珠江三角洲秋季典型氣溶膠污染的過程分析

劉一鳴,洪瑩瑩,張舒婷,王雪梅,范紹佳,馮業榮,樊 琦*(.中山大學環境科學與工程學院,廣東 廣州 5075；.廣東省區域數值預報重點實驗室,廣東 廣州 50080)

珠江三角洲秋季典型氣溶膠污染的過程分析

劉一鳴1,洪瑩瑩1,張舒婷1,王雪梅1,范紹佳1,馮業榮2,樊 琦1*(1.中山大學環境科學與工程學院,廣東 廣州 510275；2.廣東省區域數值預報重點實驗室,廣東 廣州 510080)

為了解大氣中各物理和化學過程對氣溶膠濃度的貢獻情況,利用Models-3/CMAQ模式系統對珠江三角洲(以下簡稱珠三角)秋季典型氣溶膠污染進行研究.模擬時間是2012年10月,期間珠三角主要受高壓系統的控制,在17日冷鋒過境前后高壓天氣形勢發生轉變,風向從東北風轉為偏東風.結果表明,珠三角秋季 PM2.5濃度呈現西高東低的水平分布特征,隨著高度的上升濃度高值中心也向西南方向偏移;受大氣邊界層高度的影響,陸地上 PM2.5輸送高度呈現白天高夜晚低的變化特征;過程分析結果表明源排放,水平輸送和垂直輸送是影響近地面PM2.5濃度變化的主要過程;本地污染物排放是城市中心(廣州站)PM2.5濃度升高的主要原因,而在下風向位置(江門站)外來污染物的水平輸送過程是PM2.5的最主要來源.

珠江三角洲；Models-3/CMAQ模式；氣溶膠污染；過程分析

近年來,區域性空氣污染問題日益嚴重,而天氣形勢對空氣質量有著重要的影響[1-3],特別是位于亞熱帶季風區的珠江三角洲(以下簡稱珠三角),天氣形勢有著明顯的季節性變化.Chen等[2]研究表明熱帶氣旋和冷高壓是造成珠三角地區空氣污染的兩種典型天氣形勢.在秋季,冷高壓的控制使珠三角地區的空氣污染情況較為嚴重[4],研究秋季氣溶膠污染的形成過程對環境決策和管理有重要的意義.目前空氣污染數值模式被廣泛應用于研究全球各個地區的空氣污染問題[5-8]. Models-3/CMAQ[9]模式系統具有很好的靈活性和多選擇性[10],它主要應用于評價模式性能,模擬污染物濃度以及研究影響污染物濃度的物理和化學過程貢獻[11].珠三角地區灰霾事件頻發使能見度下降[12-13],鄧濤等[14]研究表明,這種低能見度是由大氣中各種化學過程生成的二次氣溶膠細顆粒物所引起的.在2009年11月珠三角地區發生了一次重空氣污染過程,余緯等[15]采用CMAQ模式對該過程模擬的結果表明高壓脊帶來的穩定層結和靜小風條件是造成污染物濃度升高的主要原因.劉寧等[16]使用 CMAQ中的過程分析方法,表明近地面 PM10主要來源于源排放和大氣傳輸過程,而主要去除途徑是大氣傳輸,干沉降和氣溶膠過程.

在珠三角秋季氣溶膠污染的形成機理方面,鮮有研究對整個月進行數值模擬并量化各物理和化學過程對氣溶膠濃度的影響.本文采用Models-3/CMAQ模式系統對2012年10月的氣溶膠污染事件進行模擬,通過分析 PM2.5的時空分布特征以及計算各物理和化學過程對PM2.5濃度的貢獻值,對珠三角秋季典型氣溶膠污染過程進行研究,以期為該區域的污染控制減排策略提供相應的理論依據.

