基于特征值分析的骨架機理獲取方法

文 斐 鐘北京

(清華大學航天航空學院,北京100084)

基于特征值分析的骨架機理獲取方法

文 斐 鐘北京*

(清華大學航天航空學院,北京100084)

基于特征值分析法,建立了一套復雜化學反應動力學模型簡化方法,并采用該方法對甲烷空氣燃燒的詳細化學反應動力學模型進行了簡化.從GRI1.2得到了21個組分,83個反應的骨架機理.該機理與詳細的GRI1.2機理和DRM19機理在不同化學計量比和不同壓力下對比了點火延遲時間,結果表明簡化機理能有效地再現詳細反應動力學模型的反應機理,并具有更高的計算精度.從GRI3.0簡化得到兩種骨架機理分別為26個組分、120個反應和30個組分、140個反應.這兩個機理都能很好地對火焰傳播速度以及主要組分和NO濃度分布進行反應動力學模擬.

化學機理簡化;骨架機理;特征值分析;甲烷;點火延遲;火焰傳播速度

1 引言

隨著計算機技術能力的發展,數值方法應用越來越廣泛.但燃燒數值模擬仍然存在著很多難題,主要包括兩方面,一是計算量太大,由于燃燒反應的復雜性,燃燒的詳細反應模型往往包含著上百、上千種反應,流動方程組與化學反應動力學模型耦合求解形成巨大的計算量,尤其是工程中需要對復雜結構中湍流非預混反應過程進行數值模擬時,龐大的計算量超出了現有計算能力.二是計算穩定性,由于化學反應過程的特殊性,不同組分的濃度和停留時間都有著數量級上較大的差別,尤其是一些中間組分,詳細化學反應動力學中包含著特征時間量級為100

-10-10的不同的基元反應,造成微分方程的強剛性,1增大求解計算難度和計算的穩定收斂.因此必須對反應動力學機理進行一定程度上的簡化,以達到減少計算量提高計算效率的目的.

數值模擬過程中,研究者關心是一些重要的表征燃燒過程的參數,如點火延遲時間、火焰傳播速度,一些主要組分的濃度變化及其對反應過程的影響,簡化的目標是采用簡化機理進行計算時,在這些重要參數與詳細機理誤差較小的前提下,能大幅減少計算量和計算時間.根據國內外主要采用的幾種反應機理簡化方法的研究現狀,2簡化方法主要有三類,第一類是骨架機理簡化,刪除冗余組分和反應來減少機理的大小,如靈敏度分析(SA)法3,4-6和主成分分析(PCA)法.7,8靈敏度分析研究反應機理中反應參數變化對整體計算結果會有影響,它需要迭代求解微分方程得到每個組分對應于其它組分及反應的靈敏度系數,當機理較大時計算量非常大,需要存儲的數據量多.主成份分析作為靈敏度分析的輔助手段,是通過尋找反應過程的路徑,將主要的反應路徑在簡化機理保留,忽略次要路徑.這種方法的缺點是一些對反應過程影響比較大的組分卻可能不在主要路徑中出現而被忽略.主成份分析法與靈敏度分析方法結合使靈敏度分析具有方向性,提高了分析效率,但是當詳細機理規模較大時,仍然會出現靈敏度系數計算量過大且難以得到收斂的靈敏度系數解.Lu和Law9提出了直接關系圖(DRG)法,DRG考察組分之間的直接關系,將與重要組分關系較弱的組分視為冗余組分,通過減少這些組分,保留必需組分及相關反應來簡化詳細機理.蔣勇和邱榕10采用關系圖法對甲烷進行了簡化,在原來關系圖方法的基礎上進行了修正,并簡化得到甲烷的187個反應,27個組分的燃燒反應機理.此外還有采用奇異攝動法,它是通過刪減對所有組分影響很小的反應來達到簡化的效果;11-13第二類是通過數學方法尋找簡化機理的途徑,如準穩態假設(QSSA)法,14低維流形技術(ILDM),15奇異攝動簡化(CSP)法16,17等;低維流形技術認為反應由不同流形軌道組成的,反應系統由慢流形軌道控制,從平衡或穩態解開始,通過迭代找到慢流形軌道.由于該方法需要制表求解快的亞空間域值,對存儲空間有較高的要求.CSP方法基于準穩態和準平衡假設,采用數學方法有效地確定出穩態組分,穩態組分的求解通過迭代非線性方程組,這種數學變換在提高了簡化精度的同時也容易帶來整個反應過程的計算不穩定性.因此為了將這兩類辦法的優勢相結合,發展了第三類辦法,綜合前面兩種簡化方法的優勢來最大程度減少計算量和提高計算穩定性,如DRG與QSSA方法相結合,18先生成骨架機理再得到總包機理,最大程度保證簡化機理準確性的同時,減少機理的計算量,提高計算可靠性.對詳細機理在保留重要組分和反應路徑的基礎上進行有效簡化,是進行下一步總包機理簡化的重要基礎,而得到最小且合理的骨架機理則對總包機理的計算量和計算穩定性有著直接的影響.本文基于特征值分析提出了一種新的骨架簡化法,目的是得到能準確反映詳細機理特征的骨架機理作為總包反應簡化的基礎.

