煙草農藥殘留限量及消解動態(tài)研究進展

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(1 中國煙草專賣局，北京 100045； 2 湖南農業(yè)大學煙草科學與健康重點實驗室，長沙 410128；3 湖南省煙草公司，長沙 410000)

2012-08-12

趙百東,男,博士, Email：baidongzhao@yahoo.com.cn。

國家煙草專賣局重大專項(110201101006ts-06)；湖南省煙草公司重大項目(10-13Aa07)。

煙草農藥殘留限量及消解動態(tài)研究進展

趙百東1，尹莉麗2，楊虹琦2，趙松義3，李曉忠3，湯若云3

(1 中國煙草專賣局，北京 100045； 2 湖南農業(yè)大學煙草科學與健康重點實驗室，長沙 410128；3 湖南省煙草公司，長沙 410000)

農藥殘留是影響煙葉安全性的重要問題之一。從煙草生產中使用的農藥及其殘留的降解途徑、目前國內外制定的農藥殘留限量標準和煙草生產、加工和燃吸過程中農藥殘留消解動態(tài)等方面，對近年來取得的研究結果進行了綜述，并展望了消除消費者對卷煙抽吸安全性的顧慮，控制卷煙煙氣中農藥殘留，提高煙葉及卷煙吸食安全性的有效措施。

煙草；農藥；農藥殘留；消解動態(tài)

我國煙草每年都會因為病蟲害的侵染而造成一定損失。有資料表明，2007年全國煙草病蟲害發(fā)生面積83.15萬公頃，產量損失9 418.63萬千克，產值損失101 700.9萬元。2008年全國煙草病蟲害發(fā)生面積83.86萬公頃，產量損失6 957.01萬千克，產值損失77 355.34萬元。全國煙草侵染性病害和昆蟲調查數(shù)據(jù)表明，我國煙草侵染性病害有68種，害蟲200多種[1]。在煙葉生產過程中，為了防治各種病蟲害和雜草，保證煙葉產量和質量，必然使用各種化學農藥。目前我國煙區(qū)普遍使用的農藥主要有4大類，即用來防治田間蚜蟲、煙青蟲、斜紋夜蛾、地老虎等害蟲的殺蟲劑，如吡蟲啉、敵百蟲、辛硫磷等；用來防治煙株青枯病、根黑腐病、赤星病、黑脛病等病害的殺菌劑，如菌核凈、百菌清、甲霜靈、精甲霜靈、病毒特、赤斑特、代森錳鋅等；用來防除田間雜草的除草劑，如除草通、寶成等；還有一些生長調節(jié)劑，如氟節(jié)胺、抑芽敏等。

作為一類煙草中存在的非煙有害物質，農藥殘留必然成為公眾熱議的話題。隨著人們對吸煙與健康的關注以及我國簽署的《煙草控制框架公約》中，有關“煙草制品成分管制”、“煙草制品披露的規(guī)定”約束條款的逐步實行，社會輿論對煙草安全的質疑聲和煙草消費者對煙草制品安全性的要求日益高漲。因此，煙葉中農藥殘留的量及其對吸煙者健康的影響，以及在煙葉生產中農藥殘留如何加以嚴格控制并消除，已經成為我國政府和眾多學者非常關注和廣泛研究的課題。為了進一步加強對外源有害物質農藥殘留的研究，提高煙草制品的吸食安全性，筆者收集了近年來在煙草和其他農作物農藥殘留消解動態(tài)方面所取得的研究結果，并從我國煙草生產中所廣泛使用的農藥及其殘留降解途徑、目前國內外制定的農藥殘留限量標準和煙草生產、加工和燃吸過程中農藥殘留消解動態(tài)研究等方面加以綜述。

1 我國煙草生產中主要使用的農藥

從產品結構看，我國煙草生產上使用的農藥主要以殺蟲劑為多，占總用量的68%，其中有機磷農藥又占殺蟲劑用量的70%以上[2]。按照其化學結構劃分，殺蟲劑主要有5類，即有機氯類、有機磷類、氨基甲酸酯類、擬除蟲菊酯類和新煙堿類農藥。

