單層膜體吸收與界面吸收研究*

魯江濤 程鑫彬 沈正祥 焦宏飛 張錦龍 馬 彬 丁 濤 劉永利鮑剛華 王孝東 葉曉雯 王占山

(同濟大學物理系，精密光學工程技術研究所，上海 200092)(2010年1月12日收到;2010年7月13日收到修改稿)

單層膜體吸收與界面吸收研究*

魯江濤 程鑫彬 沈正祥 焦宏飛 張錦龍 馬 彬 丁 濤 劉永利鮑剛華 王孝東 葉曉雯 王占山

(同濟大學物理系，精密光學工程技術研究所，上海 200092)(2010年1月12日收到;2010年7月13日收到修改稿)

采用熱透鏡測量方法進行了SiO2和HfO2單層膜的體吸收與界面吸收分離研究.首先推導了光從薄膜側及基底側入射時單層膜內的駐波場分布，給出了單一厚度薄膜分離體吸收和界面吸收的計算方程式以及求解薄膜消光系數的方法.利用電子束蒸發工藝制備了半波長光學厚度(λ=1064 nm)的SiO2和HfO2單層膜，通過熱透鏡的測量數據實際分離了兩種薄膜的體吸收和界面總吸收.計算結果表明，對于吸收小至10－6量級的薄膜來說，薄膜的界面吸收相對于體吸收不可忽略;制備HfO2薄膜的體吸收和界面吸收都比SiO2薄膜大.

駐波場理論，光熱技術，薄膜吸收，消光系數

PACS:78.20.Ci，42.79.Wc

1.引 言

在現代光學和光電系統中光學薄膜幾乎是必不可少的，尤其是在高功率激光系統中，光學薄膜一直是限制激光向高能量、高功率方向發展的薄弱環節［1，2］.微弱吸收對薄膜的光學性能沒有多大的影響，但卻可能成為導致薄膜激光損傷的主要原因［3］.因此尋找薄膜吸收的來源和機理，對薄膜吸收做出準確的、高靈敏度的分析具有重要的實際意義.

薄膜的吸收包括體吸收和界面吸收兩部分［4］.在強激光系統中應用的薄膜吸收已達10－5量級甚至更小，此時界面吸收影響不可忽略［5］.但是大多數方法測量的都是薄膜的界面和體的總吸收，怎樣將兩部分的吸收分離開來，尤其是薄膜體吸收的獲得，以實現薄膜材料消光系數的推衍是薄膜工作者面臨的一個難題.

Temple等人提出了厚度變化楔形膜模型［6］，通過測量不同厚度的薄膜的總吸收來分離薄膜體吸收和各界面吸收.這模型可以很好用于吸收在10－4量級的薄膜［6，7］，但是這種方法的存在以下兩個問題:首先，鍍制厚度精確控制的楔形膜對于樣品的制備提出了很高的要求;其次，不同厚度的薄膜由于其非均質性、微觀結構等因素的不同［8，9］，其吸收系數也不盡相同，尤其是在吸收低至10－6量級的薄膜中，厚度的不同導致的吸收系數的變化是不可忽略的.鑒于上述問題，需要尋找一種可以從單一厚度的薄膜中分離出薄膜體吸收的方法，以達到準確推導薄膜消光系數的目的.Bubenzer［10］通過抽運光正面和背面入射時樣品吸收的變化，分離薄膜吸收和基底吸收的方法給了我們很好的啟示.

借鑒Bubenzer的方法，我們建立了抽運光正面和背面入射情況下半波長厚度單層膜樣品的吸收方程組，提出了由單一厚度樣品分離薄膜體吸收和界面吸收新方法.同時采用了熱透鏡［11，12］的方法，測量了電子束蒸發方法制備HfO2和SiO2單層膜的吸收.利用這種吸收分離的新方法成功分離了兩種單層膜的體吸收系數和界面吸收系數，并得到了兩種薄膜的消光系數.證明了10－6量級吸收中界面吸收的不可忽略性，也得到了兩種薄膜吸收特性的相對關系.