1 資料與方法

1.1 模式介紹

Models-3/CMAQ是由美國環境保護署(U.S. EPA)研發的第三代空氣質量模式系統,其氣象場的輸入由WRF[17]模式提供.如圖1a細線方框所示,WRF模式采用三重嵌套網格,格距分別是36km,12km和4km,垂直方向共35層.WRF采用了Morrison雙參數微物理方案,RRTM長波輻射方案,Dudhia短波輻射方案,Pleim-Xiu陸地表面方案,ACM2邊界層方案,Kain-Fristsch 2積云方案以及單層城市冠層方案(Urban Canopy Model; UCM)[18].同時,WRF也加入了四維同化方案計算,能有效減少模擬偏差[19].污染源排放輸入由SMOKE[20]和MEGAN[21]模式提供.其中點源、面源和移動源排放由SMOKE模式計算得出,源排放清單是在馮業榮[22]2006年搜集整理完成的數據基礎上,根據統計年鑒中各地區的生產總值和機動車保有量,分別對面源和移動源按比例調整了排放量的大小,而點源在原來的基礎上也進行了相應的更新.生物源則由MEGAN模式計算.圖2所示為模式計算的PM2.5每小時排放量的空間分布,可見廣東省東部、西部和中部各有一個PM2.5排放的高值區,其中PM2.5排放最大值區位于廣州和佛山的交界處.圖 1a粗線方框是CMAQ模式的網格范圍,同樣采用三重嵌套網格,垂直方向共24層,從WRF模式中的35層刪減而來.模擬時間從2012年9月26日0:00時到10月 31日 0:00時(UTC),前 5d為冷啟動時間.CMAQ采用了CB05碳鍵化學機制,AERO6氣溶膠模式以及 ACM 平流計算方案,另外光化學速率是用模式模擬的氣溶膠和臭氧濃度來在線計算的.

圖1 (a) WRF(細線)和CMAQ(粗線)的三重嵌套網格(b) CMAQ第三重網格,黑色陰影是地形高度Fig.1 (a) Three nested domain for WRF (fine line) and CMAQ (thick line) (b) The third domain of CMAQ, the black shading is terrain height

1.2 過程分析方法

過程分析是CMAQ模式里面的一個診斷模塊,它包括集合過程速率(IPRs)和集合反應速率(IRRs)2種分析方法.IPRs給出每小時各個獨立的物理和化學過程對污染物濃度的貢獻值,而IRRs給出每小時各個獨立的化學方程對污染物濃度的貢獻值.在 IPRs方法中,污染物濃度的變化是由 7種不同類型的物理和化學過程以及質量守恒調整項(ADJC)所決定的,7類物理化學過程包括源排放過程(EMIS),水平輸送過程(HTRA),垂直輸送過程(VTRA),干沉降(DDEP),云水化學過程(CLDS),氣溶膠過程(AERO)和氣相化學反應過程(CHEM).通過過程分析可以探討上述不同過程對氣溶膠濃度的貢獻值,能更好的了解氣溶膠污染的形成機理[23-36].

1.3 觀測資料與模式評估方法

利用珠三角116個自動氣象站的逐時觀測數據(來自廣東省氣象局)對 WRF的模擬結果進行評估,而用62個環境監測站的逐時污染物濃度觀測數據(來自廣東省環境保護公眾網)對CMAQ的模擬結果進行評估.監測數據的起止時間從10月1日0:00到10月31日0:00(UTC).通過計算觀測平均值(OBS),模擬平均值(SIM),平均偏差(MB),均方根誤差(RMSE),符合指數(IOA)和相關系數(R)對模擬結果進行評估,各個統計參數的計算公式參考藍靜[27]的文章,并做了站點的平均(圖2).

圖2 SMOKE模式計算的廣東省PM2.5排放量的空間分布Fig.2 Spatial distribution of PM2.5emissions in Guangdong calculated by SMOKE