有機氯類農藥是由碳元素、氯元素、氫元素組成的化合物，并且分為以苯為原料合成和不以苯為原料合成的有機氯農藥兩種。以苯為原料的品種，如DDT、六六六，因其化學性質穩(wěn)定，在水中溶解度低，脂溶性強，易被植物和動物等有機體吸附，不易分解，在環(huán)境中殘留時間久，對環(huán)境和人體造成極大威脅，目前國際上已經停止使用；不以苯為原料合成的農藥，現(xiàn)在煙草生產上常用的主要是賽丹，它能在有機體內迅速降解，且主要代謝產物為環(huán)狀硫酸酯和環(huán)狀二醇，沒有積累的危險[3]。

有機磷類農藥主要為磷酸酯或硫代磷酸酯類化合物，屬于傳統(tǒng)農藥，現(xiàn)在仍廣泛應用于各類農作物[4]。目前，世界上有機磷農藥的種類已達150多種，我國生產的有機磷農藥品種有20余種，年產量超過100 000 t，占我國農藥總產量的80%以上[5]。在煙草生產上廣泛使用的有樂果、乙酰甲胺磷、甲拌磷、二嗪磷、倍硫磷、辛硫磷、殺螟硫磷、敵百蟲等。這類農藥化學性質不穩(wěn)定，在自然界中極易分解，堿性溶液、紫外光照射或高溫條件下都容易使其發(fā)生分解。大多數(shù)有機磷農藥在結構上比較簡單，在環(huán)境中被分解后可以轉化為營養(yǎng)物質氨、磷酸以及硫醇類小分子，且殘留時間比較短，不會對環(huán)境造成威脅，在人、畜體內能夠轉化成無毒的磷酸化合物。

氨基甲酸酯類農藥是20世紀70年代發(fā)展起來的一類殺蟲劑。由于這類農藥具有殺蟲作用迅速，選擇性高，有些品種還具有內吸性強，殘留毒性極低等特點，深受使用者的青睞，并得到廣泛使用和迅速發(fā)展。大多數(shù)這類農藥在水中的溶解度低，在堿性介質中容易發(fā)生水解。煙草生產上廣泛使用的氨基甲酸酯類農藥有涕滅威、滅多威、甲萘威、抗蚜威、呋喃丹等。

擬除蟲菊酯類農藥是一種植物源農藥，屬中等或低毒類農藥，但是殺蟲效果超過有機氯、有機磷農藥，并且在光照和土壤微生物的作用下很容易轉化為極性化合物[6]。植物源農藥具低毒、無殘留、選擇性高，不易使害蟲、病菌產生抗藥性的特點，是一種與環(huán)境有良好相容性的新型環(huán)保農藥[7]。如高效氯氟氰菊酯(功夫菊酯)、溴氰菊酯、氯氰菊酯、氰戊菊酯等。

新煙堿類農藥是一類以植物代謝產物煙堿為基本結構的殺蟲劑[3]。這類農藥由于高效、安全和良好的內吸傳導作用，在生產上得到迅速推廣。如吡蟲啉、啶蟲脒(莫比朗)等。

2 農藥殘留消解的一般途徑

農藥殘留是指農藥使用后殘存于生物體、農副產品和環(huán)境中的微量農藥原體、有毒代謝物、降解物和雜質的總稱[1]。農藥殘留降解則是指施用農藥后，一部分農藥對有害生物發(fā)生作用，一部分在土壤微生物、水、土壤或空氣中的化學因子及光的作用下通過淋失、溶解、水降解、土壤降解和吸附、光降解等途徑分解成失去毒性的代謝產物[8]。農藥在自然條件下的降解是一個能量吸收的過程。光輻射可以導致農藥中的某些化學鍵發(fā)生裂解，但是不同農藥對光的穩(wěn)定性各異，所引起的降解程度也不一樣[9]。如有機磷農藥辛硫磷對光線非常敏感，噴施在茶樹上只需經幾個小時日照即可大部分降解，而溴氰菊酯則對光穩(wěn)定，不會因為光照輻射而發(fā)生分解。降雨主要以淋溶作用降解農藥，其影響大小取決于降水量、農藥在水中的溶解度和對葉片組織的滲透力，而且淋溶作用隨著距離噴藥時間的延長而逐漸變弱，而單位時間內降水量的大小則對葉面上的農藥起著物理清除作用。如涕滅威、克百威、樂果等在水中溶解度較大，容易被雨水淋溶。另外，溫度也可以影響有機污染物在環(huán)境中的降解[10]。在煙葉生長季節(jié)，溫度越高，農藥揮發(fā)作用越強，通常溫度每上升10℃，農藥的揮發(fā)可提高數(shù)倍。而農藥的揮發(fā)速率又取決于蒸汽壓，蒸汽壓高的農藥，如敵敵畏、二溴磷等，揮發(fā)量就越多，受氣溫影響也越大[9]。

