高電荷態(tài)Krq+與Al表面碰撞發(fā)射可見光的研究*

楊兆銳1) 張小安1)2)? 徐秋梅2) 楊治虎2)

1)(咸陽師范學(xué)院與中國科學(xué)院近代物理研究所聯(lián)合共建離子束與光物理實(shí)驗(yàn)室,咸陽 712000)

2)(中國科學(xué)院近代物理研究所,蘭州 730000)

1 引言

低速 (入射離子速度小于玻爾速度2.19×106m/s)高電荷態(tài)離子在與固體表面相互作用過程中可以產(chǎn)生許多新的物理現(xiàn)象,因此成為學(xué)術(shù)界廣泛關(guān)注的問題之一[1?4].高電荷態(tài)離子攜帶很高的勢(shì)能,在數(shù)值上等于離子電離能的總和.例如Xe54+所攜帶的勢(shì)能是將Xe原子核外54個(gè)電子全部電離所需要的總能量,約為202 keV.低速單電荷態(tài)離子與固體表面作用,主要存在Aguer中性化過程,在此過程中以電子發(fā)射實(shí)現(xiàn)間接退激和直接退激[5].而低速高電荷態(tài)離子與固體表面作用中,入射離子俘獲金屬導(dǎo)帶電子,可以形成高激發(fā)態(tài)空心原子或高激發(fā)態(tài)的離子,它們可以通過輻射X射線、可見光和紅外光形式退激,同時(shí)伴隨電子發(fā)射.另一方面,入射離子在瞬間(納秒量級(jí))將攜帶的能量沉積于靶表面,濺射出大量的處于激發(fā)態(tài)的原子和離子,它們通過光輻射退激[5,6].在以往的研究中,大多數(shù)實(shí)驗(yàn)工作聚焦在入射離子中性化過程中形成的高激發(fā)態(tài)原子退激過程中的電子發(fā)射和X射線發(fā)射的測(cè)量,對(duì)可見、紅外光譜研究較少.近年來,中國科學(xué)院近代物理研究所的科學(xué)工作者在ECR離子源上進(jìn)行了探索性的實(shí)驗(yàn)研究,尤其在X射線發(fā)射、可見光發(fā)射已取得了初步實(shí)驗(yàn)結(jié)果[6].實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),離子與固體表面作用發(fā)射的可見光是非常弱的,帶光電倍增器(增益高達(dá)約107)的光譜儀更適合離子與固體表面作用的光譜測(cè)量.

目前,高電荷態(tài)離子與固體表面作用過程中可見光發(fā)射的實(shí)驗(yàn)研究,對(duì)于理解碰撞導(dǎo)致原子的激發(fā)態(tài)形成機(jī)制具有重要的意義,這種相互作用過程產(chǎn)生的光譜數(shù)據(jù),可以為天體物理中的譜線甄別以及熱核聚變反應(yīng)堆中受迫輻射冷卻研究提供重要依據(jù)[7].

2 實(shí)驗(yàn)裝置和方法

實(shí)驗(yàn)是在中國科學(xué)院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上進(jìn)行的,實(shí)驗(yàn)研究平臺(tái)如圖1所示.離子源提供確定電荷態(tài)的離子,束流在不同的引出電壓(不小于15 kV)下引出,利用二極偏轉(zhuǎn)磁鐵和四極磁鐵將離子輸送到實(shí)驗(yàn)平臺(tái),經(jīng)過Φ5光欄的準(zhǔn)直,進(jìn)入高真空靶室.實(shí)驗(yàn)過程中,通過法拉第筒電流來確定入射離子流強(qiáng),通過測(cè)量靶電流來監(jiān)測(cè)束流強(qiáng)度的變化.靶架子上安裝有熒光靶,通過觀察熒光靶上的束斑形狀,確定束流打靶的位置.為了確保離子與干凈的靶表面相互作用,實(shí)驗(yàn)過程中靶室真空一直保持在2×10?8mbar.束流與靶表面法線成45?角斜入射于金屬Al表面,利用LRS-II型單色儀在垂直于束流方向進(jìn)行探測(cè).實(shí)驗(yàn)前,利用標(biāo)準(zhǔn)的鈉光燈對(duì)譜儀進(jìn)行了校準(zhǔn).為了降低本底,測(cè)量工作在暗室條件下進(jìn)行.

圖1 高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用研究平臺(tái)示意圖

實(shí)驗(yàn)中選擇Krq+能量為260和340 keV,電荷態(tài)分別取8,10,13,15,17.利用不同電荷態(tài)的離子轟擊潔凈的金屬Al樣品,測(cè)量碰撞過程發(fā)射的300—600 nm范圍的譜線,并把測(cè)量譜線與NIST數(shù)據(jù)庫數(shù)據(jù)對(duì)比.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

圖2為本實(shí)驗(yàn)中260 keV的高電荷態(tài)Kr13+轟擊金屬Al表面的實(shí)驗(yàn)光譜圖,圖上的標(biāo)注為原子和離子的躍遷譜線,包括了入射離子中性化后的光譜線和靶表面濺射原子、離子的譜線.圖2中Kr III(324.5 nm)和Kr II(465.8 nm)是未分辨的光譜線,屬于Kr III和Kr II的多條譜線的躍遷元素,Al III(452.8 nm)和Kr II(452.8 nm)處于相同的波長位置,也是弱譜線躍遷.根據(jù)文獻(xiàn)[8],我們的初步分析結(jié)果見表1和表2.

