我國乏燃料后處理大廠建設的幾點思考

李金英,石 磊,胡彥濤

1.華潤(集團)有限公司,北京 100005;2.中國原子能科學研究院,北京 102413;3.核工業北京地質研究院,北京 100029;4.中國核電工程有限公司,北京 100840

我國乏燃料后處理大廠建設的幾點思考

李金英1,2,3,石 磊1,2,3,胡彥濤4

1.華潤(集團)有限公司,北京 100005;2.中國原子能科學研究院,北京 102413;3.核工業北京地質研究院,北京 100029;4.中國核電工程有限公司,北京 100840

本文在分析了國際乏燃料后處理設計思路、工藝流程、相關關鍵技術、建造過程和運營經驗的基礎上,結合我國乏燃料后處理技術現狀以及相關配套,就我國乏燃料后處理大廠的建設提出初步的思考。

乏燃料;后處理大廠

核能作為一種安全、清潔、經濟的一次能源,已經得到了全世界的廣泛認可和接受。為了確保核能的可持續發展,必須建立一個完整的與核能發展相配套的核燃料循環體系。所謂核燃料循環是指核燃料的獲得、使用、處理和回收利用的全過程,分為兩大部分:核燃料循環前段和核燃料循環后段。其中前段包括鈾礦地質勘探、鈾礦開采、礦石加工(選礦、浸出、沉淀等多種工序)、鈾的提取、精制、轉換、濃縮和燃料元件制造等。后段包括對反應堆輻照以后的乏燃料元件進行處理、管理和處置,或者進行乏燃料元件后處理(鈾、钚分離)以及對所產生的各類放射性廢物進行處理、儲存和處置等。

不同的國家根據各自國情選擇適合自己的核燃料循環策略,主要有三種模式。美國、加拿大、瑞典和西班牙等國家選擇“一次循環通過”模式[1]。法國、英國、俄羅斯、印度和日本等國采取核燃料閉式循環方式。我國也采取閉式循環模式。美國又于2006年重新提出采用核燃料閉式循環模式。另外也有不少國家尚未確定核燃料循環的技術路線[2],對乏燃料采取暫時儲存的做法,根據國際形勢的變化和技術的進一步發展再做決策[3-7]。走核燃料閉式循環之路,對乏燃料元件進行后處理,其經濟價值和環境價值是十分顯著的:回收的鈾和钚重新加工成燃料元件,供核電機站使用,大大提高核燃料資源的利用率;與嬗變結合還可大大減小放射性對環境的影響。到目前為止,中國大陸已有13個核電機組投入商業運營(共計1 080萬千瓦),根據我國的核電建設規劃到2020年每年卸出的乏燃料總量約1 750 t左右[8](按裝機7 000萬千瓦計),需要建設一座年處理能力為800 t商用乏燃料后處理大廠,實現我國核能利用的可持續發展。

作者根據多年收集的資料,分析國際乏燃料后處理設計思路、工藝流程、相關關鍵技術、建造過程和運營經驗等,在此基礎上結合我國乏燃料后處理的現狀,對我國乏燃料后處理商用大廠的建設提出幾點思路,以供參考。

1 國外商用乏燃料后處理大廠建設運營情況

乏燃料后處理工藝有兩種,濕法工藝和干法工藝。早期干法流程一度被認為優于濕法流程,后來濕法工藝(Purex流程)成為后處理技術的主流[9],但是干法工藝也是一種不可或缺的工藝,但目前尚未實現工業應用[10]。

工業規模的乏燃料后處理已有七十多年的歷史,在這段時間內,有17個國家從事后處理,建成了包括中間試驗廠在內的后處理廠有32個;在2000年前,計劃建造的后處理廠有13個,處理對象有天然鈾、低濃鈾、高濃鈾和鈾钚混合氧化物燃料,表1列出了世界上幾個主要核國家已建和計劃建造的工業規模輕水堆乏燃料后處理廠[11]。

