第五冊）. 核工業第二研究設計院，2005.

[3] System Design File-Radioactive Gas Treatment System， Rev.B， SPAEP， 04，2005.

[4] 林誠格. 非能動安全核電廠AP1000[M]. 北京：原子能出版社，2008：314-318.

中圖分類號：TL27

文獻標志碼：A

文章編號：1674-1617（2009)03-0262-05

收稿日期：2009-06-18

作者簡介：陳 良（1969－），男，四川人，高級工程師，現從事放射性廢物處理工作。

Application of pressurized gas storage system and activated carbon sorption system in gaseous radioactive waste processing for NPPs

CHEN Liang1, RAO Zhong-qun2
(1.Jiangsu Nuclear Power Corporation，Lianyungang of Jiangsu Prov. 222042，China；2.Nuclear Power Institute of China，Chengdu of Sichuan Prov. 610005，China)

Abstract:Pressurized gas storage system and activated carbon sorption system are tow of the most popular processing for the gaseous radioactive waste in PWR NPPs. The application of the processing were respectively introduced with instance of the systems in Daya Bay NPP and Tianwan NPP as well as the analogous systems in other domestic NPPs， the advantage and shortage of them were also analyzed in this paper. The pressurized gas storage system is simple in components with large volume and suitable to the widely changeable gas flow； while the activated carbon sorption system is more safe and easy for operation and suitable to the small gas flow.

Key words：gaseous radioactive waste；pressurized gas storage； decay tank； activated carbon sorption； delay time