2 計算方法

2.1 基于特征值分析獲取骨架機理的理論基礎

本文在奇異攝動的理論基礎上發展了一種用于獲取骨架機理的機理簡化分析方法,對于一個組分數為N,反應數為R,包含E個元素的化學反應系統,組分守恒方程的一般形式如下:15

其中,g表示總體凈反應速率的N維列向量,Sr是第r個基元反應的化學計量系數,Fr(y)是第r個基元反應的反應速率.

取線性獨立的基向量組(a1,a2,…,aN),并取對應的行向量(b1,b2,…,bN)滿足關系式:

根據文獻19中對特征時間的定義,取雅克比矩陣的特征值倒數作為反應系統中各個模態的特征時間.

對這N個模態進行排序,得到序列

對于燃燒過程,當特征時間遠小于燃燒過程中的點火和熄火時間,可認為該模態在反應過程中由于迅速消耗而對整個反應過程不造成影響.因此通過下式來確定快模態個數M:

其中tc取燃料的點火時間,ε為一個小量,為了保證快模態的值遠小于反應的時間尺度,一般取為0.01.

慢反應基元指針反映了第n個單位向量在慢模態中的映射,其計算公式如下

為了得到組分重要性的排序而在基元指針的基礎上計算了組分重要性指針:

通過對組分重要性排序,篩選出對反應過程影響重要的組分,通過給出誤差控制閥值ζ,當In＜ζ時認為該組分只影響快模態而對整個反應過程影響不大.對于反應的篩選,采用直接去掉刪除組分所參與的相關反應.將上述方法編寫成CSPSK代碼,在簡化時可以同時給出多個誤差控制閥值ζ,生成多個不同精度的簡化機理,根據與詳細機理的計算誤差挑選出最小,計算效率最高,最準確的骨架機理.

2.2 機理驗證計算數學模型

為了驗證機理的準確性,采用零維均相預混模型和層流預混火焰模型來計算燃燒過程.

一維穩態層流預混火焰模型控制方程如下,連續方程:

能量方程:

組分方程:

狀態方程:

式中,x為空間坐標;m為質量流率;ρ為混合氣體密度;u為流體混合物速度;A為火焰通過時的橫截面面積;T為溫度;cp為混合氣體定壓比熱;Yk為物種k的質量分數;Vk為物種k的擴散速度;hk為物種k的比焓;Wk為物種k的分子量;為混合物的平均分子量,p為壓力;λ為混合物導熱系數;R為氣體普適常數;ωk為物種k的生成率;Kg為物種的個數.

3 機理簡化與驗證分析

3.1 甲烷GRI1.220簡化骨架機理

為了驗證奇異攝動骨架簡化法的合理性,對甲烷燃燒過程在零維均相預混反應器中進行簡化.零維均相預混燃燒模型假設組分在任意時刻均勻混合,忽略了擴散對于反應的影響,更有利于從反應動力學角度得到與詳細機理相符合的簡化結果.取化學計量比(φ)為1,壓力為105Pa,詳細機理采用GRI1.2,該機理包括32個組分和177個反應.用零維均相預混反應模型中計算得到甲烷燃燒化學計量比(φ)為1,壓力105Pa,初始溫度為1000 K的初始解,從初始解數據出發,通過差分方法求得雅克比矩陣,甲烷在1000 K的點火延遲時間大約在10-1量級,因此取時間常數tc=0.1確定反應過程的慢模態即控制模態個數.進一步計算出特征向量及特征值,由公式(9)計算得到組分的重要性指針,對反應系統進行分析簡化.