表1 幾個主要核國家輕水堆乏燃料后處理廠Table 1 Spent nuclear fuel plants of the main countries

2 商用乏燃料后處理大廠設計與建造原則

商用后處理大廠的設計原則有如下幾點[12]:確保工廠安全和經濟地運行,盡量減少工作人員的輻照劑量;高度可靠的工藝和裝備;盡量減少廢物量;設計上必須留有更新修改余地。

根據后處理大廠的設計原則,建造中必須確定以下目標:良好的運行性能、最大限度回收核材料鈾和钚、運行維護工作人員受輻照低、環境影響小、廢物處置得到優化、核材料實體保衛安全等。

以法國UP3后處理廠為例來說明商用后處理大廠設計與建造原則。UP3后處理廠廠房布局示于圖1[13-14],對乏燃料元件處理包括3個步驟:第1步是接收(乏燃料元件從堆芯取出存放若干年,采用特制運輸容器運至后處理廠);第2步是貯存(在專用水池內再存放幾年);第3步是處理(最重要和關鍵的一步)。通過后處理工藝后,鈾和钚便得以與放射性裂變產物分離開來,分別進行處理、處置。UP3后處理廠設計原則裕度很大,加之安全管理非常嚴格,并未給周圍環境和居民、特別是其本身工作人員造成明顯影響。統計數據表明,UP3后處理廠給工作人員造成的放射性劑量照射僅為平均每人每年0.123 mSv,周圍居民所受劑量為平均每人每年0.02 mSv(不含天然本底),而相應法國職業照射的國家標準為每人每年50 mSv,滿足了后處理大廠的設計與建造原則。

圖1 UP3后處理廠廠房布局圖Fig.1 Layout of UP3 plant

3 商用乏燃料后處理大廠工藝、設備以及成功應用事例

結合商用后處理大廠設計與建造原則,在選擇流程時采用了下列關鍵工藝流程原則:盡可能選用連續流程;流程的可靠性和靈活性要高,要有足夠的安全裕度,要有恰當的控制系統;對于設備的設計、制造和安裝要盡量達到最高的可靠性;要確保臨界安全,盡可能優先選用幾何安全設備。以下結合工藝流程的相關階段進行概要性的說明。

3.1 首端工藝

首端系統主要包括剪切、溶解、澄清、調料等工序,首端的處理能力決定著后處理工廠的生產能力,因此設備的處理能力、穩定性、連續性是各后處理工廠致力研究的課題之一。

在UP3和UP2-800后處理廠以及法國設計的日本六所村后處理廠中[15],主要的創新技術是在首端處理[16]。法國在UP3首先采用了連續流程,提高生產能力的同時滿足了嚴格的安全要求。后處理廠的首端處理有 A、B兩條生產線,其中UP3的剪切機采用水平進料,整束切割,并可以進行遠距離維修。法國首次開發了連續回轉溶解器,通過幾何等方法控制臨界安全,該溶解器實現了工藝的連續溶解,每條生產線需要具有4 t/d的生產能力,經過UP3和UP2-800廠的運行表明,連續溶解器安全、穩定,適用于大型后處理廠的運行。

英國的 THORP廠首端采用傳統的剪切-進取法,系統能夠處理40多種不同燃料,選用的立式剪切機(指刀具和加緊裝置的運動都與水平送進的燃料垂直),具有減少燃料碎屑存留量、有助于實現遠距離維修、采用V型壓緊塊適用多種類型燃料等優點,剪切機設計的通過能力為7 t/d。英國對設計的V型溶解器進行了多年研究,然而THORP廠仍然適用傳統的非連續溶解器,溶解過程中必須加中子毒物釓。

俄羅斯首端系統采用臥式剪切方式,剪切后的燃料短棒從溶解器頂部的錐形分配器均勻掉在6個分隔的小室內,裝料完畢后,將溶解器與切割單元分開,進行批式溶解[17]。

溶解得到的產品溶液中含有極細的不溶性裂變產物和包殼碎屑顆粒,為了避免在后續工序中因他們集聚而帶來潛在的危險,必須除去這些顆粒。THORP廠使用懸鼓式離心機來實現澄清目標。UP3的料液澄清采用Robatel DPC900懸掛式離心機,具有排堵及清洗、旋轉穩定性、容易操作等優點。

