石家莊春季大氣氣溶膠數濃度和譜的觀測特征

翟晴飛,金蓮姬*,林振毅,吳志會,匡順四 (1.南京信息工程大學氣象災害省部共建教育部重點實驗室,江蘇 南京 2100；2.南京信息工程大學中國氣象局大氣物理與大氣環境重點開放實驗室,江蘇 南京 2100；.河北省人工影響天氣辦公室,河北 石家莊 050050；.河北省石家莊市氣象局,河北 石家莊 050050)

石家莊春季大氣氣溶膠數濃度和譜的觀測特征

翟晴飛1,2,金蓮姬1,2*,林振毅1,2,吳志會3,匡順四4(1.南京信息工程大學氣象災害省部共建教育部重點實驗室,江蘇 南京 210044；2.南京信息工程大學中國氣象局大氣物理與大氣環境重點開放實驗室,江蘇 南京 210044；3.河北省人工影響天氣辦公室,河北 石家莊 050050；4.河北省石家莊市氣象局,河北 石家莊 050050)

利用美國MSP公司生產的寬范圍粒徑譜儀(WPS)于2010年5月在石家莊市氣象局進行了近地面大氣氣溶膠數濃度的觀測,并結合該市同期的氣象資料,分析了該次觀測所得的大氣氣溶膠粒子數濃度和譜的特征及其成因.結果表明,本次觀測到的氣溶膠以超細粒子(粒徑＜0.1μm)為主,各粒徑范圍內的顆粒物數濃度平均值很高.污染氣體和顆粒物排放量高、風速較小以及東南風為主導風向所引起的輸送作用是觀測期間顆粒物污染嚴重的主要原因;受太陽輻射、溫度、邊界層高度和建筑施工的影響,晴天氣溶膠粒子數濃度日變化明顯,且不同粒徑氣溶膠粒子數濃度日變化差異顯著,氣溶膠粒子總數濃度和超細粒子數濃度均在7:00、12:00和21:00達到峰值,而粗粒子(粒徑＞0.1μm)數濃度峰值出現時間為7:00和23:00.

石家莊市；大氣氣溶膠；數濃度；氣象因子

懸浮在大氣中的氣溶膠粒子不僅導致大氣能見度降低,影響大氣環境[1-4],并且直接影響人體健康[5-11].Buzorius等[12]和 Peters等[13]認為,衡量大氣氣溶膠對人體危害程度的指標可能是數濃度,而不是質量濃度.因此,分析某地區氣溶膠數濃度特征非常重要.Wichmann等[14]的研究發現,在相同的質量下,細顆粒物對人體健康的影響更大.因此,超細顆粒物的濃度應引起更多關注.由美國MSP公司生產的寬范圍粒徑譜儀(WPS-wide particle spectrometer model 1000XP)所能觀測到的氣溶膠粒子粒徑下限為0.01μm,這有利于研究超細粒子.該儀器已被應用于北京、上海、南京、濟南等地區的氣溶膠觀測[15-17],為認識這些地區的氣溶膠污染特征提供了依據.

石家莊市作為河北省省會城市,緊鄰京津經濟區,是河北省的政治、經濟、文化和科技中心,是一座綜合性的中心城市,是全省最大的工業基地,隨著人口的增長和工業化步伐的加快,人為排放污染氣體和氣溶膠呈逐年增加的趨勢,是中國113個重點城市中空氣污染較為嚴重的城市之一[18].2010年5月,南京信息工程大學在河北省氣象局相關部門的支持下,使用WPS對石家莊市近地面大氣氣溶膠數濃度進行了觀測,本研究利用該觀測結果,結合石家莊市同期氣象資料,分析了氣溶膠數濃度和譜的特征及其成因,以期為該地區污染防控與治理提供依據.

1 資料與方法

1.1 觀測地點

設在石家莊市氣象局的觀測點(38°02′N, 114°25′E;海拔 84.6m)位于城市西部.工業區處在該市東北部,其中華北制藥廠和石家莊化肥廠具有相當的規模.還有一些粉末冶金廠、印染廠是大氣主要的污染源,西北部的建材業特別是小水泥廠粉塵污染對環境影響也很大.設在氣象局內的觀測點處在城市下風方向.

1.2 實驗儀器

本研究采用的氣溶膠觀測儀器(WPS)可以對空氣動力學直徑為 0.01～10μm的氣溶膠顆粒進行自動計數和粒徑分級.其中,微分遷移率分析儀(DMA)和凝結核計數器(CPC)用來測量0.01～0.5μm的氣溶膠粒徑分布特征,激光顆粒光譜儀(LPS)用來測量0.35～10μm的氣溶膠粒徑分布特征.儀器的采樣流量為:DMA 0.3L/min、LPS 0.7L/min.