簡化過程中所得到的組分重要性指針如圖1所示.圖中橫坐標為反應過程的時間節點,縱坐標是組分的重要性指針,直接反映的是組分隨反應時間的推進對整個反應過程的影響大小,從圖中可以比較清晰地看到不同組分在燃燒過程中的活躍程度,在數量級上有著較大差別.圖1(a)中組分的重要性指針值的最大值都在10-4以上,但是部分組分在反應的不同階段變化較大,如CH4和CH3,在點火以及燃燒反應階段,這兩個組分非常活躍,與這兩個組分相關的反應起著重要的速率控制作用,而在燃燒結束后,這兩個組分由于已經基本被反應完全,相關的反應速率很低,對整個反應的進行起到的控制作用相對變弱.O2在熄火后仍然保持著其活躍性,由于不完全燃燒產物CO等的生成,使燃燒后剩余了部分O2,在高溫下的平衡狀態中,O2與一些中間產物繼續進行著反應,所以O2在燃燒熄火后的重要性指針值仍然較高,而自由基H、O、OH等中間產物在整個反應過程中都體現出了較高的活躍性.圖1 (b)列舉了C2的相關組分的重要性指針值的分布,從圖中可以看出C2的重要性指針值普遍低于圖1(a)中的組分,除了組分C2H4、C2H6的重要性指針值大于10-5,C2H5在燃燒段大于10-5,其它組分的影響則相對較弱.取ζ=10-5,去掉了組分C2H、C2H2、C2H3、HCCO、CH2CO、HCCOH、C、CH、CH2、CH2(S)、CH2OH,得到的一個骨架簡化機理,將其命名為CSPSK21,包括21個組分,83個反應.

圖1 GRI1.2組分重要性指針值Fig.1 Important index of species in GRI1.2

圖2 不同初始溫度、壓力和化學計量比(φ)下不同機理得到的點火延遲時間的對比Fig.2 Comparison of predicted ignition delay time using various mechanisms at different initial temperatures, pressures,and equivalence ratios(φ)

為了比較得到的簡化機理的合理性,對GRI1.2詳細機理,CSPSK21機理與DRM1921進行對比驗證,其中DRM19機理是通過反應流和靈敏度分析方法相結合由GRI1.2得到的一個簡化機理.先由GRI1.2經反應流分析得到24個組分、104個反應(組分中包括AR和N2)的機理DRM22,然后又通過計算DRM22的靈敏度系數而簡化得到最終的機理DRM19,該機理包括21個組分和84個反應.

取定壓零維均相反應模型,求解組分方程和能量方程計算這三個機理在φ=0.5,1,2,壓力為0.1、2 MPa下,溫度范圍為800-1800 K的點火延遲時間,結果對比如圖2所示,從圖中可以看出,在中高溫度下,無論是CSPSK21機理還是DRM19機理其點火延遲時間在各溫度下都與詳細機理非常接近,但在初始溫度比較低,800-900 K時,CSPSK21機理與詳細機理吻合很好,但DRM19則產生的誤差比較大.同時從不同壓力下的點火延遲計算結果來看,在高壓下,CSPSK21機理相對來說比DRM19組分機理的結果更為理想,尤其是在φ=0.5的時候.

圖3中對比了幾種機理計算的點火延遲時間與實驗值,22CH4、O2、Ar氣分別為4.8%、19.1%、76.1%,溫度范圍1300-1880 K.從計算結果來看,在高溫段,這幾個機理都能比較準確地反映實驗結果.

圖3 不同機理得到的甲烷、氧氣、氬氣混合氣點火延遲時間與實驗值的對比Fig.3 Comparison mixture of CH4,O2andAr ignition delay time between the calculations based on different mechanisms and experiment resultsCH4:4.8%,O2:19.1%,Ar:76.1%

除了點火延遲以外,重要組分的濃度計算也是需要關注的重點,取層流預混火焰模型,壓力為105Pa,質量流率(m)為0.04 g·(cm-2·s-1),初始網格數41.詳細機理與簡化機理計算得到的主要反應產物及一些重要的中間反應物的結果對比如圖4和圖5所示.在相同網格數的情況下,CSPSK21機理計算所需中央處理器(CPU)的時間為6 s,而GRI1.2所需要的時間為11 s.計算效率提高了將近一倍.

從上圖中可以看出產物與重要中間組分的濃度分布都與詳細機理吻合,CSPSK21機理在低溫和中溫與詳細機理的計算結果相比準確度非常高,但是在高溫下相比于機理DRM19與詳細機理的誤差略有偏大,整體上在一個較寬的溫度和壓力范圍內與詳細機理有著很好的計算吻合度.對比CSPSK21和DRM19這兩個機理的組分,可以發現雖然兩個機理總數相同,但具體組分有所區別.DRM19中包含組分CH2和CH2(S),而沒有H2O2和CH3OH.為了驗證這些組分在反應點火過程中的不同作用,針對GRI1.2機理分別在初始溫度為900、1400、1800 K進行靈敏度分析,并將對溫度影響排名前20的反應的靈敏度系數列于圖6中.