3.2 化學分離工藝

(1)工藝概況

各后處理廠根據物料比放射性和去污要求等具體情況,在流程的組織方面有所不同。

法國UP3廠運行之初采用三循環的 Purex流程,即采用一個循環用于共去污和鈾钚分離,兩個鈾純化循環,兩個钚純化循環。工廠的運行比預期的要好,第一循環鈾的初產品幾乎達到指標的要求,鈾中剩余钚的含量低于產品要求,經過流程優化,鈾二循環出口的鈾產品中剩余的镎和γ污染物能達到指標要求,在1994年UP3廠停掉了鈾三循環,處理燃料的燃耗也增加至50 GWd/t,而化學分離運行的結果一直令人滿意。英國 THORP廠的化學分離工廠的運行能力為5 t/d,原設計采用5個循環的 Purex流程,經過多年的小規模熱實驗和大型冷實驗縮減為3個循環。

目前,商用乏燃料后處理工廠主工藝流程普遍采用溶劑萃取法。溶劑萃取法的主要優點是分離去污效果好、易于實現連續操作,缺點是操作步驟多、放射性廢液量大、并有溶劑的輻照損傷問題。Purex流程是目前各國普遍采用的后處理流程,該流程以磷酸三丁酯(TBP)作萃取劑,以煤油或正十二烷作稀釋劑,利用鈾、钚、裂變元素在硝酸水相和有機相中不同的分配系數,通過多次萃取-反萃過程達到去污、鈾钚分離及進一步純化的目的。處理高燃耗的后處理廠,法、英兩國的工藝流程處于世界領先地位,日本六所村后處理廠也從法國引進了先進的工藝流程。

就Purex流程工藝而言,法、英、日等國的流程大同小異,具有以下幾個主要特點。

①1AF的進料酸度為3 mol/L,Np大部分被萃入有機相,隨后鈾钚分離時Np主要進入鈾純化循環,然后在鈾純化循環使用適當的還原劑,精確控制操作條件將Np和Pu除去。

②在第一循環中把锝和氚洗下來,防止锝擴散到后續流程1BX柱和1BS柱消耗還原劑四價鈾,降低鈾钚的分離系數。

③采用“無鹽流程”,第一循環使用四價鈾和肼(肼作為U(Ⅳ)和 Pu(Ⅲ)的穩定劑,以免其再被氧化)作還原劑,在钚純化循環使用硝酸羥胺(HAN)作還原劑,使钚和鈾、釕等分離。

④在第一循環和钚純化循環中鈾钚分離后增加钚障槽,利用四價鈾和肼進一步還原回收進入有機相的Pu。

⑤1AF通過氮氧化物調料使Pu和Np分別為四價和五價,利用電解氧化法將2AF的 Pu由Pu(Ⅲ)調為Pu(Ⅳ),兩種調料方法有利于減少廢液中鹽分。

我回到房間，在想這突如其來的來自隔壁的好意，究竟是什么意思，看著那個精致的果盤上擺滿的玲瓏剔透的水果上細細的牙簽，我覺得這些牙簽分分鐘都有可能插進我的喉嚨，要了我的命。我將果盤中的水果都倒進了廚房的垃圾桶里，一個不留。我覺得我做得對，我甚至都不知道她的名字。

(3)尾端處理

UP3廠、THORP廠都是將經過純化循環得到滿足凈化要求的鈾料液和钚料液經過尾端精制(脫硝轉化為氧化物的形式)分別制成 UO3和PuO2,然后分別送入鈾貯存車間和钚貯存車間,或直接送去制造MOX元件。UP3廠钚尾端的日處理能力為50 kg PuO2形式的Pu。

