化學農藥在茶葉種植—加工—沖泡過程遷移轉化規律研究進展

潘 蓉，陳紅平，尹 鵬，汪慶華，蔣 迎，劉 新*

（1.中國農業科學院茶葉研究所農業部茶葉產品質量安全風險評估實驗室，浙江杭州 310008；2.中國農業科學院研究生院，北京 100081）

化學農藥在茶葉種植—加工—沖泡過程遷移轉化規律研究進展

潘 蓉1，2，陳紅平1，尹 鵬1，2，汪慶華1，蔣 迎1，劉 新1*

（1.中國農業科學院茶葉研究所農業部茶葉產品質量安全風險評估實驗室，浙江杭州 310008；2.中國農業科學院研究生院，北京 100081）

化學農藥在保證茶樹免受病蟲危害上發揮了重要作用，但農藥殘留也對日常飲茶的安全性及我國茶葉出口貿易造成了一定影響。本文綜述了化學農藥在茶園中的降解動態規律、加工過程對茶葉農藥殘留的影響、及茶葉沖泡過程中農藥的遷移規律的研究進展，并結合當前病蟲害防治措施，認為保障茶葉質量安全必須從茶園入手，只有開發綠色農藥、替代高風險農藥、規范農藥使用，才能從根本上解決茶葉農藥殘留問題，保障茶葉出口不受國外綠色壁壘的阻礙。

化學農藥；茶葉；降解；遷移

茶葉，作為世界3大飲料之一，天然健康，備受青睞。茶園病蟲害發生頻繁、種類繁多，每年可致茶園減產10%～20%，并使茶葉品質不同程度降低。我國對茶園病蟲害的防治以化學手段為主，且呈現出一定的階段性：20世紀60-70年代大量使用DDT、六六六等高毒農藥，嚴重破壞生態平衡并引發農藥殘留問題；20世紀80年代，廣譜、高效的擬除蟲菊酯類農藥得到廣泛應用，減少了對人畜的為害以及環境污染；20世紀90年代以來涌現出許多新型綠色農藥，但茶樹病蟲害防治與茶葉質量安全之間的矛盾尚未徹底解決。掌握化學農藥在茶園中的降解動態規律，有利于指導茶園中的安全用藥；開展茶葉中農藥殘留風險評估，有利于保障茶葉的安全性。同時，茶葉進口國對農藥殘留提出了過于苛刻的要求，綠色貿易壁壘嚴重阻礙我國茶葉經濟發展，如歐盟采用的一律標準，其最大殘留限量（MRL）為0.01 mg·kg-1。因此，研究化學農藥在茶葉種植—加工—沖泡過程中的遷移轉化規律對于我國茶業發展尤為重要。

中國、印度在世界范圍內較早開展化學農藥在茶葉上的遷移轉化規律研究［1-2］。20世紀90年代，國內在該方面的綜述重點集中于種植過程，研究的農藥以有機磷類為主［3］，而當前茶園農藥不斷更新換代，對于茶葉加工過程中農藥遷移轉化的研究已深化至各加工環節，對于茶湯中農藥的探討除浸出率外，更注重安全性評估。國外目前尚沒有針對茶葉農藥降解動態的綜述，只將其作為食品、作物的一部分，對其田間降解動態、沖泡遷移規律有所歸納［4-6］。本文綜述了近些年化學農藥在茶葉中降解動態研究，以期闡明其在種植過程中的主要影響因素、消解動態規律和途徑；分析各加工工序的影響，剖析化學農藥在茶葉-茶湯中的遷移規律及安全性；并結合當前病蟲害防治措施，提出發展建議。

