輻照技術在水產品安全控制中的應用

摘要：輻照技術作為食品安全控制的方法之一，在食品安全控制領域引起了廣泛的重視。概述了輻照技術的作用機理以及輻照技術在水產品保鮮、有害物質降解和降低食物致敏性方面的研究現狀，提出了輻照技術在水產品安全控制方面存在的問題及發展方向。

關鍵詞：輻照技術；水產品；安全；降解

中圖分類號：Ｓ１２４＋．１；ＴＳ２０７．７文獻標識碼：Ａ文章編號：0439－８114（２０11）22－4537-04

Ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ａｐｐｌｉｅｄ ｉｎ Ｓａｆｅｔｙ Ｃｏｎｔｒｏｌ ｏｆ Ａｑｕａｔｉｃ ｐｒｏｄｕｃｔｓ

ＺＨＡＮＧ Ｎｉｎｇ－ｂｏ１，２ｂ，ＱＩＡＯ Ｙｕ１，２ａ，ＬＩＡＯ Ｔａｏ１，２ａ，ＣＨＥＮＧ Ｗｅｉ１，２ａ，ＬＩＮ Ｒｕｏ－ｔａｉ１，２ａ，ＬＩ Ｘｉｎ１，２ａ，

ＧＥＮＧ Ｓｈｅｎｇ－ｒｏｎｇ１，２ａ，ＸＩＯＮＧ Ｇｕａｎｇ－ｑｕａｎ１，２ａ

（１．Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｓｕｂｃｅｎｔｅｒ ｏｆ Ｈｕｂｅｉ Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅ ＆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｉｎｎｏｖａｔｉｏｎ Ｃｅｎｔｅｒ， Ｗｕｈａｎ ４３００６４， Ｃｈｉｎａ；

２ａ．Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ ａｎｄ Ｎｕｃｌｅａｒ－Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ； ２ｂ．Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｑｕａｌｉｔｙ Ｓｔａｎｄａｒｄｓ ａｎｄ Ｔｅｓｔｉｎｇ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｈｕｂｅｉ Ａｃａｄｅｍｙ ｏｆ Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ， Ｗｕｈａｎ ４３００６４， Ｃｈｉｎａ）

Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ ａｓ ａ ｆｏｏｄ ｓａｆｅｔｙ ｃｏｎｔｒｏｌ ｍｅｔｈｏｄ ｈａｓ ａｔｔｒａｃｔｅｄ ｗｉｄｅ ａｔｔｅｎｔｉｏｎ ｉｎ ｔｈｅ area of ｆｏｏｄ ｓａｆｅｔｙ ｃｏｎｔｒｏｌ． Ｔｈｅ ｍｅｃｈａｎｉｓｍ ｏｆ ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， ｔｈｅ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ of ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ ｉｎ ｐｒｅｓｅｒｖａｔｉｏｎ ｏｆ ａｑｕａｔｉｃ ｐｒｏｄｕｃｔｓ， ｈａｚａｒｄｏｕｓ ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ａｎｄ reducing ｔｈｅ ｆｏｏｄ ａｌｌｅｒｇｅｎｓ ｗｅｒｅ ｒｅｖｉｅｗｅｄ． Ｔｈｅ ｐｒｏｂｌｅｍｓ ａｎｄ ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ ｏｆ ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ ｉｎ ｔｈｅ ｃｏｎｔｒｏｌ ｏｆ ａｑｕａｔｉｃ ｐｒｏｄｕｃｔｓ ｓａｆｅｔｙ ｗｅｒｅ ｐｒｏｐｏｓｅｄ．

Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ： ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ； ａｑｕａｔｉｃ ｐｒｏｄｕｃｔｓ； ｓａｆｅｔｙ； ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ

隨著我國漁業養殖生產的快速發展，水產品的產量持續大幅增加，由于捕獲具有很強的季節性和區域性，同時受水中環境因素的影響，魚體內外常攜帶大量的微生物，在貯藏銷售過程中經常會造成腐敗變質，影響漁業的產值，從而影響了漁農的生產積極性。常規的清洗消毒采用化學法，但該方法不能完全殺滅病原微生物。另外，水產品中漁藥和獸藥等有害物質含量超標所引起的食品安全問題越來越受到關注，我國相應出臺了相關安全限量標準的法律法規來加強食品安全，但水產品安全隱患依然存在，２００２年１月，歐盟以我國水產品多次被其檢出氯霉素殘留為由停止從我國進口動物與動物源性食品［１］。為達到食品安全的目的，除了通過法律法規來預防監控外，還可以采用化學方法、生物方法及以吸附、加熱、輻照為主的物理方法進行后期處理來控制水產品中的污染物。