圖4 甲烷、空氣層流預混火焰主要組分摩爾分數Fig.4 Main species mole fractions for CH4,air premixed laminar flamep=105Pa,m=0.04 g·cm-2·s-1,φ=1;m:mass flow rate

圖5 甲烷、空氣層流預混火焰中間組分摩爾分數Fig.5 Intermediate species mole fraction for CH4,air premixed laminar flamep=105Pa,m=0.04 g·cm-2·s-1,φ=1

圖6 不同初始溫度下使用GIR1.2計算得到的靈敏度系數Fig.6 Normalized sensitivity coefficients calculated using GRI1.2 at different initial temperatures(a)T0=900 K,p=105Pa;(b)T0=1400 K,p=105Pa; (c)T0=1800 K,p=105Pa

對比這幾個圖可以看出,無論是在900 K溫度下還是在1400 K下,羥基參與的反應CH3+O2?OH+CH2O,HO2+CH3?OH+CH3O,H+O2?O+OH都對溫度變化有著重要影響,影響點火延遲時間,此外2CH3(+M)?C2H6(+M)、CH3+O2?O+CH3O由于反應放熱或者吸熱量大而對溫度影響最為敏感,這些反應以及涉及的重要中間組分H、O、OH、CH3、CH2O、CH3O都包括到了CSPSK簡化機理中.對比圖6(a)和6(b),在較低溫度下,還有反應H+O2+N2?HO2+N2、2OH(+M)?H2O2(+M)、2HO2?O2+H2O2、HO2+CH3?O2+CH4、CH3+CH3OH?CH3O+CH4對溫度變化影響很大,而在初始溫度1000 K下這些反應的影響很小,這些反應里面包括了組分H、HO2、O2、H2O2、CH3、CH4、CH3OH、CH3O、N2.除了前面的那些組分以外還有組分H2O2、CH3OH,這兩種組分正是DRM19機理中所不包括的.而隨著初始溫度提高,在1800 K下,CH2(S)的影響逐漸增大,反應OH+CH3?CH2(S)+H2O、CH2(S)+O2?H+OH+CO、CH2(S)+O2?CO+H2O中都包含有組分CH2(S),同時也可以看到這20個重要反應中也包含了反應CH3+H2O2?HO2+ CH4.因此可以看出,H2O2是在反應過程中無論高溫還是低溫都是非常重要的組分.從這幾個圖中反應2HO2?O2+H2O2的靈敏度系數也可以看出來,由于組分H2O2、CH3OH對溫度影響的重要性,尤其對于低溫溫度的影響,因此在相當寬的范圍內,CSPSK程序所得到的機理計算的溫度分布及點火延遲時間都具有與詳細機理較高的吻合度.

這種基于特征值分析的骨架機理簡化法雖然沒有計算溫度靈敏度系數,但是通過組分重要性指針準確找到對反應過程有重要影響的組分,避開了對靈敏度系數繁瑣的迭代求解難以收斂的問題.同時也降低了反應流和靈敏度方法中對簡化者經驗的要求,能方便快捷地得到所需要的骨架機理.

3.2 甲烷GRI3.020簡化骨架機理

為了驗證方法對不同機理進行簡化的有效性,采用CSPSK程序對甲烷GRI3.0機理進行簡化,取不同的誤差控制閾值得到不同大小的骨架機理.當誤差小于4×10-4時,得到的簡化機理中將不包括含N的相關反應,不能對NOx組分濃度分布進行模擬計算.為了能通過數值模擬考察幾種重要的NOx組分的濃度變化,需要選擇能保留這些組分,并且能準確模擬這些組分濃度變化的機理.從圖6中可以看出,當需要模擬計算NOx組分濃度分布時需要選擇26個組分,120個反應,或者更大的30個組分, 140個反應的骨架機理.