1 化學農藥在茶葉種植過程的消解動態

1.1 茶葉中農藥降解動態研究方法

我國行業標準NY 788—2004規定［7］，茶葉作為一種特殊的經濟作物，需進行2年3地以上的田間試驗，對其芽葉進行多點采摘以了解農殘消解狀況。與其他國家相比，試驗點少，代表性弱。美國環保局（EPA）要求種植面積廣或消費人群多的作物，根據其產地分布確定20個以上的試驗點［8］。當前研究多以數學模型來闡述農藥降解的內在規律，此方法較為科學、可靠。研究表明，大多數農藥在茶園中的降解先快后慢，隨時間延長呈近似負指數函數變化，基本符合一級動力學方程，即CT=C0e-KT，相關系數可達0.98以上［9-11］。其殘留量減少至原來的一半所用的時間，稱半衰期（T1/2）。T1/2越長，農藥的性質越穩定，田間殘留期越長，越容易造成農產品、環境等污染。此模型在一般情況下能較好地表達農藥在茶樹鮮葉上的降解規律，但一些不確定因素會導致該模型的擬合度不佳，如短時大幅降雨對農藥（尤其是水溶性農藥）的淋洗，會大大降低其殘留量。此外，陳宗懋等［12］根據10余種農藥的田間降解規律建立了預測模型，揭示光量子產率、蒸汽壓、環境溫度、芽葉生長速率等與田間農藥原始附著量，光解、揮發、降雨等單因子下農藥降解速率與總降解速率的數學關系［13］，可用于估算任意時刻茶樹鮮葉的農藥殘留量。

1.2 影響因素及消解動態規律

當前，對化學農藥在田間降解動態規律的研究較多，但基本停留于降解速率、半衰期、安全間隔期等方面，鮮有研究深入至具體的降解途徑及降解產物。表1列舉了部分當前研究較多的化學農藥的降解動態規律。不同性質的農藥在相同條件下的降解規律存在差異；同一種農藥在不同外界環境中亦有不同?；瘜W農藥在茶園中的殘留量由農藥本身的理化性質與外界條件共同決定。

表1 幾種化學農藥在茶樹鮮葉上的消解動態規律

外界影響因子主要包括兩方面因素。一方面是氣候條件，其中日光的影響最為顯著。農藥分子可以直接接收陽光輻射或從光敏作用或活化分子所引起的光化學反應中間接獲得能量，引起分子異構化或裂解，即發生農藥光化學反應［30］，從而降低茶葉表面的農藥殘留量。其次是雨水的淋洗與溶解，可以減少22%～49%的農藥殘留［31］。隨著噴藥時間延長，部分農藥逐漸滲透進入植物體內，雨水的作用則逐漸減弱［32］。溫度對農藥降解的影響不明顯，茶樹生長的環境氣溫通常在15～40℃，溫度低，溫幅小。Gupta等［18］發現，推薦劑量下，吡蟲啉在濕潤季節的降解速率明顯快于干燥季節，T1/2分別為1.03～1.09與1.14～1.23 d。丙環唑（25 EC 125 m L·hm-2）干燥季節下14 d可消解95%，而濕潤季節時7 d即可降解80%～85%，降解半衰期分別為3.44，2.91 d［33］。陳玲瓏［14］研究表明，高效氯氟氰菊酯在長沙（T1/2=2.04 d）的降解較成都（T1/2=3.94 d）快，這與兩地的天氣狀況存在一定的聯系。另一方面，茶芽的生長稀釋作用也會影響茶葉的化學農藥殘留。茶芽從萌動長至1芽3葉，其質量與體積至少增加2倍，這使得單位質量農藥殘留的比例大大降低。研究表明，吡蟲啉按推薦劑量施用，在溫室黃瓜［34］、菊花［35］、茄子、番茄［36］上的降解速率均慢于茶樹鮮葉［18］，這主要歸因于茶芽的生長稀釋作用。但要特別指出的是，不同茶樹品種間或同一茶樹品種的不同生長階段間，新梢生長速率有一定的差異，其對農藥的稀釋作用亦略有不同［37］。