3 目前國內外煙草農藥殘留限量標準

由于農藥的化學結構和毒性各不相同，在環(huán)境中的降解速度也不同，所以煙草及環(huán)境中農藥殘留存在的時間和數(shù)量也有很大差異，而農藥殘留超過一定量時便會造成農藥殘留污染。因此，為了保障農產品安全以及控制不必要的農藥使用，各國政府及聯(lián)合國糧農組織(FAO)和世界衛(wèi)生組織的國際食品法典委員會(CAC)都對農產品以及食品中的農藥殘留做了法定容許殘留濃度限量規(guī)定，即農藥殘留限量標準(MRLs)。至2006年3月，F(xiàn)AO和CAC已制定并公布的食品農藥殘留MRLs有3 963項，涉及218種農藥，且近5年來，限量種類有明顯擴展。CAC標準本身雖然沒有強制執(zhí)行的要求，但是很多國家在制定本國標準時都將其作為重要的參照依據(jù)[11]。此外，國際煙草科學研究合作農用化學品咨詢委員會在2008年提出了118種煙草常用農藥的指導性殘留限量(GRLs)。

隨著煙草及其制品的國家間貿易日趨增加，農藥殘留已成為國際市場煙葉評價和選購的重要因素，也是國際煙草貿易中進行商品檢驗的重要內容[12]。一些發(fā)達國家已經制定了煙葉中農藥殘留的最大限量法規(guī)。美國農業(yè)部1987年制定了對進口煙草農藥殘留的限量指標, 其中包括19種農藥。德國1973年擬定了煙草中15種農藥最大殘留限量,1986年又制定了卷煙和煙絲中18種農藥、煙葉原料中71種農藥殘留量的推薦最高限量。綜合德國、美國、西班牙和意大利制定的國家標準, 對卷煙和煙葉中農藥殘留最高限量做出規(guī)定的多達151種農藥。

我國農藥殘留MRLs制定工作起步較晚。20世紀70年代以來，國家衛(wèi)生行政部門首先制定了六六六、DDT、馬拉硫磷3種農藥在原糧、蔬菜、水果、食用植物油上的最大殘留限量。80年代又對幾種常用的有機磷農藥修改和制定了其最大殘留限量。目前，我國已針對32種(類)農副產品中使用的79種農藥，制定了197項農藥殘留限量國家標準[13]。

我國目前雖還沒有建立煙草農藥殘留最高限量標準，但參照國外煙草農殘限量標準或水果蔬菜農殘限量標準對生產上使用的農藥殘留提出限量要求[14]。為進一步適應加入WTO后煙草貿易的發(fā)展，同時規(guī)范國內煙草農藥的使用，目前由國家煙草局科技司、中國煙草生產購銷公司、煙草質量監(jiān)督檢驗中心和青島煙草研究所等單位牽頭，在對國內煙葉樣品普查的基礎上，按照良好農業(yè)實踐(Dood Agriculture Practice，簡稱GAP)生產模式，對農藥殘留限量進行深入研究，提出了38種農藥在煙草及煙草制品中的最大殘留限量標準。同時農業(yè)部也制定了一系列農產品的最高農藥殘留限量標準，與煙草相關的標準有13項，其中1項為強制性標準，12項為推薦性標準[15]。

