基于正則參數后驗策略的PCS迭代正則化反演

王遠磊,申 晉,王雅靜,朱新軍,劉 偉

(山東理工大學電氣與電子工程學院,山東淄博255049)

PCS(photon correlation spectroscopy光子相關光譜)技術是測量亞微米及納米顆粒粒度及其分布的有效方法[1],其中粒度反演一直是PCS方法的難點[2].目前,反演算法主要有:累積分析法,雙指數法,非負約束最小二乘法,CONT IN法等[3-7].累積分析法只適用于單峰顆粒的反演.雙指數法對具有雙顆粒分布的顆粒反演比較適用,但對于單峰或多峰分布不適用.非負約束最小二乘法難以應用于單峰顆粒反演.CONTIN法實際上是一種附加先驗約束條件的約束正則化方法,先驗策略是在求出正則解以前已將正則參數確定下來,這需要大量的先驗材料,先驗材料在實際中經常不確知.文獻[3] 中實驗測量表明CONTIN算法的分辨力較弱,其反演質量的提高依賴于恰當選擇正則參數.喻雷壽采用迭代CONTIN算法進行反演[4],其方法是通過不斷縮小反演區間進行反演,反演結果比CONTIN算法精確了很多,但計算量較大.韓秋燕采用正則參數后驗策略的正則化方法,對單峰和雙峰分布顆粒系自相關函數進行了反演[7],對于單峰的反演能夠得到較準確的結果,當噪聲大于一定水平時雙峰的反演結果不理想.本文采用一種形式簡單的迭代正則化方法—Tikhonov迭代正則化方法[8],反演區間不變,并采用改進的Morozov偏差原理選擇正則參數,對單峰和雙峰分布顆粒系的模擬電場自相關函數進行了反演.

1 PCS的基本理論

對隨機的散射光信號進行相關運算并做歸一化處理,得到多分散顆粒體系的電場自相關函數

式中:τ是相關延遲時間;G(Γ)是歸一化的衰減線寬的分布函數為衰減線寬,其中是Boltzmann常數,T代表絕對溫度,η為溶液粘性系數,r為當量球型顆粒的流體力學直徑,為散射波矢量,試中,n為溶液的折射率,λ。為激光在真空中的波長,θ為散射角.式(1)為第一類Fredholm積分方程,要從帶有噪音的g(1)(τ)求解顆粒粒徑屬于病態問題(ill-posed problem),原始數據的微小擾動誤差便導致解的嚴重偏離[2].

2 迭代正則化

要根據(1)式反演出顆粒粒徑,首先把(1)式離散化得

式中A的元素Aij=exp(-τiΓj),其中τi對應相關器第i個通道延遲時間,Γj表示離散化后第j級衰減線寬.

文獻[11] 證明了在0

正則化方法的一個關鍵問題就是正則參數的選取.正則參數的好壞直接影響到解的好壞,甚至會產生無解或多解.正則參數的選取一般有先驗和后驗策略,CONT IN算法是采用的先驗策略.后驗策略中廣泛采用的原則是Morozov偏差原理

式中δ為誤差水平.

為了進一步提高精度,本文采用改進的Morozov偏差原理

正則參數的具體求解見文獻[11] .

求出正則參數代入(4)就可以求出粒徑分布.

3 顆粒散射光模擬信號的反演與分析

對單峰和雙峰分布顆粒的模擬信號進行反演,設模擬信號采用的測量參數為:

入射光在真空中的波長632.8nm,分散介質(水)折射率1.331,黏度系數0.89×10-3N?S?K-1,樣品溶液溫度25℃,波爾茲曼常數KB=1.380 7×10-23J?K-1,取散射角90°.所加噪聲均為白噪聲.正則參數初始值=0.03,控制精度ce=10-10,正則化的最大迭代次數kmax=500.迭代正則化最大迭代次數=5,迭代的初始值=0.

3.1 單峰分布顆粒的反演

在無噪聲的情況下,正則化和迭代正則化的收斂階基本相同,因此,反演的結果相差很小.對于單峰分布的顆粒,正則化和迭代正則化方法都能比較準確的反演,在此不做討論.本文主要是針對噪聲水平為0.000 5,0.005,0.05時,峰值位置為60nm及峰值位置為200nm的單峰分布顆粒的相關函數進行反演,并對反演結果進行了比較分析.