對于0.01～0.5μm的小粒子,采樣氣溶膠隨氣流進入 DMA,根據不同的電遷移率進行分檔,被分成特定檔的粒子進入CPC中,先由正丁醇凝結,使粒子吸濕增長至足夠大,再由光散射探測器進行計數.對各檔粒子濃度依次計算后,最后得到各檔氣溶膠粒子濃度,就是此直徑范圍內的氣溶膠數濃度譜.對于直徑大于0.5μm的氣溶膠,測量由激光顆粒光譜儀完成,因為粒子尺度較大,測量相對簡單.

DMA的標定使用NIST SRM 1691和SRM 1963 PSL 標準顆粒物(平均直徑為 0.269, 0.1007μm).CPC 配有雙蓄液池設計,用于防止樣品空氣中凝結水汽對工作液體的污染.LPS在標定中使用 NIST標準顆粒物.儀器每年送回廠家進行一次標定,以確保觀測結果準確可靠.

本研究所使用的同期氣象資料由石家莊市氣象局提供,包括溫度、氣壓、相對濕度、風向、風速等,文中略去了對氣象要素觀測儀器的介紹.

1.3 觀測和質量控制方法

觀測時間為2010年5月9日～23日.WPS每天休息1h,且在有降水時停止觀測.設定WPS的時間分辨率為 5min,即在 5min內儀器掃描0.01～10.00μm粒徑范圍并測量出顆粒物個數.由于WPS適應的環境濕度為0～90%、非冷凝,根據實際情況,在有霧或小雨的天氣狀況時,加干燥劑.在分析 WPS觀測結果時,進行了以下質量控制:剔除每次開機后 20min內的數據以穩定輸出可靠的數濃度譜;剔除總數濃度奇異的觀測結果.文中對15個有效觀測日的資料進行了分析.

2 結果與討論

2.1 氣溶膠顆粒物數濃度特征

大氣顆粒物的形成、遷移、轉化和清除過程及物理和化學性質,均與其粒徑有著直接的關系.將直徑0.01～10.00μm范圍的大氣細顆粒物分為7個粒徑段,即0.01～0.02μm、0.02～0.05μm、0.05～0.10μm、0.10～0.50μm、0.50～1.00μm、1.00～2.50μm和2.50～10.00μm.

表 1表明,粒徑為 0.01～0.02μm、0.02～0.05μm、0.05～0.10μm、0.10～0.50μm、0.50～ 1.00μm顆粒物的數濃度占總數濃度的比例分別為 24.80%、36.05%、28.88%、9.39%、0.85%,其中0.02～0.05μm粒子數濃度最高.1.00～2.50μm和2.50～10.00μm粒徑段粒子的數濃度較小,和其他粒徑段數濃度相比可以忽略.其中 0.01～0.10μm 的超細粒子數濃度約為總數濃度的89.73%.粒徑小于 0.10μm的粒子稱為超細顆粒物,主要是由污染氣體經過復雜的多相大氣化學反應轉化而成,或者由高溫下排放的過飽和氣態物質冷凝而成.這部分粒子在大氣中最不穩定,很快通過碰并而長大,或者成為云或霧滴的核,其壽命通常不超過 1h.在相同的質量下,細顆粒物對人體健康的影響更大,因此應更多關注超細顆粒物的數濃度研究.

表1 觀測區各粒徑范圍內氣溶膠數濃度Table 1 The aerosol number concentration of all size scales in the observation area

表2 利用WPS的幾次觀測結果的比較Table 2 Comparison of several observations using WPS

與南京[15]、上海[16]、北京[16]和濟南[17]的WPS觀測結果相比較,發現石家莊市觀測點的氣溶膠粒子數濃度結果在所有粒徑段內均為最高或次高(表 2).考慮到城區和郊區污染的差異性,以及污染的年變化,主要對石家莊和濟南的觀測結果進行比較.由表2可見,石家莊市氣溶膠數濃度比濟南的高很多.如果把表2的數值與世界清潔地區的結果相比,可以發現石家莊市觀測點在此次觀測期間的氣溶膠污染相當嚴重.