(4)有機溶劑的管理

有機溶劑在同含有鈾、钚、镎和裂變產物的硝酸水溶液接觸時,受到不同射線的輻照作用,在溶劑萃取過程中會生成一系列降解產物和界面污物,使溶劑質量變差,影響萃取操作。

后處理廠通常一方面連續監測溶劑中 TBP的含量,并及時加入 TBP或稀釋劑來調整其濃度;另一方面,溶劑必須洗滌,以除去它的降解產物。為了能夠重復利用萃取劑和稀釋劑,同時減少有機廢液量,需對有機溶劑進行處理重復使用。

UP3廠增加了溶劑處理單元,在共去污循環、鈾純化循環和钚純化循環分別設有溶劑處理單元。對循環后的溶劑依次通過碳酸鈉和苛性鈉處理除去溶劑降解產物磷酸二丁酯(DBP)、磷酸一丁酯(MBP),然后通過蒸餾處理過量的溶劑,以回收純稀釋劑和濃 TBP,以便再循環。通過溶劑和稀釋劑回收復用,產品的規格也很容易達到,某些結果明顯好于規格的要求,殘渣率低于5%,回收的溶劑中 TBP的含量也遠高于設計值60%,這兩個結果使得送去處置的有機廢物體積比預計的小。

3.3 廢物管理

后處理廢物根據放射性強度的不同分為高放、中放、低放廢物,每一類廢物都有專門的管理工藝。后處理廠廢物的處理系統要盡可能減少最終處置的廢物體積,就需要開發一系列減容的新技術。

廢物處理系統的核心是廢液的管理工藝和廢物制備工藝。高放廢物采用的管理策略通常是先在高放貯罐中貯存液體,讓其放射性衰變,然后用硼硅酸鹽玻璃將其轉化為玻璃固化體,英國、法國、日本、比利時和美國都采用該處理路線。中放廢物包括后處理廠產生的燃料包殼、廢液、泥漿和離子交換劑等,先在水泥固化工廠中進行固化處理,然后將其封裝于鋼桶里進行淺地質貯存。低放廢物的處理方法一般是庫中處置、超級壓縮貯存、注灌水泥漿等方法,對放射性極低的液體流出物和氣載流出物,經過監測其符合排放許可后就可以排放入環境中。

4 商用乏燃料后處理大廠工藝、設備研發改進方向

商用后處理大廠(Purex流程)有70多年的歷史,溶劑萃取法占據了主導地位。但是隨著多樣性新型堆的出現,商用乏燃料后處理大廠工藝需要做進一步的改進,使其向更安全、可靠、更經濟適用方向發展。以下幾個方向是商用后處理大廠工藝、設備研發中需要進一步研究的方向[3,18-20]。

進一步優化工藝條件,降低后處理成本,加大開展安全、無鹽的新型還原劑研究;電化學過程或低溫過程提高鈾、钚分離;改善镎、锝走向的控制;改善鋯、釕等裂片產物的去污;研究最佳工藝條件,以縮短流程減少循環數等。

研究開發 Purex一體化流程,在提取U、Pu產品以及Np、Am等,對1AW的非α化處理,包括237Np、238Pu的分離提取;241Am、242Cm的分離等;提取 Sr、Cs同時,降低1AW的放射性。

針對1AW開發超鈾元素的分離方法。超鈾元素α放射性強,中子劑量大,研究在給定溶劑條件下元素的分離化學問題,解決溶劑的輻照穩定性問題,研究耐α輻照的、分離效率高和可循環使用的萃取劑至關重要,研究它們的物理、化學性質、萃取過程的動力學和熱力學以及優化分離的各種條件選用等。

提高對處理高燃耗、短冷卻、強比放及多種類型乏燃料處理的適應性和靈活性。對這類燃料后處理有一系列的問題,如溶劑本身的耐輻照性、溶劑的輻照降解產物的增加等,如不予以有效的處理,會惡化萃取分離過程,而比放高,將增加對裂片產物分離的復雜性。在萃取劑的選用上及工藝條件選擇上都將面臨新的挑戰。

加強對 U、Pu、Np、Zr、Ru、Tc等主要核素在萃取體系中的基礎化學研究,建立數據庫,發展計算機模擬Purex過程的程序,建立過程模型;加強An、Ln分離的特效的絡合劑、新萃取劑研究等。