輻照技術是經過６０Ｃｏ或１３７Ｃｓ產生的γ射線或電子加速器產生的電子束（≤１０ ＭｅV）或Ｘ射線（≤５ ＭｅV）輻照，以達到滅菌、保鮮、鈍化污染物等目的的總稱。輻照食品興起于２０世紀５０年代，１９８０年，聯合國糧農組織（ＦＡＯ）、國際原子能機構（ＩＡＥＡ）、世界衛生組織（ＷＨＯ）得出食品吸收劑量不超過１０ ｋＧｙ時沒有毒理學危險，同時在營養學和微生物學上也是安全的結論；１９９７年ＦＡＯ／ＩＡＥＡ／ＷＨＯ高劑量研究小組宣告，超過１０ ｋＧｙ高劑量輻照食品也是安全的；１９９８年，國際食品輻照咨詢小組明確提出，對任何食品的輻照，最大劑量應低于最高耐受劑量。我國于２００２年３月開始執行１７個產品的輻照加工工藝標準，并于同年４月成立輻照產品質量監督檢驗測試中心，以加強全國輻照產品和輻照設施的管理［２，３］；歐盟允許輻照處理藥草、香料、植物調味料等，并制定了食品輻照狀況檢測的相應標準［４］；美國農業部植物健康檢驗局（ＵＳＤＡ／ＡＰＨＩＳ）于２０００年５月通過了《輻照作為新鮮果蔬和園藝產品的檢驗處理方法》的法規建議稿［４，５］。輻照技術具有無污染、無殘留、不破壞營養成分等優點，為推動輻照技術在水產品安全領域的廣泛應用，本文就國內外輻照技術在水產品安全控制中的應用研究進展做一綜述。

１輻照技術的原理及其特點

１．１輻照技術的原理

輻照技術的原理是利用電離輻射產生的γ射線或電子射線通過高能脈沖直接作用破壞活體生物細胞內ＤＮＡ或通過間接作用使水和小分子物質輻解，產生·Ｈ、·ＯＨ等活性自由基，與核內物質或污染物作用，發生交聯反應。較低劑量的電離輻射能夠在不顯著影響食品品質的前提下，殺滅病蟲害，從而消滅食品中的微生物，延長農產品的保鮮期，減少防腐劑的使用，使農產品更安全，延長食品的貨架期。并通過其射線的直接和間接作用，使生物大分子或化學污染物分子發生斷裂、交聯等一系列反應，從而改變分子原有的生物學或化學特性，降低其毒害性及致敏性。另外電離輻射最深只能深入農產品表面５０～１５０ μｍ處，因此它在殺掉農產品表面附著的細菌同時，不致使農產品的內部結構和營養成分遭到破壞。

１．２輻照技術的特點

１．２．１操作安全可控性強輻照技術具有較好的環保性能，輻照室通過合理設計、施工和嚴格使用管理，作業時完全可以避免電子射線泄漏，對操作人員無傷害，可直接應用于連續化生產。而采用化學熏蒸方式，工作人員有觸毒、中毒的危險，需要特殊的防護作業，不利于從業人員的身體健康，同時熏蒸氣體釋放后又會污染庫區和周邊環境。

１．２．２操作簡單方便，可實現規模化生產電離輻射具有很高的能量并且對紙張、木板等有較強的穿透能力，因而對已經包裝好甚至貼有標簽的食品可直接進行處理。

１．２．３無有害物質殘留與化學熏蒸及添加防腐劑等處理技術相比，輻照技術不會帶來有害物質的殘留等不安全因素。另外，早在１９８０年，世界衛生組織（ＷＨＯ）、聯合國糧農組織（ＦＡＯ）和國際原子能機構（ＩＡＥＡ）聯合宣布：１０ ｋＧｙ以下劑量輻照后的食品不存在毒理學問題，近期又宣布大于１０ ｋＧｙ輻射處理的食品，只要有需求，同樣可以安全食用。