2 天氣過程分析

PM2.5是造成空氣污染的首要污染物,圖3是2012年10月PM2.5濃度和10m高度風速的時間變化圖,可以看到 PM2.5濃度和風速有明顯的負相關關系,相關系數可達-0.63,并通過顯著性檢驗.從東亞地面天氣圖(圖略)可以看到在17日前珠三角地區主要受到大陸冷高壓的控制,等壓線在珠三角地區呈東北到西南走向,以東北風為主,風速均小于 2.2m/s,11日到 16日風速更是低于1.5m/s,而在這期間PM2.5濃度都高于70μg/m3,空氣污染較為嚴重.17日,在珠三角地區有冷鋒過境,風向偏北,風速迅速上升到3.3m/s,而PM2.5濃度也迅速下降到40 μg/m3以下.冷鋒過境后,天氣形勢重新調整,在22日前后珠三角再次受冷高壓控制,但等壓線呈東西走向,風向偏東,風速也減小,不利于污染物擴散,PM2.5濃度也上升到65.3μg/m3.25日以后風速逐漸上升,到30日珠三角又迎來一次冷鋒過程,大的風速使 PM2.5濃度下降到23.6μg/m3.

圖3 2012年10月珠三角地區觀測的PM2.5濃度和10m高度風速(WSP10)的時間變化Fig.3 Temporal variation of PM2.5concentration and wind speed at 10m height (WSP10) in Pearl River Delta in October 2012

3 結果與討論

3.1 模式驗證

表1給出了WRF模擬的溫度、相對濕度和風速的統計參數,溫度和相對濕度的IOA指數都達到了0.99,而R都超過了0.79,說明模式的模擬效果較好.從圖4可以看到,風速模擬值和觀測值的變化趨勢基本一致,但 WRF對風速的模擬偏高.模式能較好地捕捉到17日和30日的冷鋒過程中氣象要素的變化特征.模擬結果和觀測結果的偏差可能與WRF模式中使用的土地利用類型數據有關.

表1 溫度、相對濕度和風速模擬值和觀測值的比較Table 1 Comparison of simulated and observed temperature, relative humidity and wind speed

圖4 2012年10月模式模擬的和實測的溫度(T2),相對濕度(RH2)和風速(WSP10)的時間變化Fig.4 Temporal variation of simulated and observed temperature at 2m height, relative humidity at 2m height and wind speed at 10m height in October, 2012

由表2可以看出,CMAQ模擬的4種污染物的IOA和R都超過0.88和0.31,模擬的效果較好.但是 4種污染物的模擬結果都偏低,這可能是由于源排放的不確定性所造成的.從圖5可以看到, 4種污染物模擬值的時間變化與觀測值基本一致,而且4種污染物濃度的月變化也相似.模式都能比較好的捕捉到17日冷鋒過境前后污染物濃度的變化特征.

表2 SO2, NO2, PM2.5和PM10污染物濃度模擬值和觀測值的比較Table 2 Comparison of simulated and observed concentrations of SO2, NO2, PM2.5and PM10

3.2 氣溶膠水平分布特征

PM2.5是氣溶膠的重要組成部分,下面的分析都只考慮PM2.5.圖6d是MODIS觀測的月平均氣溶膠光學厚度(AOD)的空間分布圖,反映珠三角氣溶膠濃度呈現出西高東低的水平分布特征.圖 6a,6b和 6c是模式模擬的不同高度上 PM2.5月平均濃度和風矢量的水平分布圖.由圖6a可見,在廣州、佛山和清遠交界的地方出現濃度的最大值區,PM2.5濃度可達 100μg/m3.從陸地到海洋,PM2.5的濃度逐漸降低.整個珠三角地區以東北風為主,在陸地上由于受到地形的影響,地表粗糙,使得風速較小,風向較亂;在海洋上光滑的下墊面使得風速較大,風向比較規整.受東北風的影響,污染物從東北往西南方向傳輸,使得江門等下風向地區PM2.5濃度升高,從而造成珠三角PM2.5濃度西部比東部高的分布特征.隨著高度上升,風速增大,風向也從東北風轉為東北偏東風(圖 6b和圖 6c).在東北風的作用下,向上輸送的地表污染物也同時向西南方向輸送,隨著高度的上升PM2.5濃度高值區也向西南方向移動.對比模擬結果和觀測結果可見,CMAQ模式能夠較好的再現氣溶膠濃度西高東低的水平分布特征,可以對模擬結果作進一步的分析.

