土壤改良劑聯合間套種技術修復重金屬污染土壤:田間試驗

孫 巖,吳啟堂*,許田芬,翟曉峰,林曉燕,王 慧

(1.華南農業大學資源環境學院,土壤環境與廢物資源農業利用廣東省高校重點實驗室,廣東 廣州510642；2.廣州醫科大學,廣東 廣州510182；3.深圳市鐵漢生態環境股份有限公司,廣東 深圳518040)

土壤改良劑聯合間套種技術修復重金屬污染土壤:田間試驗

孫 巖1,吳啟堂1*,許田芬2,翟曉峰3,林曉燕1,王 慧1

(1.華南農業大學資源環境學院,土壤環境與廢物資源農業利用廣東省高校重點實驗室,廣東 廣州510642；2.廣州醫科大學,廣東 廣州510182；3.深圳市鐵漢生態環境股份有限公司,廣東 深圳518040)

在田間條件下,驗證通過盆栽試驗初步篩選出的幾種改良劑在玉米和東南景天間套種修復重金屬污染土壤的大田實際應用效果.研究結果表明,施用改良劑蘑菇渣肥、云母和沸石能有效降低玉米籽粒和莖葉中的Cd和Pb,玉米籽粒Cd和Pb含量均達到食用標準.蘑菇渣肥顯著增加了東南景天對Cd的提取量,腐植酸顯著促進了東南景天對Pb的吸收,因此,蘑菇渣和腐植酸可以應用于玉米和東南景天套種系統.施用云母和沸石可以顯著提高土壤pH值,降低土壤可交換態Cd/Pb含量,從而降低二種植物對Cd/Pb的吸收;然而,施用蘑菇渣肥和腐植酸卻增加土壤可交換/吸附態Cd/Pb含量.植物根系吸收Cd的穩定常數顯示該有機吸附態Cd難于被玉米根系吸收.

土壤改良劑；東南景天；玉米；Cd；Pb

隨著現代化工業的迅猛發展以及農藥、化肥的大量使用,污水灌溉、污泥施肥以及含重金屬廢棄物的堆積,致使重金屬進入土壤,造成土壤中重金屬元素的富集,以及土壤重金屬污染[1-2].土壤重金屬污染可通過食物鏈對人體健康造成嚴重危害[3-4].由于土壤重金屬不能被微生物降解,具有移動性差、積累性等特點,其治理和修復難度很大[5].

對土壤污染的各種修復治理技術中,植物修復具有可在污染現場進行、成本相對低廉、并可改善土質等優點[6].但也存在超富集植物生物量較小、提取率低等不足,從而造成植物修復的時間長.鑒于此種情況,有學者[7-8]提出,用超富集植物與重金屬低累積作物間套種,達到去除土壤重金屬的效果,同時又保證正常農業生產,為重金屬污染土壤修復提供一條新思路.另一方面,很多學者[9-15]使用天然的或合成的螯合劑來增加土壤中重金屬的移動能力,從而達到更高的去除效率.然而這些螯合劑的施用,卻對土壤環境甚至地下水環境造成不可忽視的影響.因此,找到一種既能增加植物修復效率,又不對環境造成二次污染的方法至關重要.

向污染土壤添加不同的改良劑,通過增加土壤有機質、陽離子代換量和黏粒的含量以及改變土壤pH值,Eh值和電導率等理化性質,而使土壤中的重金屬發生氧化、還原、沉淀、吸附、抑制和拮抗等作用,降低土壤重金屬的生物有效性.土壤礦物作為一種改良劑,具有來源廣,價格低廉,多孔隙率,無污染等特點,利用土壤礦物治理重金屬污染,已經受到人們的關注[16].常用的土壤礦物主要有:蒙脫石、凹凸棒石、高嶺石、海泡石、云母等.有機改良劑主要是通過參與土壤離子的交換作用、穩定土壤結構和提供微生物活性物質間接影響土壤中重金屬形態等形式影響著土壤中重金屬生物有效性[17-19].另外,有機材料腐解產生的有機質也可以使重金屬在可溶態、交換態、碳酸鹽結合態和殘渣態等不同形態之間再分配進而影響其生物有效性[20-23].