開發新型、高效分離設備及其他免維修關鍵設備,保證商用后處理大廠工藝穩定運行。

開展長壽命超鈾元素的嬗變過程及處置等研究。

5 我國乏燃料后處理大廠的建設思路

目前我國乏燃料后處理技術相對落后,不能滿足未來我國核電發展的需要。國家一直支持相關的研究,用于后處理基礎工藝技術研究的中國原子能科學研究院的核燃料后處理實驗設施正在建設中;我國后處理中試廠的建設進度拖期,直到2010年3月開始熱調實驗,到2010年12月21日熱調試成功,但是仍存在很多問題急需解決。

在乏燃料后處理科研工藝流程方面我國取得了一些成果。首先采用無鹽試劑的先進后處理流程研究取得顯著進展。中國原子能科學研究院從20世紀90年代中期開始研究開發先進后處理流程,集中在無鹽試劑的應用上,分為還原劑和絡合劑兩大系列,采用無鹽試劑的先進二循環 Purex流程的優點是,在鈾/钚分離段和钚純化循環段均使用二甲基羥胺-單甲基肼還原反萃钚,在鈾純化循環段使用乙異羥肟酸同時從鈾中去除钚和镎。通過模擬料液對整個化學分離流程進行了數次實驗室臺架規模的溫實驗,主要工藝參數達到了預期指標[3]。其次,用于分離高放廢液中次錒系元素MA和長壽命核素LLFP的三烷基氧膦(TRPO)萃取流程已完成熱試驗[21]。TRPO流程是清華大學核能與新能源技術研究院在高放廢液分離研究方面成功開發的具有自主知識產權的后處理流程。TRPO流程被認為是世界上現有流程中最有前景的兩個流程之一。1992—1993年間,與德國超鈾元素研究所合作,完成了動力堆后處理高放廢液TRPO熱驗證實驗;“八五”和“九五”期間研究成功軍用高放廢液全分離流程(TRPO萃取分離超鈾元素、冠醚萃取分離鍶、亞鐵氰化鈦鉀離子交換分離銫);1996年完成了軍用高放廢液全分離流程熱驗證實驗,并取得很好效果,滿足了分離要求;“九五”期間,與中核集團四〇四有限公司合作,進行了全分離流程輔助工藝研究,探明了高放廢液中泥漿量和組成,進行了泥漿洗滌試驗。“十五”期間,“高放廢液分離技術關鍵設備研究”項目被列入科技部863計劃,“高放廢液分離技術設備流程臺架試驗研究”被列入國防科工委項目。2005年完成了臺架聯動試驗并取得成功,最近在中核集團四〇四有限公司完成了冷鈾和熱試驗。最后,從2004年至2008年動力堆燃料后處理中試廠順利完成了水試、酸試、冷鈾聯動調試,于2010年3月開始熱調試,并于當年12月21日取得熱調試成功,標志著我國已掌握了動力堆乏燃料后處理技術[3,22-23]。動力堆乏燃料后處理中試廠由我國自主設計和建造,針對動力堆乏燃料放射性更高、毒性更大、臨界安全問題更突出等特點的后處理廠,我國科技與設計人員進行了長期的試驗研究與技術攻關,成功設計建造了中試廠,攻克了多項技術難題,為大型核燃料后處理廠的設計與建設提供了重要參考。

為了與我國核電發展配套,確保核能的可持續發展,必須進一步加大我國后處理技術研究開發力度,盡早啟動乏燃料商用后處理大廠的建設。按照2020年我國核電裝機容量為7 000萬千瓦的發展目標,即核電裝機容量占總發電量比重將從目前的不到2%提高到7%左右,預計我國乏燃料累積存量到2020年將達到10 000 t,2030年將達到25 000 t[24]。到2025年我國要建成一座年處理能力為800 t的商用后處理廠。而乏燃料商用后處理廠的設計與建設是一項技術難度很大的復雜的系統工程,從設計、建造到調試、運行的時間跨度為10到15年。我國的后處理技術的水平和能力相對落后。所以我國商用后處理廠的建設非常必須,也非常緊迫,應盡早啟動乏燃料商用后處理大廠的建設,到2025年保質保量地完成第一座年處理能力為800 t的商用后處理廠,同時啟動后續第二座乏燃料商用后處理廠設計。