4 煙草生產、加工和燃吸過程中農藥殘留消解動態(tài)

4.1 大田生產過程中煙草農藥殘留的消解動態(tài)

通常農藥殘留降解速度的快慢是以半衰期(DT1/2)來衡量。DT1/2﹤90 d的為易降解農藥，DT1/2在90～360 d的為中等殘留性農藥，DT1/2﹥360 d的為長期殘留性農藥。曹愛華對5%涕滅威顆粒劑在煙草及土壤中殘留消解動態(tài)進行研究[16]認為,生長在施用涕滅威土壤中的煙草植株逐漸吸收涕滅威,施藥第7 d達到吸收高峰,此后逐漸降解,49 d降解量可達到98%以上,該農藥的半衰期為14.7 d。賽丹(endosulfan)在煙草和土壤中殘留和降解的規(guī)律為前期較快,后期相對較慢,在鮮煙葉中半衰期只有1 d左右[17]。李義強研究了精甲霜靈在煙葉和土壤中的殘留量和降解規(guī)律，結果表明，精甲霜靈在煙葉中消解較快, 半衰期為1.2～ 1.5 d[18]。

馮濤等對25%氟節(jié)胺乳油在煙草和土壤中的消解動態(tài)研究[19]表明,施藥后10 d、20 d采集煙葉和土壤樣品進行分析,殘留量均低于10 mg/kg,在施藥后30 d采集樣品進行分析,殘留量均低于3 mg/kg,大大低于其在我國煙葉中規(guī)定的MRL值(20 mg/kg)。

曹愛華[20]報道了功夫菊酯在煙草及土壤中的殘留消解趨勢, 在山東青州、云南玉溪兩年的試驗結果表明，施用“功夫”后，南北煙葉中此農藥的消解曲線基本一致，消解率山東略快于云南，山東在煙葉中的半衰期為5～6 d，云南為7～9 d。功夫菊酯在土壤中的消解率較快,按正常用藥量225 mL/hm2和高出正常施藥量1倍(450 mL/hm2)2次施藥,5 d后采樣測定,山東、云南煙葉中殘留量均在2.27 mg/kg以下, 10 d后采集的樣品殘留量平均為8.83 mg/kg，15 d后采集的樣品殘留量平均為4.47 mg/kg。

杜蕙[21]研究了吡蟲啉在番茄果實中的殘留降解動態(tài)，結果表明，吡蟲啉在番茄中的降解半衰期為4.4 d；楊紅[22]則研究了吡蟲啉在煙草中的殘留動態(tài)，指出吡蟲啉在煙草中的消解半衰期為3～4 d。

李義強[23]對防治煙草黑脛病的烯酰嗎啉、甲霜靈、代森錳鋅、三乙膦酸鋁、霜霉威等5種農藥在煙葉和土壤中的殘留降解規(guī)律做了田間試驗，結果表明，烯酰嗎啉、甲霜靈、代森錳鋅、三乙膦酸鋁、霜霉威在煙葉中半衰期分別為：1.73～3.92 d、1.17～1.96 d、3.16～4.49 d、3.75～6.45 d、0.77～1.37d ，都為易降解農藥，到施藥后21 d，農藥殘留降解率超過90%。土壤中半衰期稍長，分別為6.94～13.78 d、3.79～20.5 d、3.16～4.49 d、10.70～19.31 d、1.79～4.68 d。末次施藥后7、14、21 d土壤中殘留量分別為：0.015～0.686 mg/kg、0.027～0.659 mg/kg、0.047～1.92 mg/kg、<0.01～0.11 mg/kg、<0.00 mg/kg，不會對土壤環(huán)境和下茬作物造成危害。

4.2 烘烤和醇化過程中煙草農藥殘留的消解動態(tài)

劉寶法等[8]指出,煙草施用農藥后，一部分通過揮發(fā)、淋溶、光解、水解、土壤降解、土壤吸附等途徑消失或進入環(huán)境；另外一部分則通過代謝進入到煙株各個部位。在煙葉烘烤過程中，葉片中積累的農藥在高溫、高濕條件下部分將進一步轉化和分解，那些沒有分解的農藥或農藥的代謝產物構成了烤后煙葉農藥殘留的主體。烘烤后的煙葉在存放過程中，還會有一部分農藥自行降解，所以儲存一段時間后的煙葉農藥殘留有所降低。