圖2的實(shí)驗(yàn)測(cè)量靶電流為230 nA.從圖2中可以看出,濺射Al原子和離子發(fā)射的譜線與Reinke等[9]和Qayyum等[10]的結(jié)果符合.入射離子Kr的可見光發(fā)射來自入射離子俘獲靶導(dǎo)帶電子中性化過程中,例如,324.5 nm的譜線對(duì)應(yīng)Kr13+俘獲電子形成Kr2+(4s24p3(4S0)5p)后,處于5p(5P)能級(jí)的一個(gè)電子躍遷到5s(5S)發(fā)出的.Kr+最外層一個(gè)電子由5p退激躍遷至5s,形成多條復(fù)雜躍遷譜線.Kr原子的基態(tài)電子組態(tài)為4s24p6(1S),587.9 nm的譜線對(duì)應(yīng)最外層一個(gè)激發(fā)態(tài)電子在級(jí)聯(lián)躍遷的過程中,由5p躍遷到5s能級(jí)發(fā)出的.

Al原子屬于IIIA族,基態(tài)電子組態(tài)為1s22s22p63s23p(2P1/2).從圖2中可以看出對(duì)于Al靶來說,較強(qiáng)的兩條譜線(309.0和396.1 nm)分別對(duì)應(yīng)Al原子從激發(fā)態(tài)3s23d和3s24s躍遷到基態(tài)3s23p發(fā)射的,后者強(qiáng)度約為前者的4倍.一價(jià)Al+的基態(tài)電子組態(tài)為1s22s22p63s2(1S),其最外層一個(gè)電子處于非穩(wěn)態(tài)由激發(fā)態(tài)向基態(tài)級(jí)聯(lián)躍遷,其中4f躍遷到3d態(tài)時(shí)發(fā)射358.5 nm的譜線.452.8 nm的譜線對(duì)應(yīng)Al+一個(gè)最外層電子由4d躍遷到4p發(fā)射的,這兩條譜線的強(qiáng)度約為309.0 nm譜線的一半.表1列出了Al I(Al0+)和Al II(Al1+)發(fā)射譜線相應(yīng)的信息.

圖2 260 keV的Kr13+與Al表面相互作用發(fā)射的光譜

表1 Al I和Al II的譜線對(duì)應(yīng)的躍遷能級(jí)

表2 Kr I和Kr II的譜線對(duì)應(yīng)的躍遷能級(jí)

從以上可以看出,碰撞過程發(fā)射的譜線均為單電子躍遷,參與躍遷的電子通過一步直接躍遷或多步級(jí)聯(lián)躍遷至基態(tài).通過與文獻(xiàn)[10—12]對(duì)比可知,無論是單電荷態(tài)Ar+和Xe+,還是高電荷態(tài)Kr13+轟擊固體Al表面,靶原子和離子發(fā)射的譜線種類幾乎沒有差別.與單電荷態(tài)離子入射最大的不同之處在于,高電荷態(tài)Kr13+入射,發(fā)現(xiàn)了入射離子中性化后發(fā)射可見光.這是由于高電荷態(tài)離子入射固體表面俘獲的電子處于高能級(jí),處于高能級(jí)的電子在向較低能級(jí)躍遷的過程中輻射可見光.圖3給出340 keV的Krq+(q=8,10,15,17)轟擊金屬Al表面,Kr II離子在486.3 nm發(fā)射的譜線隨電荷態(tài)變化的典型圖.從圖3中可以看出,譜線強(qiáng)度隨著電荷態(tài)(勢(shì)能)的增加譜線強(qiáng)度增強(qiáng),尤其是入射離子電荷態(tài)q等于17,譜線的強(qiáng)度是q=15的二倍.

圖3 340 keV的Kr8+,Kr10+,Kr15+,Kr17+與Al表面作用發(fā)射的Kr II 485.5 nm譜線強(qiáng)度隨電荷態(tài)的變化

從圖3可以看出,增加入射離子的電荷態(tài),入射離子中性化后的原子和離子的光譜強(qiáng)度增強(qiáng).對(duì)于低速單電荷態(tài)離子與固體表面作用,入射離子中性化后原子發(fā)射可見光的概率非常小,因?yàn)樵谶@種情況下主要是Auger中性化或共振轉(zhuǎn)移過程[13].