目前,利用土壤礦物和有機質改良劑治理重金屬污染土壤,大田實際的應用不多,尤其是將土壤改良劑和套種技術聯合應用于修復重金屬污染土壤未見報道.本課題組前期盆栽試驗初步篩選出了對玉米和東南景天套種系統修復重金屬污染土壤有促進作用的改良劑[39],在本試驗中,驗證這幾種改良劑與東南景天套種系統共同修復重金屬污染土壤的大田應用效果.

1 材料與方法

1.1 試驗田概況

試驗田位于廣東省韶關市某地酸性礦山廢水污染農田,全年平均氣溫20.6oC,年均降雨量1694mm,屬中亞熱帶季風氣候.試驗田位于大寶山礦區的下游,大寶山礦是一座大型鐵多金屬伴生礦床,礦區主體上部為褐鐵礦體、中部為銅硫礦體,下部為鉛鋅礦體,并伴生有鎢、鉍、鉬、金和銀等有色金屬礦和多種微量元素.20世紀60年代末開始興建國有和個體露天采礦場產生的酸性采礦廢水造成下游農田污染.試驗田在整個試驗過程中,都通過水渠引干凈水灌溉.試驗田土壤基本理化性質見表1.

表1 土壤基本理化性質Table1 Main physico-chemical properties of the tested soil

1.2 試驗材料

供試土壤礦物:4A沸石和云母,為農用級,采購于廣州廣盈原材料有限公司.

供試有機肥:蘑菇渣肥采購于深圳旭能生物技術有限公司;腐植酸為旭光牌腐植酸(第二代產品),由河北保定市萬國生化集團腐植酸研發中心提供.供試礦物的SEM圖像見圖1,各物料性質見表2.

供試植物為玉米低累積品種云試5號和超積累型東南景天.

1.3 試驗方案

田間試驗設置5個處理,見表3.每個處理3個重復,共計15個小區,每個小區面積為2m2(1m×2m).改良劑用量為1.3kg/m2,與表層土壤混勻.每小區種植玉米和東南景天,玉米種植密度為:株行距40cm×50cm,每小區10株;種植東南景天密度為10cm×10cm,每小區200株.玉米采用穴播種的方式,每穴播種3粒種子,間苗時只留一株.東南景天采用扦插的種植方式,種植時剪取大小均勻一致的東南景天地上部直接扦插于試驗田中.根據土壤墑情及時澆水,玉米苗長至三葉期時間苗.施肥標準為每小區施100g好苗子復合肥(16-16-16),分兩次施用.試驗時間為2012年4月至2012年7月.

圖1 供試礦物云母和沸石的SEM圖像Fig.1 The SEM images of mica and zeolite clay minerals

表3 田間試驗處理方案Table3 Design of the field experiment

1.4 樣品收集與分析測定

玉米收獲玉米棒和莖葉,東南景天連根拔起;植物收獲后,每小區沿對角線用竹制的采樣器采10個點土樣,采樣深度達20cm.

植物樣品重金屬含量測定采用干灰化-原子吸收光譜法[24]:土壤樣品重金屬含量的測定先用HNO3:HClO4:HF(5:5:3)消解,再用原子吸收光譜(Hitachi Z-2700)測定重金屬含量.土壤樣品重金屬形態分析按照Tessier連續提取法[25].

1.5 數據處理

數據用 Excel2003進行處理,統計分析由SAS8.1(SAS Institute Inc., Cary, NC, USA)[26]數據統計軟件完成.

2 結果與分析

2.1 玉米產量和重金屬含量

由表4可知,各處理均提高了玉米籽粒產量,其中處理云母和沸石達到顯著水平,分別是對照的1.37倍和1.35倍.這是因為兩種土壤礦物能有效改善土壤pH.套種體系中施加蘑菇渣肥、腐植酸、云母和沸石都顯著抑制了玉米籽粒對Cd和Pb的吸收.與對照相比,各處理均顯著降低了玉米籽粒Cd和Pb的含量,并符合食用標準.說明腐植酸、蘑菇渣肥、云母和沸石均能有效抑制玉米籽粒對Cd和Pb的吸收.