煙葉烘烤過程中的高溫高濕條件是導致農藥殘留減少的主要原因[9]。李義強[23]指出，烤后干煙葉中烯酰嗎啉、甲霜靈、代森錳鋅、三乙膦酸鋁、霜霉威的殘留量分別為鮮煙葉殘留量的34.3%、38.6%、24.6%、64.4%、47.8%。并指出在醇化過程中，農藥殘留也會有較大程度的降解。存放60 d的煙葉中烯酰嗎啉、甲霜靈、代森錳鋅、三乙膦酸鋁、霜霉威5種農藥的降解率分別達到46.45%、44.47%、49.38%、54.39%、45.95%;存放半年的煙葉中這5種農藥的降解率分別是72.82%、68.16%、76.93%、82.22%、68.05%；存放一年的煙葉中其農藥殘留量分別為0.62%、0.75%、0.81%、0.44%、0.68%，農藥殘留降解率分別達到87.42%、85.44%、87.46%、90.79%、85.12%。并指出半衰期分別為：68.7、73.6、60.4、56.8、68.3 d。該試驗結果表明，煙葉加工過程中農藥殘留有明顯降解。

劉瑩雯[24]采用高效液相色譜-串聯(lián)質譜法測定了4種不同產地烤后煙葉樣品中有機磷農藥的殘留量，結果表明，樂果、乙酰甲胺磷農藥均未檢出。蔡繼寶[25]對煙草中菊酯類農藥殘留量及其捕集轉移率進行了測定，結果表明不同產地和品種的被測樣品所含的菊酯類農藥種類和含量不同，但是根據(jù)煙草中擬除蟲菊酯農藥殘留量的最高限量規(guī)定，這3個產地的9個樣品中甲氰菊酯、功夫菊酯、氯氰菊酯、氰戊菊酯和溴氰菊酯的殘留量均未超標。

尹啟生等[26]根據(jù)中國煙葉生產購銷公司頒布的“推薦使用煙草農藥及安全使用標準和我國禁止在煙草上使用的農藥”及出口煙葉對農藥殘留量限制的要求，對2002年我國主產區(qū)84個取樣點的烤后煙葉進行六六六、滴滴涕、甲胺磷、呋喃丹、吡蟲啉、甲霜靈、菌核凈、抑芽敏農藥殘留分析，結果表明，僅云南賓川白肋煙的國家禁用有機氯農藥六六六含量超標，其余煙葉樣品的農藥殘留均符合限量要求。石杰[27]對8個煙草樣品進行了涕滅威等40種農藥殘留檢測, 結果表明，涕滅威亞砜、辛硫磷和三唑分別在3個樣品中被檢出, 但殘留量均低于CORESTA推薦的指導性殘留限量, 其它有機磷和氨基甲酸酯類農藥均未檢出。

馬劍雄[28]參照有關有機、綠色農產品對產地環(huán)境要求的國家標準, 以及有機茶葉的相關質量標準, 對有機煙葉生產基地拉烏鄉(xiāng)的有關生產情況進行分析評價, 對煙葉樣品中有害物質和農藥殘留33個項目比較分析。結果表明,試驗種植的有機煙葉達到國家有機茶標準。煙葉產品中25項農藥沒有發(fā)現(xiàn)殘留,該基地的有機煙葉種植試驗基地無論是環(huán)境質量還是所生產的煙葉, 均達到國家有機農產品標準。

4.3 燃吸過程中煙草農藥殘留的消解動態(tài)