圖5 2012年10月模式模擬的和實測的SO2, NO2, PM2.5和PM10污染物濃度時間變化Fig.5 Temporal variation of simulated and observed concentration of SO2, NO2, PM2.5and PM10in October 2012

圖6 CMAQ模式模擬的不同高度上PM2.5月平均濃度和風矢量的水平分布(a, b, c)以及MODIS觀測的月平均氣溶膠光學厚度空間分布(d)Fig.6 Horizontal distribution of monthly-mean PM2.5concentration and wind vector at various height (a, b, c) by CMAQ and the spatial distribution of monthly-mean aerosol optical depth by MODIS

3.3 氣溶膠垂直分布特征受大氣邊界層高度的影響,氣溶膠的垂直分布也呈現日變化特征.由圖7可見,22.0oN以南是南海地區,邊界層高度在700m到900m之間,日變化不明顯,PM2.5的濃度也很低;22.0oN以北是陸地,邊界層高度的日變化明顯.在中午 14:00,廣州和佛山城市中心的邊界層高度可達 1700m,比沿海和內陸地區高.陸地上 PM2.5濃度的等值線和邊界層高度一致,說明邊界層高度的發展有利于污染物的擴散,使地表PM2.5濃度降低.除了14:00,其他 3個時次陸地的邊界層高度都比較低,只有100m到200m左右,這種條件不利于污染物的擴散,使得地面氣溶膠濃度升高.在 20:00,邊界層高度從中午的 1700m降低到200m,在剩余層上仍殘余著白天向上輸送的PM2.5,而在地面上PM2.5開始積累,濃度增大.從20:00到08:00,PM2.5逐漸積累,濃度也逐漸增大.在廣州和佛山城市中心位置(23.1oN),源排放較大,存在 PM2.5濃度的高值區;23.6oN 附近地區由于南北臨山,擴散條件差,導致氣溶膠濃度較高.

圖7 CMAQ模式模擬的PM2.5月平均濃度沿經線113.2oE的垂直分布Fig.7 Vertical distribution of monthly-mean PM2.5concentration by CMAQ along 113.2oE黑點為邊界層高度

3.4 過程分析

大氣過程對 PM2.5濃度的貢獻值有正有負,正值說明該過程使 PM2.5濃度升高,負值說明該過程使 PM2.5濃度降低.時間平均每小時各大氣過程對PM2.5濃度的貢獻值計算如下:

式中:t表示每小時;T表示時間長度(日平均為24h,月平均為720h);p表示每個物理和化學過程;IPRp表示時間平均每小時大氣過程p對PM2.5濃度的貢獻值.貢獻率的計算見式(2)和式(3):

式中:Sourcep表示大氣過程p對PM2.5濃度的正貢獻值比率;Sinkp表示大氣過程p對PM2.5濃度的負貢獻比率.正貢獻率和負貢獻率的和各為100%.

3.4.1 珠三角近地面水平過程分析 如表3所示,源排放(正貢獻率 61.8%)、水平輸送(正貢獻率38.2%)和垂直輸送(負貢獻率 93.0%)是影響近地面 PM2.5濃度的主要過程,其他過程,包括干沉降,云水化學,氣溶膠過程和氣相化學反應過程,對PM2.5濃度的貢獻率相對較小.源排放對PM2.5濃度的日貢獻較為穩定,日貢獻值約為 15.8μg/m3.水平輸送和垂直輸送之間的相關系數可達-0.98,呈現明顯的負相關關系,反映大氣污染物水平方向的輻合(輻散)對應著垂直方向的輻散(輻合).從月平均值來看,近地面水平輸送對PM2.5濃度有正的貢獻,而垂直輸送有負的貢獻,反映污染物從地面向上的輸送過程會使近地面PM2.5濃度降低.由圖8a可見,PM2.5濃度較高的時候對應水平輸送的貢獻值也較大(3日,14日,22日和27日),說明從珠三角平均結果來看,除源排放過程外,水平輸送過程是PM2.5濃度升高的主要原因,但不同站點之間的情況并不一致,接下來將進行詳細分析.