農藥本身的理化性質，如化學穩定性、水溶性、蒸氣壓等，是影響其在茶樹上降解快慢的內在因子，同時也決定了其在茶樹上降解的外界主導影響因子。夏會龍等［38］研究表明蒸氣壓低、光穩定性好的農藥，如擬除蟲菊酯類農藥，茶芽的生長稀釋作用在其降解中占主導地位；蒸氣壓高、光穩定性好的農藥，降解以熱消解為主；辛硫磷、二溴磷等光敏感性農藥則以光分解為主；對于水溶性好的農藥，降雨對其具有強烈的淋溶作用。Jaggi等［39］研究表明農藥水溶性、滲透性、辛醇-水分配系數等與樂果在葉表的分布關系密切。當農藥進入植物體內，外界條件對農藥降解的作用降低，其降解速率緩慢。Chen等［40］發現GA3在茶樹老葉上的含量比新梢的含量低，可能是老葉表層的角質層蠟較厚，阻止了親水性的GA3進入葉片內部；聯苯肼酯在水中的溶解度很小、辛醇-水分配系數大，只有與噴施時間接近的降雨對其降解具有微弱的相關性，雨水對葉表面的機械沖刷使得聯苯肼酯的含量有所降低［41］。此外，現在常用的多種農藥存在立體異構現象，不同異構體之間的穩定性存在一定差異，其降解速率也不盡相同［42-44］。

2 化學農藥在茶葉加工過程中的降解動態規律

從鮮葉加工到成茶，整個加工過程對農殘的降解率一般為20%～80%。但迄今，有關茶葉加工過程中農殘降解規律的研究較少，且多只關注加工始末的農殘含量變化；對不同加工工藝對農殘降解規律影響的研究更少，僅有的研究也多集中于紅茶、綠茶及烏龍茶等。現將不同茶葉加工工藝對農藥殘留降解的影響總結如圖1所示。

研究表明，茶葉加工過程中，干燥對化學農藥殘留的降解作用最為顯著，水分蒸發促進了農藥蒸餾，而且高溫作用可在一定程度上引發農殘分解。高秀兵等［45］比較了綠茶各加工環節，發現干燥對聯苯菊酯、多菌靈的降解作用最大，殺青次之。與脫毫后葉相比，干燥過程中聯苯菊酯與多菌靈的相對降解率分別為13.98%，11.16%。Karthika等［46］對4種三唑類農藥在CTC紅茶工藝中的降解情況進行研究，結果同樣表明干燥過程中其降解率最高，克啉菌的總降解率高達46.6%～57.1%，而己唑醇、丙環唑、多菌靈的蒸氣壓相對較低，總降解率為12.20%～22.22%。Gupta等［47］發現啶蟲脒在紅茶中的降解率為26%～31%，其中8%～13%發生在干燥過程，占總降解率的30%～60%，而吡蟲啉的蒸氣壓較啶蟲脒高，降解更多。烘焙能顯著降低烏龍茶中的農殘量，烘焙后克百威、胺甲萘殘留量分別從65.24%、38.02%降至7.77%，8.98%，而且，烘焙的溫度對降解率影響顯著，尤其在130～160℃，溫度越高，降解幅度越大［48］。Sood等［49］通過實驗證明，不同性質的農藥在干燥過程中的主要降解方式不同：樂果、喹硫磷蒸發、熱分解均較多，而溴氰菊酯蒸發量遠大于熱分解量，三氯殺螨醇蒸氣壓低，熱分解作用遠大于蒸發。

殺青工藝中高溫高濕的環境條件對于農殘降解作用也較大，并且不同殺青方式的效果存在差異。Sood等［49］對比紅、綠茶工藝發現，萎凋及微波殺青都對農藥有降解作用，前者下降約48%，不及后者（55%），并將此歸因于微波能引起物質內部的熱運動，從而使得植物組織內農殘得以釋放，并認為這是紅、綠茶中農藥殘留降解率差異的主要原因。李玲琴［50］比較不同殺青工藝對烏龍茶農藥殘留的影響時發現，液化氣殺青后農藥殘留相對較低，而蒸氣殺青的農殘相對較高，其差異可能由殺青的溫度所致；張華等［51］對三唑磷在毛蟹等3個品種的烏龍茶加工工藝中的降解情況進行研究，發現殺青的作用極其顯著，烘焙雖然可使農殘含量有所降低，但并不顯著，精制復火中由于游離水含量太少，可能阻礙了三唑磷的水解作用，以致降解不顯著。