2.理論模型

2.1.光學薄膜的駐波場理論

薄膜的吸收與光波在薄膜內的電場分布有密切關系，因此了解薄膜內的電場分布是計算薄膜吸收的先決條件.下面將采用光學薄膜的駐波場理論來描述電場分布.

光波垂直入射進入單層膜后，在薄膜的界面上產生多次反射，如圖1所示.

圖1 單層介質膜內的多次相干疊加

此時薄膜內部的光波場由兩部分組成:右行波E+(z)和左行波E－(z)，在圖1中分別由實線和虛線表示.將同一方向傳播的光波分別做相干疊加可以得到

其中 rij=(ni－nj)/(ni+nj)，tij=2ni/(ni+nj)分別為正入射時界面上的菲涅耳反射和透射系數，n0，n1和n2分別為入射介質空氣，薄膜和基底的折射率，l為薄膜的厚度，E0為入射光的電場強度，λ為入射光波長.

右行波和左行波疊加可以得到薄膜內總電場強度的平方

一般情況下，由于基底的厚度是有限的，其背面的反射不能忽略，通常要對背面反射考慮非相干的疊加.但是在弱吸收測量的過程中，抽運光采用的是激光光源，相干長度一般大于基底的厚度，在這種情況下，基底背面的反射應該采用相干疊加，這必然對基底的厚度提出了nm量級的精度要求，較難實現.為了排除背面反射的干擾，我們在吸收測試中，將樣品傾斜一個微小的角度，由于抽運光的光束半徑非常小(80 μm)，背面反射的抽運光與入射抽運光分離開來，產生的干涉效應可以忽略，并且這種微小傾斜處理對菲涅耳系數計算的影響也非常小.

由此可以得到光從正面(薄膜側)入射時，薄膜中的電場分布

光從背面(基底側)入射時，薄膜中的電場分布

其中

2.2.單層膜體吸收的計算

假設入射介質折射率為n0，對于各向同性的均勻弱吸收光學介質，折射率為 n1，厚度為 l，體吸收系數為α，它的體吸收A可以表示為以下的形式:

分別將(4)和(5)式代入可以得光從正面(薄膜側)和反面(基底側)入射時薄膜的體吸收

其中Φ1和Φ2為薄膜內電場強度平方的平均項，分別由下面兩式表示:

對于mλ/4(m為正整數)膜系，(10)，(11)式可以分別簡化為

2.3.薄膜體吸收的分離

單層膜的吸收由四個部分組成:空氣-薄膜界面吸收、薄膜體吸收、薄膜-基底界面吸收和基底吸收.當基底材料吸收遠小于薄膜材料時，基底對吸收的貢獻可以忽略，薄膜的總吸收可以表示為如下形式:

考慮薄膜的光學厚度為λ/2的整數倍，根據駐波場理論的計算，空氣-薄膜界面和薄膜-基底界面處具有相同的電場強度，即Eaf=Efs.因此可以將兩個界面吸收系數合并為總的界面吸收系數p=paf+pfs，分別考慮光從正面和背面入射的情況，可以得到

薄膜的消光系數就可以根據下面的公式計算出來

3.實驗結果與分析

3.1.樣品制備

由于基底的吸收也可能對測量薄膜總吸收產生干擾，為了排除基底的干擾，我們采用清洗好的微弱吸收的融石英基板［13］，測量得到它的體吸收系數小于10－4/cm，遠小于薄膜的體吸收系數(>10－2/cm)，可以忽略.單層膜的制備采用的是電子束蒸發的方法.鍍制SiO2薄膜時，基板溫度和真空腔的氣壓分別是250℃和8×10－3Pa;鍍制 HfO2單層膜時，基板溫度和真空腔的氣壓分別是250℃和3×10－2Pa.在測試角度下單層膜的等效光學厚度都約為532 nm，即為吸收測試抽運光波長的1/2，以滿足兩個界面上電場相等的原則.