圖8 2012年10月珠三角各大氣過程對PM2.5濃度貢獻值的時間變化(a,近地面)和垂直變化(b)Fig.8 Temporal variation (a, near land surface) and vertical distribution (b) of contributions of individual atmospheric processes to PM2.5concentration over PRD in October 2012

3.4.2 珠三角垂直過程分析 由圖 8b可見,從大氣整層高度上來看,源排放、水平輸送、垂直輸送和氣溶膠過程對 PM2.5的貢獻是最明顯的,干沉降只在模式底層對 PM2.5濃度有負貢獻,其他過程對 PM2.5的貢獻不明顯.源排放只對低層的PM2.5濃度有正貢獻,114m高度上源排放的貢獻比低層57m高度上的要大,是由于較多的高架點源排放都在 100m左右的高度.在不同高度上水平輸送和垂直輸送對PM2.5濃度的貢獻情況都是相反的:在300m以下,水平輸送對PM2.5濃度的貢獻為正,垂直輸送對 PM2.5濃度的貢獻為負;在300m以上,情況與低層相反.這反映垂直輸送過程使近地面排放的污染物從地面向上輸送,對近地面來說是 PM2.5匯,而對于高層大氣來說是PM2.5的源;而水平輸送過程是近地面PM2.5的源,卻是高層PM2.5的匯.在500m以下,氣溶膠過程對PM2.5濃度的貢獻為負,氣體-顆粒轉化過程使得PM2.5的濃度減小;而在500m到1500m,大量的水汽有利于二次氣溶膠的液相化學反應,從而使得氣溶膠過程對 PM2.5有較明顯的正貢獻,特別是在836m高度,正貢獻達到最大.

表3 2012年10月月平均每小時各大氣過程對近地面PM2.5濃度的貢獻率(%)Table 3 Monthly mean of hourly contribution rates (%) of atmospheric processes to surface PM2.5concentration in October 2012

3.4.3 廣州和江門站點過程分析結果的對比 表 3給出了廣州站和江門站月平均每小時各大氣過程對近地面 PM2.5濃度的貢獻率.結果表明,氣相化學反應與氣溶膠關系不大,因此對PM2.5濃度的貢獻率為0.源排放、水平輸送和垂直輸送是影響 PM2.5濃度的主要過程,其中垂直輸送貢獻率在兩個站點中差別不大,但源排放和水平輸送的貢獻率卻不一致.廣州站位于城市中心,汽車尾氣、工廠和油煙等排放源較多,源排放對PM2.5濃度有63.3%的正貢獻率,而水平輸送僅有35.6%的正貢獻率,說明廣州站PM2.5濃度升高主要是由本地污染物排放所造成的;江門站位于珠三角中心的西南方,污染物排放量比城市中心小,源排放對 PM2.5濃度只有 34.0%的正貢獻率,比廣州站小.在該月的主導風場下,江門站處于下風向位置,使得上風向的污染物往江門站輸送,水平輸送對PM2.5濃度有61.4%的正貢獻率,比廣州站大,說明江門站 PM2.5濃度的升高主要是由外來污染物經過水平輸送過程所造成的.

風向對局地的水平輸送過程有重要的影響.從圖9b可見,在17日冷鋒過境前,珠三角吹東北風,江門站的 PM2.5從廣州和佛山輸送而來,從而使得PM2.5濃度升高,水平輸送過程對PM2.5濃度的正貢獻值較大(45.8μg/m3),PM2.5濃度也較大(80.4μg/m3);在 17日冷鋒過境后,珠三角轉為偏東風,從上風向來的氣溶膠減少,水平輸送過程對PM2.5濃度的正貢獻值減小到31.3μg/m3,PM2.5濃度也減小到 40.6μg/m3,而在27日由于風速相對較大(2m/s),污染物水平輸送量較大,PM2.5濃度升高主要是由外來污染物的輸送過程造成的.不同于江門站,廣州站由于位于城市中心,風向轉變前后上風向的排放量差別小,因此 PM2.5濃度和水平輸送的貢獻值變化不大(圖9a).