２輻照技術在水產品安全控制中的應用

２．１輻照對水產品中致病菌的殺滅效果

水產品輻照保藏是利用電離輻射產生的γ射線或電子射線對水產品進行加工處理達到保藏目的的一種方法。這些高能帶電或不帶電的射線引起水產品污染的微生物發生一系列物理化學反應，使它們的新陳代謝、生長發育受到抑制或破壞，殺滅食品內外層的微生物，延長食品的保藏時間。目前主要采用６０Ｃｏ γ射線或加速器產生的電子束，利用射線與物質相互作用所產生的物理、化學和生物效應來達到滅菌保鮮的目的［６］。據文獻報道，由于水產品中體內酶的作用使自身的物質被分解，自身狀態變得有利于微生物的生長和繁殖。由于其缺乏天然免疫因子，致使微生物大量侵染繁殖，從而造成新鮮水產品的腐敗變質。水產品中常見的致病微生物是副溶血性弧菌、沙門氏菌屬、志賀氏菌屬、埃希氏菌屬、肉毒梭菌、霍亂弧菌及腸道病毒等。海產品中最常見的致病菌是副溶血性弧菌，而水產品在生產、加工、運輸過程中又時常受到糞便的污染［７］。

采用輻照技術處理新鮮的水產品能有效地控制微生物，γ射線輻照處理淡水鯉魚和貝殼類水產品毛蛤肉及扇貝的生冷凍制品中微生物的致死效應，輻照１．５ ｋＧｙ時，就能殺死９０％的微生物；當輻照２．５ ｋＧｙ時，滅菌率就達９９％以上［８］。崔生輝等［９］對真空包裝鯽魚、針魚和皮蝦３種水產品的保存期和貯藏條件進行了系統研究，檢驗結果表明，２５ ℃不適于保存上述劑量輻照的水產品，冷藏（４ ℃）條件下保存的輻照水產品輻照劑量與水產品保存期呈正相關；輻照使水產品中菌落總數的增長明顯減慢，一定劑量的輻照可將水產品中大腸菌群數值降至３００個／ｋｇ以下，并可殺滅其中人工污染的志賀氏菌、沙門氏菌和副溶血性弧菌；２．５ ｋＧｙ的輻照劑量可延緩鯽魚、針魚和皮蝦樣品中揮發性鹽基氮（ＴＶＢＮ）的增高。李淑榮等［１０］系統研究了鯉魚經輻照后氨基酸、蛋白水解酶及揮發性鹽基氮的生物化學效應，研究表明經０．５～５．０ ｋＧｙ輻照處理后，魚肉中絕大多數氨基酸的含量增加，輻照后氨基酸的含量明顯高于對照，增加幅度在３．２％～７．２％；蛋白水解酶隨輻照劑量變化的趨勢與氨基酸總量隨輻照劑量變化的趨勢相一致；ＴＶＢＮ含量隨輻照劑量的增加而降低，０ ℃條件下儲藏３０ ｄ后，ＴＶＢＮ的增加量也明顯低于對照，可有效提高魚在儲藏中的鮮度。傅俊杰等［１１］以凍海蝦仁和凍河蝦仁為試驗材料進行輻照殺菌，研究結果表明，２ ｋＧｙ輻照對氨基酸、脂肪酸和蛋白質含量沒有明顯影響。

因此輻照保鮮技術不僅可以改善水產品的衛生標準，減少致病微生物對人體的危害，還可以延長新鮮水產品的貨架期；另外用低劑量的射線照射食品不會改變食品原有的感觀性狀，無任何有害物質殘留。綜合輻照的微生物效應及生化效應，輻照處理是當前水產品保鮮領域很有應用前途的技術手段，這一研究對優質魚的開發具有極為重要的作用。