首先對峰值位置為60nm單峰分布顆粒的相關函數在上述噪聲水平下進行了反演,反演區間為[35,85] ,反演結果如圖1所示.

從圖1和表1可以看出,噪聲越大,迭代正則化的反演優勢越明顯.當噪聲水平為0.000 5、0.005時,兩種方法都能夠在給定的反演區間內反演出粒徑分布,迭代正則化在峰值位置、峰值高度、分布寬度方面比正則化誤差小.當噪聲為0.05時,在給定區間內正則化已不能反演出粒徑分布,迭代正則化仍能夠反演出顆粒粒徑.

表1 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對60nm顆粒反演得到的峰值

圖1 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對60nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

在0.000 5、0.005、0.05噪聲水平下,對200nm單峰顆粒在區間[150,250] 進行反演,結果如圖2所示.

圖2 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對200nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

圖2(a)為正則化方法在三種噪聲下對200nm顆粒的反演,圖2(b)為迭代正則化方法在三種噪聲下對200nm顆粒的反演.由圖2可知,在有噪聲的情況下,迭代正則化與正則化均隨著噪聲的不斷增大,峰值位置誤差逐漸變大,這說明噪聲影響了反演精度.當噪聲增大時,迭代正則化反演結果的誤差變化比正則化小.當噪聲為0.05時迭代正則化仍能較準確的反演出粒徑分布,而當噪聲為0.05時正則化方法已不能反演出顆粒粒徑.在同等噪聲水平下,迭代正則化反演誤差比正則化小.

圖3 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對20、60nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

3.2 雙峰分布顆粒的反演

多峰分布的反演是動態光散射反演的一個難點,本文以雙峰分布顆粒的反演為例,研究迭代正則化對多峰分布的反演.與單峰分布一樣,在無噪聲的情況下,迭代正則化和正則化方法對雙峰分布都能反演出,兩者的差別細微,本文就不再詳細說明.研究重點為迭代正則化方法和正則化方法在噪聲條件下的反演.本文分別在噪聲為0.000 5、0.005、0.05的水平下對20、60nm,100、300nm顆粒雙峰分布的相關函數進行反演,并對反演結果進行了比較分析.

由圖3可以看出,對于20、60nm顆粒,由圖3(a)可知噪聲為0.000 5時迭代正則化和正則化都能較好的反演出,但迭代正則化在峰值位置、分布寬度、峰值高度更為準確;由圖3(b)可知當噪聲為0.005時正則化方法能夠反演出第一個峰,對于第二個峰就不能很好的反演,而迭代正則化方法對于兩個峰都能反演出,并且每個峰值位置的誤差均小于5%;由圖3(c)可知當噪聲為0.05,正則化方法已不能對雙峰分布顆粒進行反演,峰值不明顯,但迭代正則化方法仍能反演出雙峰分布,峰值位置明顯,且第一個峰值和第二個峰值位置誤差都不大于10%.

圖4 在噪聲情況下,用正則化和迭代正則化方法對100、300nm顆粒反演所得的顆粒粒徑分布

在不同的噪聲水平下,采用正則化、迭代正則化方法對100、300nm顆粒的雙峰分布進行反演.結果如圖4所示,可以看出,正則化方法隨著噪聲的不斷增大,反演誤差很大,峰值高度變化也較明顯,當噪聲水平為0.05時正則化方法已不能反演出顆粒分布,而迭代正則化方法仍能夠較好的反演;在同等噪聲水平下,迭代正則化反演的顆粒粒徑的峰值高度也明顯高于正則化,誤差水平也小于正則化反演的誤差.

4 結束語

采用改進的迭代正則化方法對動態光散射相關函數進行反演,是把前一次反演結果進行回代的一個反復迭代,逐漸逼近真實值的過程,因此得到比正則化方法更高的收斂階,提高了反演精度.通過對不同的單峰和雙峰分布顆粒的反演可以看出,對于單峰分布顆粒,迭代正則化方法能夠很準確的反演出.對于雙峰分布顆粒,迭代正則化方法的反演優勢與正則化方法相比很明顯,正則化方法在噪聲大于0.005時基本上不能反演出雙峰顆粒,迭代正則化方法在噪聲為0.05時仍能夠很好的反演出雙峰分布,且兩個峰值位置誤差都不大于10%.因此,迭代正則化方法具有較強的抗噪能力.

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