萎凋對農殘消解也有一定的貢獻。Hou等［19］研究表明，日光萎凋1～3 h可促進農藥的光解與共餾，致使吡蟲啉與噻蟲嗪在紅茶中的降解高于綠茶。Gupta等［47］發現吡蟲啉與啶蟲脒因其揮發性及水溶性，在紅茶萎凋過程中發生逃逸，消解率為16%～21%。Wu等［48］也發現萎凋能夠減少農殘量，克百威和胺甲萘經烏龍茶工藝中的日光萎凋后分別降低了28.04%，41.47%。

圖1 茶葉加工與農藥降解的關系

大部分學者認為發酵對農殘降解的作用極小，但也有部分認為發酵過程中酶對化學農藥降解有催化作用，以水解酶類為主，如磷酸酶、硫基酰胺酶、對硫磷水解酶，這些酶可以裂解P-O鍵、C-P鍵、P-S鍵等方式降解農殘［52］。酶的活性越高，與農藥的接觸越多，農藥降解越快。孫繼鵬等［53］發現紅茶工藝中的酸性磷酸酯酶活性較強，揉捻使得酶與農藥充分接觸，發酵過程加快了敵敵畏的裂解，成茶中敵敵畏未檢出。陳天霓［54］通過外源添加PHd-No.2（磷酸酯酶復合體與毒物基因載體的共存物質）使得茶葉中的敵敵畏殘留量減少了80%以上。

花茶窨制過程中，香花所帶的農藥殘留會影響花茶的農藥殘留量。導致花茶農藥殘留超標的主要因素是未篩除干凈的花渣，但茉莉花中殘留的農藥也可以通過窨花過程部分轉移至茶坯中，尤其是甲胺磷等水溶性農藥，并且茶坯的含水率在這種轉移中起著最關鍵的作用，而氰戊菊酯等脂溶性的農藥則更多地保留在花渣中［55-56］。袁玉偉［57］研究發現，香花中的氰戊菊酯等農藥可通過接觸轉移，轉移機理類似吸香機理。而孫威江等［58］認為茶坯中的辛硫磷等農藥殘留量在花茶加工時因濕熱作用還有所下降。

3 化學農藥在茶湯沖泡過程中的遷移轉化規律及安全性分析

化學農藥在茶湯中的浸出率與茶葉的沖泡方式（水溫、沖泡時間、茶水比等）、茶葉整碎程度、茶葉中原始殘留濃度等存在一定聯系［59-60］，但歸根結底與農藥本身的屬性有關，主要是農藥的水溶性（Ws）與辛醇-水分配系數（Kow）。Ws越大，浸出率越大；Kow越大，浸出率越小。根據農藥的理化性質，可以預測其在茶湯中的浸出率。研究表明，毒死蜱、喹硫磷、乙硫磷等有機磷類農藥的Ws為2～22 mg·L-1，Kow為1 208～19 055，浸出率在2.25%～9.12%，而溴氰菊酯、甲氰菊酯等擬除蟲菊酯類農藥極低的Ws（分別為0.002，0.014 1 mg·L-1）與極高的Kow（34 506，1 000 000）使得其基本留在茶渣中，在茶湯中檢測不到浸出量［61］。茚蟲威也較難在茶湯中溶出，1∶50茶水比下沸水沖泡30 m in，總浸出率平均僅為5.2%［62］。氟蟲脲、氟啶脲的水溶性也很低，不論沖泡幾次，茶湯中的含量都很低。而除蟲脲、殺蟲脲、吡蟲隆等苯甲酰脲類殺蟲劑的浸出率會隨著沖泡次數的增加而升高，其浸出率主要取決于成茶與熱水間的分配系數［60］。樂果、馬拉硫磷等浸出率較大（Ws分別為25 000，145 mg·L-1），分別可達80.5%，75.23%［63］。噻蟲嗪（Ws為4 100 mg·L-1）的總浸出率隨沖泡次數的增加而增加，3次總浸出率可達93.25%［59］。