2.2 高氣溶膠濃度污染的成因分析

2.2.1 氣溶膠的排放情況 研究表明,2001年全國各省區人為源顆粒物排放的地區分布極不平衡,排放主要集中在東部地區,排放量最大的 5個省份為山東、河北、江蘇、河南和廣東[19].2005年從地區分布來看,我國顆粒物排放最大的省份是河北、山東和江蘇,且 PM2.5排放河北最高[20]. 2005年北京周邊5省市中,河北省對PM10、SO2、NOx、VOC、NH3和CO的貢獻均為最大,而除PM10外,石家莊市的污染物排放量在河北省均為最高

[21].這些主要與各省市的能源工業結構、經濟發展水平和人口密集程度,如能源消耗、工業總產值、機動車保有量、農業總產值、畜牧業發展、人口等因素有很大關系.2005年末河北省常住人口6850.8萬人,能源消耗19745萬t標準煤、工業總產值 5405.4億元,糧食總產量、蔬菜總產量這些因素都較高,再加上畜牧業增長較快,機動車保有量增加迅速,因而,各種污染物的貢獻均呈現顯著增大的態勢.而石家莊市的工農業發展迅猛,處于河北省前列,加之近幾年大規模的城市建設,致使城市污染氣體和顆粒物排放量增加,從而導致了石家莊市氣溶膠數濃度增高,氣溶膠污染嚴重.

圖1 觀測期間石家莊市風向玫瑰圖Fig.1 The wind direction rose map of Shijiazhuang during the observation

2.2.2 與氣象因子之間的關系 觀測期間,風向主要以 90～180°為主,即東南風出現的頻率最高(圖1),圖2是氣溶膠粒子數濃度與氣象因子的逐日變化圖.由圖2可見,除降水日外,東南風一般對應大的相對濕度,對應的氣溶膠數濃度也大.圖 3是觀測期間石家莊市 2類風向下的氣溶膠數濃度尺度譜.由圖3可見,東南風與偏西風相比,在核膜態,粒子平均尺度大;在積聚模態,粒子較多.利用了在石家莊市觀測中同期使用的美國Thermo儀器觀測得到的氮氧化物、二氧化硫和臭氧的數據,做出幾種污染氣體濃度和風向的逐日變化圖(圖4),對東南風時氣溶膠數濃度較大的情況進行了分析.由圖4中氣體和風向的逐日變化可以發現,吹東南風時,氮氧化物和二氧化硫氣體的濃度很高.結合圖2分析,這很可能由于在東南方向存在著氣體和顆粒物的排放源,使得此風向時粒子數濃度較高,同時東南風時可能存在的較強吸濕增長有利于氣溶膠尺度譜向大粒子方向偏移.5月份石家莊市的主導風向是東南風,而東南風對應著高的氣溶膠數濃度,因此,容易出現高氣溶膠濃度污染.

圖2 氣溶膠粒子數濃度與氣象因子的逐日變化Fig.2 Daily changes of aerosol particle number concentration and meteorological factors

圖3 兩類風向下的氣溶膠數濃度尺度譜Fig.3 The aerosol size distribution of number concentration under two types of wind direction

圖4 幾種污染氣體濃度與風向的逐日變化Fig.4 Daily changes of several pollution gases concentration and wind direction

此外,該市5月份風速通常較小,日均風速不超過 2.5m/s,使城區產生的大氣氣溶膠粒子不易被平流輸送到城外,也造成了石家莊市氣溶膠數濃度高、污染比較嚴重.

由此可見,這次觀測所出現的高氣溶膠濃度污染主要由于石家莊市顆粒物的高排放量,再加上風速小抑制了平流輸送,以及東南風為主導風向時的高氣溶膠濃度共同造成.

2.3 晴天氣溶膠粒子數濃度的日變化

圖5是晴天氣溶膠粒子數濃度的日變化,從圖5可以發現,不同粒徑大小的氣溶膠粒子數濃度日變化存在明顯差異.石家莊市晴天氣溶膠總數濃度和超細粒子數濃度在7:00、12:00和21:00達到峰值,大粒子(粒徑大于0.1μm)數濃度在7:00和23:00達到峰值.

圖5 晴天總氣溶膠粒子與粒徑＜0.1μm、粒徑＞0.1μm氣溶膠粒子數濃度的日變化Fig.5 Diurnal variation of total, DP＜0.1μm and DP＞0.1μm aerosol particles number concentration in sunny days

細粒子的來源主要是二次氣溶膠.強輻射、高溫期間大氣光化學反應異常活躍,生成了更多的二次氣溶膠粒子(如硫酸鹽粒子),大氣細顆粒物數濃度增大[16-17,22].

正午是一天中太陽輻射最強的時刻,溫度較高,而相對濕度較低,大氣光化學反應及超細粒子前體物的均相成核反應開始發展,這些條件都對新顆粒物的生成和超細顆粒物的生長十分有利.氮氧化物和二氧化硫經光化學反應生成大量硝酸鹽粒子和硫酸鹽粒子.超細粒子數濃度的增大作用,超過了邊界層高度抬升造成的對近地面數濃度的減小作用,所以該時刻總氣溶膠和超細粒子數濃度最高.而午后濃度迅速下降,可能是由光化學反應減弱,再加上細顆粒物在大氣已存顆粒物表面的沉積及濃縮凝結作用引起的.這與高健等[16]在上海、北京和山東的研究結果較為一致.但對于大粒子,因為邊界層高度抬升造成的對近地面數濃度的減小作用占主導地位,因此,正午及午后出現低谷,一般城市都會在中午出現極端值.