為了驗證這兩個機理的準確性,取零維均相預混反應模型,分別計算105Pa壓力下,φ=1的情況下甲烷在空氣中燃燒過程,與詳細機理的計算結果中得到的含氮組分的濃度分布對比如圖7所示,從圖中可以看出,CSPSK30和CSPSK26機理能很好地預報甲烷燃燒過程中NO組分的濃度分布變化過程,具有較高的準確性,相對于26個組分的反應機理來說,CSPSK30中包含的含N組分更多.為了驗證機理的火焰傳播速度的計算準確性,取層流預混火焰模型,初始溫度298 K,在105Pa壓力下,甲烷與空氣混合氣體在不同的化學計量比下對火焰傳播速度進行了計算,并與實驗值進行對比(圖8),23-25CSPSK26機理計算得到的火焰傳播速度在不同的化學計量比下與詳細機理及實驗值取得了較為吻合的結果.在計算時間上,當φ=1,網格數為25的條件下,CSPSK26所需要的CPU時間為7 s,而GRI3.0所需要的CPU時間為24 s.

圖7 甲烷、空氣火焰中含氮組分摩爾分數分布Fig.7 Profiles of N-species mole fractions for CH4,air flame

除了26個組分和30個組分的機理外,對比GRI3.0得到22個組分的簡化機理與GRI1.2的21個組分簡化機理可以發現,這兩個機理所包含的組分幾乎是一致的,只是多了NO,由于GRI3.0與GRI1.2均為甲烷燃燒的機理,因此從這個角度也體現了簡化程序在對于同一種物質但是不同機理時具有同樣的適用性.通過設置不同的誤差控制閾值可以自動生成大小不同的骨架機理,在其中挑選最優機理則避免了簡化不徹底,或者簡化程度過大丟失使用者關心的重要組分信息等問題.

圖8 甲烷、空氣在不同化學計量比下的火焰傳播速度Fig.8 Laminar burning velocity of methane,air premixed flames as a function of the equivalence ratioT0=298 K,p=105Pa

4 結論

在特征值分析及奇異攝動理論的基礎上建立了一種簡單實用的新的骨架機理生成的方法,并編寫了用于自動簡化的程序包CSPSK,用該程序對甲烷的不同詳細機理進行了骨架簡化.

簡化得到了由GRI1.2機理簡化的21個組分, 83個反應的骨架機理CSPSK21,在較寬的范圍內對簡化機理的合理性進行了驗證,并結合靈敏度系數該機理的合理性進行了分析,結果表明,該骨架機理對不同壓力不同化學計量比下都有很高的適用性.

為了在更寬范圍內驗證本文所提出方法的合理性,對甲烷GRI3.0機理進行了簡化,在不同的誤差控制閥值下,得到了不同大小的機理,經過驗證, CSPSK26(26個組分,120個反應)和CSPSK30(30個組分,140個反應)都能對重要的組分和參數進行模擬計算.而使用者可以根據實際需要來選取不同的機理.

在計算負荷上,每增加一個組分會給微分方程組增加一個求解變量,加重計算的負荷.本文中的方法有效減少了組分的個數,使得計算量減少,計算效率大大提高.

基于特征值骨架簡化法不需要迭代計算靈敏度系數,避開了靈敏度系數計算量大,計算收斂困難的問題,也避免了篩選組分時對經驗的要求.這種方法從整個反應過程的特征來考慮,將對反應進程影響非常小的組分視為冗余組分,使骨架機理中的冗余組分減少到最少,同時滿足較高的計算精度,尤其是對點火延遲時間的計算.

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November 22,2011;Revised:March 12,2012;Published on Web:April 1,2012.

Skeletal Mechanism Generation Based on Eigenvalue Analysis Method

WEN Fei ZHONG Bei-Jing*
(School of Aerospace,Tsinghua University,Beijing 100084,P.R.China)

A new eigenvalue analysis-based method is presented for the construction of skeletal reduced mechanisms from complex chemical reaction mechanisms.A reduced mechanism of 21 species and 83 elementary reactions for methane-air combustion was generated from detailed mechanism GRI1.2.The ignition delay time,obtained for different values of equivalence ratio,initial temperature and pressure on the basis of this reduced mechanism,were compared with those based on the detailed mechanism GRI1.2,and another skeletal mechanism DRM19.The reduced mechanism agreed favorably with the detailed model,and performed more accurately than DRM19.Two reduced mechanisms,the first involving 120 reactions among 26 species,the second,140 reactions among 30 species,were also generated from GRI3.0.They were tested by means of premixed laminar flame calculations.The method very accurately predicted speed of flame propagation and key species concentration and even NO concentration distribution in methane combustion.

Chemical mechanism reduce;Skeletal mechanism;Eigenvalue analysis;Methane; Ignition delay time;Flame propagation speed

10.3866/PKU.WHXB201204012

?Corresponding author.Email:zhongbj@mail.tsinghua.edu.cn;Tel:+86-10-62772928.

The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(51036004).

國家自然科學基金(51036004)資助項目

O641;O642