我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,由角動(dòng)量耦合法則[14]可知,Kr+的電子組態(tài)4s24p4(3P)5s對(duì)應(yīng)一個(gè)兩重態(tài)(2P)和一個(gè)四重態(tài)(4P),電子組態(tài)4s24p4(3P)5p對(duì)應(yīng)6個(gè)態(tài)項(xiàng)(2,4S,2,4P,2,4D).410.2,430.6,435.4和486.3 nm 4條譜線對(duì)應(yīng)相同電子組態(tài)4s24p4(3P)5s—4s24p4(3P)5p不同態(tài)項(xiàng)之間的躍遷.譜線有同一重態(tài)能級(jí)間的躍遷(4P—4D),還有不同重態(tài)能級(jí)間的禁戒躍遷(4P—2D).

4 討論與結(jié)論

根據(jù)光輻射的Einstein理論,受激發(fā)射系數(shù)和吸收系數(shù)[14],

由上式可以得到電偶極輻射躍遷選擇定則,對(duì)于L-S耦合,要求

靶表面濺射原子和離子的光譜是碰撞產(chǎn)生的,與入射離子的能量有關(guān),可用碰撞級(jí)聯(lián)理論描述[15].在1991年,Burgd?rfer等[16]建立了高電荷態(tài)離子與固體(金屬)表面相互作用的經(jīng)典過壘模型,根據(jù)此模型,當(dāng)?shù)退俑唠姾蓱B(tài)離子接近固體表面時(shí),它與固體之間的作用勢(shì)壘會(huì)隨離子與固體表面的距離減少而逐漸降低,當(dāng)勢(shì)壘等于或低于金屬電子的費(fèi)米能級(jí)時(shí),金屬表面的電子會(huì)被共振俘獲到入射離子的高激發(fā)態(tài).高激發(fā)態(tài)的原子通過發(fā)射Auger電子、光輻射過程回填到較低能級(jí).由于離子在固體表面的鏡像作用和已俘獲電子對(duì)入射離子的屏蔽作用,隨著入射離子接近固體表面,離子的能級(jí)上升,從而有更多的固體表面電子被共振俘獲到入射離子的低能級(jí)上.另一方面,帶有較高勢(shì)能的高電荷態(tài)離子逼近金屬表面,表面電子受到感應(yīng)而產(chǎn)生集體響應(yīng),形成像電荷,像電荷加速離子向表面的運(yùn)動(dòng),引起離子的動(dòng)能增益,同時(shí)還改變離子與金屬表面之間的勢(shì)壘以及入射離子的能級(jí)結(jié)構(gòu).當(dāng)入射離子接近表面達(dá)到某一臨界距離Rc時(shí),固體表面處于導(dǎo)帶的電子將會(huì)共振轉(zhuǎn)移到入射離子的較高能態(tài)上,此臨界距離Rc(q)為

式中q是入射離子的電荷態(tài)(無量綱數(shù)),W是金屬的逸出功,e是基本電荷電量,ε0是真空介電常數(shù).當(dāng)q很大時(shí),上式近似為

入射離子俘獲一個(gè)電子,釋放自身攜帶的勢(shì)能為Ep[12]

從上式可以看出,入射離子在金屬表面的勢(shì)能沉積與入射離子的電荷態(tài)和金屬的逸出功密切相關(guān).高電荷態(tài)離子在上表面臨界距離處開始俘獲表面原子的價(jià)電子,進(jìn)入到下表面又開始俘獲表面原子的內(nèi)殼層電子,這種俘獲過程就是對(duì)固體表面原子的激發(fā)和電離過程.沉積的勢(shì)能使靶原子激發(fā)和電離,對(duì)于確定的靶子,入射離子的電荷態(tài)越高,沉積在表面的勢(shì)能越多,濺射的靶原子和離子輻射的譜線越強(qiáng).根據(jù)經(jīng)典過壘模型,當(dāng)入射離子電荷態(tài)超過臨界值qc時(shí),入射離子一次性俘獲多個(gè)電子的概率增加,原因是高電荷態(tài)離子在上表面俘獲電子的同時(shí)激發(fā)了表面等離激元.高電荷態(tài)離子一次性俘獲多個(gè)電子,被俘獲的電子可能進(jìn)入能量較低的狀態(tài),使光輻射退激的概率增加.

高電荷態(tài)離子與金屬表面相互作用,通過攜帶不同勢(shì)能的Krq+與Al原子碰撞交換能量,經(jīng)過共振俘獲電子釋放庫侖勢(shì)能于靶表面,使靶表面的原子被激發(fā)和電離.高電荷態(tài)離子與金屬表面相互作用,不僅有效地激發(fā)靶原子和離子發(fā)射可見光,入射離子會(huì)中性化發(fā)射可見光.隨著入射離子勢(shì)能的增加,濺射靶原子和離子譜線,以及入射離子中性化后發(fā)射的譜線強(qiáng)度增加,勢(shì)能增加可以使靶原子的外層電子更容易被激發(fā)到高能級(jí).隨電荷態(tài)的增加,入射離子中性化后發(fā)射的譜線的相對(duì)強(qiáng)度增強(qiáng),其原因還有待于進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)研究.

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