２．２輻照對水產品中有害物質殘留的降解效果

輻照降解水產品中有害物質的機理主要是水經過輻照產生大量的全部自由基或者部分自由基對化學物質產生作用，其中·ＯＨ自由基具有強氧化作用，既可以進行加成反應又可以進行脫鹵素反應，導致化學物質的降解，·Ｈ自由基則可以與化學物質的不飽和鍵發生加成反應，ｅ－ａｑ具有較強的脫鹵功能，自由基與化學物質反應的同時，伴隨著一系列的物理、化學與生物化學變化，導致化學物質的降解、聚合、交聯并發生改性［１２，１３］。輻照對水產品中的化學物質降解后會產生一種或者多種降解產物，降解后可能會降低毒性，也有可能會產生毒性更大的降解產物。

輻照可以使水溶液中的多種漁藥和獸藥發生降解。輻照降解氯霉素水溶液，受到輻照劑量和藥物濃度的制約，降解率隨著輻照劑量增加而增大，隨著氯霉素濃度的升高而降低，并且還受到氣調、溫度、ｐＨ等因素的影響［１４－１６］。固體氯霉素與氯霉素水溶液受到輻照后發生分解，固體氯霉素經過高劑量輻照后，熔點降低，顏色逐漸加深，發生脫氯反應生成多種物質，氯霉素水溶液受到·ＯＨ、ｅ－ａｑ、·Ｈ等多種自由基作用，引起Ｃ－Ｃ、Ｃ－Ｎ鍵斷裂，以及·ＯＨ與苯環發生加成發應，生成保留著－ＣＨＣｌ２基團的新物質，并沒有出現脫氯反應，這可能是由于固態氯霉素輻照降解過程中缺少水溶液輻照產生大量自由基作用引起的［１４，１７，１８］。呋喃唑酮［１９］和３－氨基－２－噁唑烷酮［２０，２１］等受到輻照后同樣會發生降解，小于６．６７ ｍｇ／Ｌ的３－氨基－２－噁唑烷酮水溶液，４ ｋＧｙ的劑量就可以去除９７％以上，３－氨基－２－噁唑烷酮經過輻照后，自由基攻擊了鍵能較小的Ｎ－Ｎ、Ｃ－Ｎ鍵，引起Ｎ－Ｎ、Ｃ－Ｎ鍵的斷裂，生成ＮＨ３、Ｃ２Ｈ６、ＣＯ２等結構簡單、毒性較小的有機物。

如表１所示，輻照對水產品中所含的抗生素殘留也有一定的降解作用。對于殘留氯霉素２．９ μｇ／ｋｇ的河蝦，使用電子束進行輻照，當輻照劑量為６ ｋＧｙ時，河蝦體內殘留的氯霉素含量降至０．１ μｇ／ｋｇ以下，降解氯達到９７％以上；對于殘留氯霉素１００.0 μｇ／ｋｇ的河蝦，使用γ－射線輻照，采用４ ｋＧｙ輻照劑量，可以使河蝦體內的氯霉素減少５０％，說明電子束、γ－射線兩種輻照方式對氯霉素殘留都有一定的降解作用［２２，２３］。施惠棟等［２４］用６０Ｃｏ γ射線和ＮＢＬ－１００型電子加速器輻照降解凍蝦仁中的氯霉素，得出在６ ｋＧｙ下可以將蝦仁中殘留的氯霉素降解到０．１ μｇ／ｋｇ以下，并證明１０ ｋＧｙ電子束輻照對蝦仁ｐＨ值、酸價、過氧化值、灰分等理化指標和蛋白質、１７種氨基酸、粗脂肪、微量元素等營養成分以及重金屬元素、感觀指標均無影響。同時東南大學對輻照處理后含氯霉素的蝦仁做了毒理學試驗，證明輻照后蝦仁的毒理學試驗反應為陰性。含３－氨基－２－噁唑烷酮９８５．９ μｇ／ｋｇ的鯽魚經過１２ ｋＧｙ劑量輻照后，降解率為５０％左右，較３－氨基－２－噁唑烷酮水溶液降解率低很多，這說明在不同的基質條件下，藥物輻照降解率存在較大的差異［１９］。微囊藻毒素的輻照降解是由于·ＯＨ 自由基進攻支鏈上的共軛雙鍵，使得其中一個雙鍵羥基化，最終生成一個穩定的醛化物［２５］。