過程分析的結果是基于CMAQ對氣溶膠濃度的模擬而來的,其中的不確定性主要來自于風速和污染物排放.風速模擬值偏高會導致污染物的水平輸送量偏大,而污染物排放的估算具有很大的不確定性,從而造成模式模擬的污染物濃度與實際情況有所偏差,最終導致過程分析所得的貢獻率存在一定的不確定性.但從模式的驗證結果來看,過程分析的結果還是有較大的參考意義.

4 結論

4.1 Modles-3/CMAQ模式系統能較好的再現2012年 10月珠三角地區的氣溶膠污染過程,模式模擬的氣象要素和污染物濃度跟實測資料比較一致,并能捕捉到PM2.5濃度的時空分布特征.

4.2 受東北氣流的影響,珠三角地區的 PM2.5濃度呈現西高東低的水平分布特征.陸地上邊界層高度的日變化使PM2.5在垂直方向上的輸送高度也呈現白天高夜晚低的日變化特征:白天污染物垂直擴散顯著,近地面空氣質量較好,而夜晚邊界層高度低至 200m,不利于污染物的垂直擴散,近地面空氣質量較差;在海洋上邊界層高度較低且日變化不明顯,污染物濃度較低.

4.3 在近地面,水平輸送、垂直輸送和源排放是影響PM2.5濃度的主要過程,干沉降,云水化學,氣溶膠過程和氣相化學反應過程對PM2.5濃度的貢獻并不明顯.近地面排放的污染物從地面向上輸送,對近地面來說是 PM2.5的匯,而對于高層大氣來說是PM2.5的源.

4.4 廣州站位于城市中心,PM2.5濃度升高主要是由本地排放的污染物所引起的;在該月的主導風場下,江門站位于下風向位置,PM2.5濃度升高主要是由外來污染物經過水平輸送所造成的.風向對局地的水平輸送過程有重要的作用.大氣污染問題不僅僅是本地污染物排放的問題,而且與鄰近地區污染物的水平輸送也有很大的關系,珠三角大氣污染的治理需要各個城市的共同努力.

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致謝：本文的計算是在中山大學網絡與信息技術中心的高性能與網絡平臺上完成的.

Process analysis of typical aerosol pollution in autumn over Pearl River Delta, China.

LIU Yi-ming1, HONG

Ying-ying1, ZHANG Shu-ting1, WANG Xue-mei1, FAN Shao-jia1, FENG Ye-rong2, FAN Qi1*(1.School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China；2.Key Laboratory of Regional Numerical Weather Prediction, Guangzhou 510080, China). China Environmental Science, 2014,34(12)：3017～3025

For the purpose of discerning the contributions of various physical and chemical processes to the aerosol concentration in the atmosphere, Models-3/CMAQ modeling system has been used to study the typical aerosol pollution in autumn over Pearl River Delta (PRD), China. The simulated period was October 2012, when PRD was under the control of a high-pressure system. The wind direction switched from north-east to east when a cold font passed PRD on October 17th. It was found that PM2.5concentration in the western part of PRD was higher than that in the eastern part, and the region of the highest concentration extended southwestward with increase in height. Influenced by planetary boundary layer height, PM2.5was transported to higher altitudes in the daytime than in the nighttime on land. The results of process analysis showed that emission, horizontal transportation and vertical transportation were the most important processes in the variations of PM2.5concentration near land surface. Local pollutants emission was the most important factor of rising concentration in city center (Guangzhou site), while horizontal transportation of non-local pollutants was the major source of PM2.5in the downwind area (Jiangmen site).

Pearl River Delta；Models-3/CMAQ；aerosol pollution；process analysis

X513

A

1000-6923(2014)12-3017-09

劉一鳴(1993-),男,廣東廣州人,中山大學大氣科學系碩士研究生,主要從事中小尺度空氣質量數值模擬研究.

2014-02-08

國家自然科學基金資助項目(41275100,41275017);氣象行業專項(GYHY201306042,GYHY201406031);廣東省自然科學基金項目(S2012020011044)

* 責任作者, 副教授, eesfq@mail.sysu.edu.cn