煙葉作為吸食品，其化學成分是通過燃燒卷煙煙絲所產生的煙氣進入人體。煙絲中的農藥殘留經過高溫燃燒和濾嘴過濾后，也會發(fā)生降解。張洪非[29]以醋酸纖維濾嘴卷煙為對象，采用加標法研究了速滅磷等29有機磷農藥向卷煙主流煙氣和煙蒂的轉移率。研究結果表明，29種有機磷農藥向卷煙主流煙氣粒相物中的轉移率相對較低，而煙蒂的截流率相對較高。同時指出，有機磷農藥轉移率與分子結構存在著一定聯(lián)系，且大部分硫磷化合物轉移率與其沸點呈線性負相關。他們還采用氣質聯(lián)用技術，通過對煙支加標處理，分析了煙支中有機磷農藥殘留量向主流煙氣和煙蒂的轉移率，研究結果表明[11]，有機磷農藥向主流煙氣的平均轉移率小于6.3%，相對標準偏差為8.0%～18.5%；煙蒂平均截流率為0.3%～15.0%，相對標準偏差為6.5%～21.3%。由此可見，煙支燃吸過程中雖然有機磷農藥可以向主流煙氣和煙蒂轉移，但向煙氣轉移的比率十分有限。因此，只要嚴格控制好煙葉原料中有機磷農藥的殘留量，抽吸轉移到煙氣中的農藥殘留幾乎檢測不到。

羅華元[30]對12種農藥殘留從煙葉向煙氣的轉移率進行了研究。其中殺菌劑赤斑特、愛諾鏈寶，除草劑寶成、除草通和殺蟲劑甲胺磷等7種農藥在所分析的煙葉樣品和相對應的煙氣總粒相物中均未檢測到殘留量；殺菌劑病毒特、植物生長調節(jié)劑抑芽敏、殺蟲劑莫比朗3種農藥在煙葉樣品中有殘留, 但在煙氣總粒相物中未檢出；殺菌劑甲霜靈和植物生長調節(jié)劑芽畏在煙葉樣品和煙氣總粒相物中均被檢出, 但均不超過國際農殘標準。在這些煙氣中檢出量很低的農藥中，除甲胺磷田間急性毒性大, 被國家煙草專賣局禁用外,其余農藥都具有很高的吸食安全性,可以在煙草生產上安全使用。

李義強[23]對烯酰嗎啉、甲霜靈、代森錳鋅、三乙膦酸鋁、霜霉威在燃吸過程中的殘留轉移率進行研究表明，卷煙到煙氣中的農藥殘留轉移率僅為0～6.3%。其風險評估的資料顯示，這5種農藥都是低毒農藥，對動物和環(huán)境很安全。時亮[31]對西維因、葉蟬散、速滅威、呋喃丹、滅多威等5種農藥殘留在卷煙煙氣中的轉移率進行了測定，結果表明，只有少量呋喃丹殘留隨煙氣轉移，3次轉移率測定的平均值為4.9%。以上這些研究結果為煙用農藥使用安全性評價和提高中式卷煙的安全性提供了有力的實驗依據(jù)。

5 展望

煙草是一種以抽吸煙絲燃燒產生的煙氣作為人體攝入物的一類嗜好品，因而煙氣中存在的有害成分直接關乎吸煙者的健康。上述農藥殘留消解動態(tài)的研究結果充分說明，農藥殘留通過田間自然降解、加工及燃燒等一系列過程將逐步消解，隨煙氣進入人體的農藥殘留量微乎其微，不會對人體健康構成威脅。因此，繼續(xù)深入開展各種農藥殘留在煙葉烘烤、復烤、醇化、烘絲和燃吸過程中的動態(tài)消解規(guī)律，一定程度上可以消除以往由于對煙葉農藥殘留的誤解而導致消費者對卷煙抽吸安全性的顧慮。此外，加快制定初烤煙葉農藥殘留限量標準；通過推廣GAP生產模式，規(guī)范各種農藥在煙草生產中的使用，減少卷煙原料中的農藥殘留量，是控制卷煙煙氣中農藥殘留，提高煙葉及卷煙吸食安全性的有效措施。隨著農業(yè)科學技術的發(fā)展，人們應對非煙有害物質的手段將更為先進，卷煙吸食安全性也將得到進一步提高。

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A

1001-5280(2012)05-0611-05

10.3969/j.issn.1001-5280.2012.05.56