3.2.樣品測試

樣品的光譜測試是在Cary5000分光光度計上完成的.根據基板和薄膜的透過率曲線，我們采用Optlayer軟件擬合的辦法，來得到樣品實際的厚度和折射率信息，見表1.

表1 樣品測試和擬合結果

圖2 光熱共路干涉儀原理圖

制備樣品的實際光學厚度與設計的理想厚度可能存在微小的差異，但是模擬計算發現二者之間1%的差異對計算結果的影響可以忽略.樣品的吸收測試采用的斯坦福大學研制的光熱共路干涉儀.這是基于熱透鏡理論微弱吸收的測試器，采用交叉的雙光束探測系統，如圖2.該儀器具有很高的靈敏度和空間三維分辨能力，對于薄膜吸收的測量精度可以達到10－8.此外，熱透鏡法測量吸收的另一個重要的優點在于它對散射光不敏感.這是因為熱透鏡法的測量原理是樣品吸收抽運激光能量引起折射率的梯度變化，使得通過這一區域的探測光光強分布發生變化，探測信號的大小正比于抽運激光的能量，而樣品散射損耗不足0.1%，這對探測信號的影響也不到0.1%，因此這種測量方法可以有效排除散射光的影響.相關的儀器常數和測量常數如表2所示.

表2 吸收測量實驗參數

值得注意的是，熱透鏡方法是一種相對測量.為得到薄膜吸收的絕對數值，我們采用Newport公司提供的吸收為22.2%的標片進行校準.但是考慮到校準標片的吸收遠大于實驗所測薄膜的吸收，采用相對測量的處理方法可能會帶來一定的誤差，因此測量得到的吸收可以看成是實際絕對吸收數值乘以一個相對系數δ得到.對于本實驗而言，由于測量吸收所用的參數相同，而且薄膜的吸收量級也類似，相對系數δ應該相同.而且本文更關心的是體吸收和界面吸收的相對關系，這種處理不會改變界面吸收和體吸收的相對大小，對于吸收系數和消光系數的影響也只是δ倍數的影響.如果要得到準確的消光系數和吸收系數，必須采用能測量絕對吸收的方法進行類似微弱吸收的樣品進行校準，激光量熱法［14］是一個很好的選擇.

利用該儀器分別對抽運光從樣品正面和背面入射時HfO2和SiO2薄膜的吸收進行了測試，見表1.為了得到較高的測量精度，實驗中我們采取多次點掃描和面掃描相結合的方法，有效的消除了薄膜中缺陷的影響并減少了測量的隨機誤差.需要說明的是，由于實驗用弱吸收儀的縱向分辨率是1 mm，而薄膜的厚度不到不到1 μm，因此表中薄膜吸收實際上是薄膜和1 mm厚石英基板的總吸收;但是裸基底的測試表明，1 mm石英基板的吸收小于0.02×10－6，遠小于薄膜的吸收，所以本實驗中基底吸收的影響可以排除.

3.3.實驗結果與分析

結合測量得到的光學參數可以計算出界面處的電場強度和薄膜中的電場分布，利用前面提到的界面吸收和體吸收分離的方法，可以實現薄膜的界面吸收和體吸收分離并得到對應的消光系數如表3所示.

表3 界面吸收和體吸收分離結果由于相對測量的誤差影響，最終的數據結果都應該表示為表中數據乘以相對誤差系數δ

分析計算結果可以得到以下規律:

1)對于實驗中的兩種薄膜，光從正面入射時薄膜的體吸收和界面吸收均大于光從背面入射的情況，這是由于實驗中的兩種薄膜，其折射率均大于基底，因此當光從正面入射時，薄膜內的平均電場強度和界面上的電場強度均大于背面入射的情況，吸收的大小實際反應的是電場強度的大小.

2)電子束蒸發的方法制備的SiO2和HfO2薄膜的本征吸收非常小，都是在0.01 cm－1量級，對應的消光系數在 10－7左右，這與文獻［15］中給出的相近.