從表4還可以看出,各處理均顯著增加了玉米莖葉生物量,增加量為對照的1.50～1.75倍.這可能是由于云母和沸石改善了土壤 pH值,促進了玉米莖葉的生長,徐峰等[5]研究結果表明,添加沸石也增加了玉米莖葉生物量.而蘑菇渣肥和腐植酸有機質含量較高,增加了土壤肥力,從而促進玉米莖葉的生長.施加了蘑菇渣肥、云母和沸石的處理,玉米莖葉 Cd含量顯著低于對照,分別降低了25.99%、27.63%和57.89%.云母和沸石降低玉米莖葉中 Cd含量,一方面是因為云母和沸石增加了土壤 pH值,降低了重金屬活性;另一方面它們作為土壤礦物具有巨大的內外表面積,有較強的吸附能力,從而能固定重金屬,降低其生物有效性[35-36].而蘑菇渣肥對玉米莖葉吸收 Cd的抑制作用,一方面可能是來自于有機肥本身對 Cd的吸附作用,另一方面可能是由于玉米莖葉生物量增加所帶來的稀釋作用.玉米莖葉中Pb含量出現了與Cd含量相似的結果,施加了蘑菇渣肥、云母和沸石的處理,玉米莖葉Pb含量顯著低于對照.所有處理玉米莖葉Cd和Pb含量均達到飼料標準.腐植酸沒有顯著降低玉米莖葉Cd/Pb含量,但卻減少了玉米子粒Cd/Pb含量(表5),可能影響了重金屬的轉運.

表4 田間試驗玉米籽粒、莖葉產量和Cd/Pb含量Table4 Yield and concentrations of Cd and Pb in the grain and straw of maize

表5 田間試驗東南景天生物量和Cd/Pb提取量Table5 The extraction amount of Cd/Pb and biomass of Sedum alfredii in field experiment

2.2 東南景天產量和重金屬提取量

表5為不同處理東南景天生物量和重金屬提取量.可以看出,套種體系中無論施加有機肥料還是土壤礦物,對東南景天生物量的影響均未達到顯著差異.施加蘑菇渣肥顯著增加了東南景天Cd提取量,是對照的1.43倍,這可能是因為蘑菇渣加入土壤中,腐解過程中產生的 DOM進入土壤后,大量的H+或多價陽離子與重金屬離子競爭吸附點位,使土壤膠體所帶電荷下降,對Cd2+吸附量減少,活化了土壤中的Cd,從而增加了Cd的生物有效性[37];施加云母和沸石都降低了東南景天Cd的提取量,其中施加沸石的處理與對照比達到顯著差異.對于東南景天對 Pb的提取量,只有施加腐植酸的處理顯著高于對照,蘑菇渣肥也促進了東南景天對 Pb的吸收,但沒有達到顯著水平.而云母和沸石降低了東南景天對Pb的吸收,但效果不顯著.

2.3 土壤pH值以及Cd/Pb含量

表6為處理前后田間試驗土壤pH值以及重金屬含量.從表中可以看出,施加土壤改良劑和套種技術聯合修復后,與只種植玉米和東南景天的對照相比,施加云母和沸石的處理顯著增加了土壤pH值,分別提高了1.75和2.92個pH單位,這與礦物本身偏堿性相關.由此,可以看出,施用土壤礦物云母和沸石可以有效改善酸性土壤pH值.而施加蘑菇渣肥的處理也略有增加,增加了0.25個 pH單位,這可能是因為蘑菇渣肥施入土壤中,發生腐解過程中產生 NH4+有關;此外,有機物料的腐解過程會產生各種有機陰離子,土壤中Al、Fe氫氧化物中的 OH-與有機陰離子間的配位交換反應也會增加土壤 OH-量,這些有機陰離子在土壤中的去羧化作用消耗了土壤中的質子,從而提高了土壤 pH 值[27].這與前人研究結果一致[28-29].施加腐植酸的處理,略有降低,但降低幅度很低.這可能是由于腐植酸本身偏酸性的性質決定的.從表6還可以看出,在套種系統中施加蘑菇渣肥和腐植酸能顯著降低土壤中 Cd含量,應當與植物提取和淋失有關.而對于 Pb含量,各處理與對照比,均沒有達到顯著差異,因為植物提取和淋失Pb都很少.對比處理前后土壤Cd和Pb含量,可以發現,施加蘑菇渣肥和腐植酸,顯著降低了土壤中Cd和Pb含量.進一步說明,蘑菇渣肥和腐植酸,可以作為土壤改良劑,聯合玉米和東南景天間套種技術修復重金屬污染土壤.可以發現,雖然所有處理土壤 Cd/Pb含量略有降低,但仍高于土壤環境質量二級標準.