石家莊市12:00～15:00之間的下降可能還與禁止在12:00～14:00進行建筑施工有關.因為《石家莊市城市市區環境噪聲污染防治管理辦法》第十五條規定,在市區噪聲敏感建筑物集中區域內,禁止在 12:00～14:00、22:00～6:00進行產生噪聲污染的建筑施工作業.石家莊市在清晨和上半夜出現了超細粒子、大粒子和總粒子數濃度的峰值,也應該與石家莊市近年來進行的大規模城市建設有關.由圖4中可以發現,觀測期間,早晨5:003類粒子數濃度出現升高,而經了解得知,石家莊 5月份在觀測這段時期中日出時間為5:05～5:16,雖然沒到規定的施工時間,但是建筑工地往往會開始施工,排放各種粒徑的粒子,使三類粒子的數濃度都迅速上升.同時由于日出后邊界層高度也在抬升,產生對污染的稀釋作用,抑制了施工排放造成的粒子數濃度增加的趨勢,因此出現了7:00處的峰值.

至于上半夜出現的數濃度峰值,則是由于日落(19:22～19:34)后,建筑施工仍然排放氣溶膠,隨著日落后邊界層高度的下降,混合作用減弱導致濃度升高,直到停止建筑施工才使得氣溶膠的濃

度下降.因此,石家莊市在觀測期間晴天氣溶膠數濃度的日變化主要受太陽輻射、溫度、邊界層高度的日變化影響,同時還受到建筑施工的影響.

3 結論

3.1 石家莊市所設觀測點春季觀測到的各粒徑范圍內的氣溶膠顆粒物數濃度平均值均較高,其中對大氣能見度和人體健康危害較大的超細粒子平均數濃度所占粒子總數濃度比例較大.污染氣體和顆粒物排放量高并逐年增加,風速較小抑制平流輸送,以及東南風為主導風向時引起的輸送作用帶來的高氣溶膠數濃度是造成該市污染嚴重的主要原因.

3.2 石家莊市晴天氣溶膠粒子數濃度變化明顯,且不同粒徑氣溶膠粒子數濃度日變化差異顯著.主要受太陽輻射和溫度引起的光化學反應、邊界層高度的日變化以及建筑施工的影響.氣溶膠粒子總數濃度和超細粒子數濃度在7:00、12:00和21:00達到峰值,而大粒子數濃度峰值出現的時間為7:00和23:00.

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Observational characteristic of aerosol number concentration and size distribution at Shijiazhuang in spring season.

ZHAI Qing-fei1,2, JIN Lian-ji1,2*, LIN Zhen-yi1,2, WU Zhi-hui3, KUANG Shun-si4(1.Key Laboratory of Meteorological Disaster of Ministry of Education, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory for Atmospheric Physics and Environment of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；3.Weather Modification Office of Hebei Province, Shijiazhuang 050050, China；4.Shijiazhuang Meteorological Bureau, Shijiazhuang 050050, China).China Environmental Science, 2011,31(6)：886～891

During May, 2010, number concentration of atmospheric aerosols near the ground at Shijiazhuang Meteorological Bureau, China were measured using WPS made by MSP Corporation in United States, combined with corresponding meteorological data, to study the characteristics of aerosol number concentration and size distribution in this observation and possible causes that lead to. The spectra of aerosol were mainly occupied by ultrafine particles(DP＜0.1μm) in this observation. The average particle number concentration was high in all size scales. High emission of pollution gases and particles, weak wind condition and the transport effect when the dominant wind direction was southeast were the primary possible causes of this result. Obvious diurnal variation of aerosol concentration was observed in sunny days, which was mainly controlled by solar radiation, heat condition, the height of the boundary layer and construction, and that between different diameters had significant differences. Both total and ultrafine particles number concentration reached daily peak value at 7:00, 12:00 and 21:00, while coarse particles (DP＞0.1μm) number concentration reached the peak value at 7:00 and 23:00.

Shijiazhuang；atmospheric aerosol；number concentration；meteorological factors

X131.1

A

1000-6923(2011)06-0886-06

2010-10-08

國家”973”項目(2006CB403706);公益性行業(氣象)科研專項(GYHY(QX)2007-6-36);國家自然科學基金資助項目(41075029);江蘇省青藍工程“云霧降水與氣溶膠研究”創新團隊資助項目

* 責任作者, 副教授, jlj@nuist.edu.cn

翟晴飛(1985-),男,遼寧阜新人,南京信息工程大學大氣物理學院碩士研究生,主要從事云降水物理學研究.發表論文1篇.