3)界面吸收是薄膜微弱吸收的主要組成部分.對于本實驗的兩種薄膜來說，界面上的總吸收相對于薄膜體吸收來說不可忽略.因此薄膜的消光系數的計算不能簡單地通過測定的薄膜的總吸收來計算.

4)制備HfO2薄膜的體吸收和界面吸收均大于SiO2薄膜.

4.結 論

本文從單層膜的電場分布入手，計算和推導了光分別從薄膜側和基底側入射時單層膜界面電場強度和薄膜內部的平均電場，建立了兩種情況下薄膜弱吸收理論方程組.通過對光學厚度為λ/2單層膜吸收的計算，成功分離出薄膜體吸收，推導出了HfO2和SiO2薄膜的消光系數.實驗結果表明:界面吸收是薄膜吸收中不可忽略的一部分;在所選取的鍍膜參數條件下，無論是體吸收還是界面吸收HfO2薄膜都大于SiO2薄膜.

［1］ Ephstein E M 1970 Sov.Phys.JETP 41 2213

［2］ Chow R，Taylor J R，Wu Z L 2000 Appl.Opt.39 650

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［4］ Wu Z L，Fan Z X 1989 Acta Opt.Sin.9 630(in Chinese)［吳周令、范正修1989光學學報 9 630］

［5］ Commandré M，Rolhe P，Borgogno J P，Albrand J 1994 Optical Interference Coatings，Proc.Soc.Photo-Opt.Instrum.2253 1253

［6］ Temple P A 1979 Appl.Phys.Lett.34 677

［7］ Welsch E，Walther H G，Kühn H J 1987 J.Physique 48 419

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［9］ Borgogno J P，Flory F，Roche P，Schmitt B，Albrand G，Pelletier E，Macleod H A 1984 Appl.Opt.23 3567

［10］ Bubenzer A，Koidl P 1984 Appl.Opt.23 2886

［11］ Power J F 1990 Appl.Opt.29 52

［12］ Fan S H，He H B，Shao J D，Fan Z X，Zhao Y A 2006 Acta Phys.Sin.55 758(in Chinese)［范樹海、賀洪波、邵建達、范正修、趙元安 2006物理學報 55 758］

［13］ Guntau M，Triebel W 2006 Review of Scientific Instruments 71 2279

［14］ Li B C，Xiong S M，Blaschke H，Ristau D 2006 Chinese Journal of Lasers 33 823(in Chinese)［李斌成、熊盛明、Holger Blaschke、Detlev Ristau 2006中國激光 33 823］

［15］ Dijon J，Rafin B，Pellé C 2000 Proc.SPIE 3902 158

Volume and interface absorptions of single layer*

Lu Jiang-Tao Cheng Xin-Bin Shen Zheng-Xiang Jiao Hong-Fei Zhang Jin-Long Ma Bin Ding Tao Liu Yong-Li Bao Gang-Hua Wang Xiao-Dong Ye Xiao-Wen Wang Zhan-Shan
(Institute of Precision Optical Engineering，Tongji University，Shanghai 200092，China)(Received 12 January 2010;revised manuscript received 13 July 2010)

The volume absorptions and the interface absorptions of SiO2and HfO2single layers are studied using the thermal lens method.Based on the fact that electric field distributions in single layers are different when the films are illuminated from the coating side and substrate side，an equation is given to calculate volume and interface absorptions of single layers.Half wave HfO2and SiO2single layers are prepared by electron beam evaporation method.With the absorption data measured by thermal lens technique，we separate the volume absoption from the interface absorption for these two single layers.The results show that interface absorption is non negligible when the absorption of film approaches to a ppm level.Additionally，the HfO2single layer shows bigger volume and interface absorptions than SiO2single layer.

standing-wave theory，thermal lens，film absorption，extinction coefficient

.E-mail:chengxb@tongji.edu.cn

*國家杰出青年科學基金(批準號:10825521)資助的課題.

.E-chengxb@tongji.edu.cn

*Project supported by the National Natural Science Fund for Distinguished Young Scholars，China(Grant No.10825521).

PACS:78.20.Ci，42.79.Wc