茶葉作為一種沖泡品飲的飲料，茶湯中的農藥浸出率是評估茶葉農藥殘留對人體危害水平的重要因子。在風險評估中，對于具有閾值效應的農藥，以接觸量與每日允許攝入量（ADI）的比值來描述風險大小，當接觸量小于或等于ADI時，即認為是安全的；對于不具有閾值效應的農藥，美國環保局認為10-6以下是可接受的［64］。研究表明，按照全球最大飲茶量、農藥的最大浸出率計算，溶解性較低的氯氰菊酯等擬除蟲菊酯類［65-66］，茚蟲威［67］，苯醚甲環唑、己唑醇等三唑類［66，68］、噻蟲啉［24］等農藥，人體攝入量遠小于毒理學上規定的ADI，安全系數高；而吡蟲啉、滅多蟲、多菌靈等溶解性較大的農藥，人體暴露水平則遠高于弱極性農藥［69］。

4 問題與展望

從茶園到茶杯，化學農藥的降解動態除了與茶葉以及氣候等外界條件存在一定聯系之外，與其自身的理化性質關系密切?；瘜W穩定性差的農藥在高溫下易發生分解；蒸氣壓高的農藥在茶葉種植、加工過程中的高溫作用下，較易脫離母體，揮發至大氣中；水溶性高的農藥在田間易被雨水淋溶，在加工中易隨水分蒸發而進入大氣，但其沖泡浸出率也較大；辛醇-水分配系數越低的農藥殘留，越易在沖泡過程中浸出。這些理化性質主要由農藥的分子結構決定，通過定量結構-性質/降解（QSPR/ QSBR）可以建立預測化合物各種理化性質以及生物降解的理論模型［70-71］，從而更有效地了解農藥的理化性質及其降解規律。當前，手性農藥占世界農藥總量的比例越來越高，不同對映體之間的毒性、降解都存在一定差異，加強手性農藥在茶葉中的降解規律研究對于保障茶葉品質也具有重要意義。

面對茶葉進口國對我國設置的“綠色壁壘”，把握好田間的化學農藥使用才是控制茶葉農殘最為關鍵之處。雖然單獨使用化學農藥的方法不可取，但在茶園綜合防治中，化學防治在今后較長的一段時間內仍將占據重要位置，不可能被生物防治完全替代［1］。在生產中，嚴禁使用已經禁用或停用的農藥，更換存在較大風險的農藥品種，開發高效、廣譜、水溶性低、易降解、對人畜毒性低的新型綠色農藥，推廣綜合防治，并嚴格按照安全間隔期采摘，才能更好地保證我國茶葉的質量安全，從而降低“綠色壁壘”對我國茶業發展造成的損害。

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（責任編輯：高 峻）

S 571.1

A

0528-9017（2014）09-1425-07

2014-04-11

現代農業產業技術體系建設專項（nycytx-26）

潘 蓉（1989-），女，浙江臺州人，在讀碩士研究生，主要從事茶葉農藥殘留研究工作。E-mail：rona_pan@tricaas.com。

劉 新（1961-），男，研究員，主要從事茶葉質量標準與檢測研究工作。E-mail：liuxin@tricaas.com。

文獻著錄格式：潘蓉，陳紅平，尹鵬，等.化學農藥在茶葉種植—加工—沖泡過程遷移轉化規律研究進展［J］.浙江農業科學，2014（9）：1425-1431.