在后處理大廠的建設中我國必須依靠自主創新。我國具備了一定基礎,國家配套設立乏燃料后處理基金、后處理大廠科研專項(50～60億),正在實施攻關商用后處理大廠部分關鍵技術;中試廠熱試圓滿成功,未來準備擴展為200 t,積累運行經驗為后處理大廠運營做準備。在后處理大廠的建設中我國也要參與國際合作。通過國際咨詢、國際交流等合作方式引進某些關鍵技術。但是從國外引進技術,不可控因素太強,外方會開出“天價”,引進之路比較漫長,即便能引進技術也要到2027年才能建成一座年處理量800 t的大廠。

在后處理大廠的建設過程中,首先著手規劃設計并于6年內(到2017年)完成年處理量400 t的示范廠的建設(在中試廠的基礎上采用中國原子能科學研究院研發的工藝流程、由中國核電工程公司在甘肅建設),同時在3年內擴展(到2014年)中試廠年處理量200 t;在示范廠的啟動建設同時統籌協調擇機啟動年處理量800 t商用后處理廠的建設,到2025年建成具有自主產權的一個800 t商用后處理廠。在示范廠和商用大廠的建設中我國應運用現代化的投資和管理方式進行建設、管理和經營,籌建股份制公司的形式,由國家投資資本金、企業公司籌資,其余不足部分由國家乏燃料基金補充,運用現代化的投資和管理方式進行管理和經營,這樣到2025年我國年處理能力可達到1 400 t(含中試廠200 t),將基本滿足核電形勢發展的需要,逐步使我國在后處理技術、裝備和能力等方面能夠趕上世界先進水平,從而取得參與國際合作與競爭的主動權。

在后處理廠的整體規劃下(到2025年處理能力為1 400 t),積極開展乏燃料后處理大廠研究和建設工作。首先,重點突破核心技術,系列發展相關技術。乏燃料后處理大廠不單是一個廠設計的問題,而是一個復雜的系統工程,涉及核科學技術與工程、信息技術、自動控制技術、新材料技術、動力技術、遙測/遙感技術、微電子技術、激光技術等,并且強調各學科之間的交叉互動。其次,分批分次攻關乏燃料后處理大廠一系列關鍵技術。從總體規劃、建廠條件、廠址安全與適用性、環境影響、工藝技術路線、工藝過程分析測試與控制、設備制造、配套建設、廢物管理、投資估算與經濟分析等方面分批分次重點攻關,注重科技創新,要在突破關鍵技術和關鍵裝備上下功夫。最后,突破國際上傳統乏燃料后處理設計思路,勇于創新,實現乏燃料后處理大廠關鍵技術研制的可持續發展。

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Some Considerations on the Construction of a Spent Nuclear Fuel Reprocessing Plant in China

LI Jin-ying1,2,3,SHI Lei1,2,3,HU Yan-tao4
1.China Resources(Holdings)Co.,Ltd.,Beijing 100005,China;2.China Institute of Atomic Energy,Beijing 102413,China;3.CNNC Beijing Research Institute of Uranium Geology,Beijing 100029,China;4.China Nuclear Power Engineering Co.,Ltd.,Beijing 100840,China

The history of spent nuclear fuel reprocessing was reviewed,inclusive of problems and actuality,principle and attaching.Key technologies of commercial spent fuel reprocessing plants were summarized,as well.Proposals on spent nuclear fuel reprocessing in China is described extensively.Some suggestions to the government and establishments are made as well.

spent nuclear fuel;spent fuel reprocessing plant

TL249

A

0253-9950(2011)04-0204-07

2010-11-15;

2011-02-28

李金英(1957—),男,河北衡水人,研究員,博士生導師,從事核燃料循環與材料管理與研究