２．３輻照技術對降低水產品中致敏原的應用研究

近年來，科學家們在輻照脫敏的生物化學效應及免疫學效應方面做了一些探索性的研究。證實輻照對蝦等水產品中的食物過敏原有破壞作用，并從免疫反應的角度進行了初步的機理研究。目前，這一系列探索性研究只是輻照在新領域中應用研究的開始，輻照脫敏的生物化學效應及免疫學效應還不完全清楚，綜合應用光譜學、Ｘ－射線衍射、生物化學、蛋白質組學、免疫學和生物化學分析等技術手段進行輻照降低食品中過敏原致敏性的機理研究，尤其在單克隆抗體基礎上的輻照對致敏原破壞的分子生物學機理的研究應是未來機理研究的重點。我國在過敏原的研究上做過一些工作，對有關引起過敏的食物過敏原做了鑒定分析［２６］，如羅氏蝦等的過敏原成分鑒定和分析，但在輻照脫敏方面的研究還未見報道。

３問題與展望

輻照降解水產品中的污染物殘留的大部分研究主要是集中在降解效果上，部分研究應用到水產品中，但是只有少數研究涉及到降解產物、降解機理以及降解產物毒性的分析。不同污染物的降解機理也不盡相同，由于污染物結構的差異，不同的自由基在發生作用時，在苯環、Ｃ＝Ｃ、Ｃ＝Ｎ、Ｎ＝Ｎ等基團上發生脫鹵素、脫氨基、加成、羥基化等反應，引起污染物的降解。由于結構差異及參與降解作用的自由基的差異，輻照的同時添加其他物質可能會促進降解，也可能抑制降解。

輻照降解由自由基啟動過程、中間產物和瞬時產物生成過程、最終產物生成過程３個步驟組成，第一個過程可以通過添加自由基消除物質來考察自由基作用效果，中間產物和瞬時產物的監測存在諸多的困難，終產物可以通過液／質、氣／質聯用、核磁共振等技術檢測，還可以通過分光光度法、電子順磁共振、Ｘ－衍射、ＤＳＣ等方法進行輔助分析。由于輻照降解過程的復雜性，污染物發生一次降解，甚至多次降解，輻照劑量的差異、基質的差異都會引起降解產物的差異，并且基本上沒有研究輻照降解污染物過程可能產生的瞬時產物，僅僅使用液／質、氣／質聯用等分析技術，只能根據輻解產物的結構，利用各輻解產物的質譜圖，推測出輻照降解的機理以及降解產物的生成途徑，所以準確地解釋降解過程仍然存在一定的困難。

輻照技術在解決水產品中的污染物殘留方面有獨特的優勢，但是也存在一些不可回避的問題。首先，消費者和管理部門對于輻照水產品的認可和接受態度，仍有一些國家拒絕或者嚴格限制輻照食品，對于我國來說主要的問題是輻照食品的監督管理制度不完善，缺乏有力的法律、法規依據；其次，水產品中污染物殘留的輻照受到基質環境、包裝材料特性、劑量、照射條件等因素的制約，并且在輻照后也可能會產生毒性更大的輻照產物，水產品污染物的輻照降解機理、降解產物以及降解產物毒理性的研究不夠成熟，也是限制輻照應用在污染物降解方面的重要原因。

今后對多組分物系降解研究，降解產物毒性分析及快速、準確檢測，利用脈沖輻解和自旋捕獲技術深入了解中間產物和瞬時產物的生成，提出降解機理將成為輻照降解污染物研究領域的新方向。在水產品安全控制領域，輻照技術在解決水產品安全問題中具有獨特的技術特色和優勢，在防止水產品中食源性致病微生物污染、降解和破壞水產品中有害物質和過敏原以及進出口檢疫等方面均有很大的應用潛力。輻照技術在水產品的貯藏加工過程中，食品不會升溫，不會產生有害物殘留等不安全性問題，可對新鮮水產品進行處理。與其他技術相比，輻照技術還具有節約能源、安全、可操作性強等特點。總之，輻照技術具有技術滲透率高、發展潛力大、產值增長率高、投資回報期短等特點，并且在生產加工上具有技術成熟、方便、快捷、經濟、較安全等優點。輻照技術作為一項具有潛力和廣闊前景的新技術，隨著其不斷發展和完善，有可能成為食品安全控制領域的主要關鍵技術，尤其是在水產品和小包裝食品的安全控制領域應用上有著很大的發展潛力。

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