表6 田間試驗土壤pH值及Cd、Pb含量Table6 The pH value and content of Cd and Pb in soil

2.4 土壤Cd/Pb形態分布特征

圖2為土壤Cd、Pb形態分布特征.與對照相比,施加蘑菇渣肥和腐植酸后,土壤中可交換態Cd所占百分比增加,而鐵錳氧化態和有機結合態所占比例降低.即施加腐植酸和蘑菇渣肥可促進土壤中Cd由鐵錳氧化態和有機結合態向可交換態轉化,即由非生物有效態向生物有效態的轉化.而施加云母和沸石的處理,則表現為土壤中可交換態 Cd所占百分比明顯降低,碳酸鹽結合態和鐵錳氧化物結合態百分比增加,說明施加云母和沸石促進土壤中Cd由植物可吸收的可交換態轉化為不易吸收的碳酸鹽結合態和鐵錳氧化物結合態,這是由于沸石和云母本身具有強的吸附性能,另一方面,施加云母和沸石的土壤 pH值明顯增加,Cd2+易于形成氫氧化物沉淀,使得Cd2+向結合更牢固的形態轉化[34].高的 pH值還有利于土壤增加更多的負電荷,從而增加了對 Cd2+的吸附位點.各處理土壤 Pb的形態分布和 Cd的相似,均是蘑菇渣肥和腐植酸的處理可交換態Pb所占百分比增加,施加云母和沸石可交換態Pb所占百分比不足土壤總Pb含量的1%,明顯降低,碳酸鹽結合態和鐵錳氧化物結合態所占比例升高.而所有處理的有機物結合態Pb所占比列均明顯降低.所有處理Cd和Pb的殘渣態,差異不大.

3 討論

本田間試驗在玉米對Cd的吸收上,土壤改良劑的效果與前期盆栽試驗[39]得到的結果基本一致.東南景天對Cd的吸收,田間試驗與盆栽試驗[39]也呈現相似的趨勢,均是有機肥增加了東南景天對Cd的提取量,2種礦物則抑制了東南景天對Cd的提取.然而,在東南景天對 Pb的吸收上,田間試驗并沒有出現類似盆栽試驗中土壤礦物抑制東南景天Pb的提取的情況,可能是因為田間試驗根系的作用范圍更大,添加劑的效果更難顯現.

圖2 土壤Cd/Pb形態分布特征Fig.2 Sequential extractions of Cd and Pb in soil

表7 不同處理土壤表層Cd下降及各種作用分析Table7 The analysis of contribution factors causing Cd decline in soil surface layer of different treatments

田間試驗結果還表明,施加有機肥增加了土壤有效態 Cd、Pb含量,這與前人研究結果一致[40-41].孫海等[40]研究表明不同肥料施入土壤后,土壤中重金屬有效態含量不同程度的升高.吳清清等[41]指出施用有機肥后土壤重金屬 Zn、Pb、Cd的有效態含量增加,而且隨著肥料用量的增加而增加的趨勢明顯.

有研究表明,超積累植物與普通植物的根系吸收重金屬的動力學參數有差異[38],本文將植物根系當作與改良劑爭奪重金屬的吸附劑看待,采用文獻[38]相似的方法,初步測定了玉米幼苗和東南景天根系對 Cd的吸收熱力學參數,用Langmuir方程擬合得到吸收穩定常數K,并將玉米和東南景天對Cd吸收穩定常數與課題組前期研究得出的改良劑吸附穩定常數[39]進行對比,得到圖3.云母和沸石的Cd吸附穩定常數遠遠高于東南景天和玉米Cd吸收穩定常數,而K值越大,吸附能力越強,因此云母和沸石對 Cd的吸附能力高于東南景天和玉米根系,這一結果很好的解釋了施加云母和沸石顯著降低玉米和東南景天對Cd的吸收(表4).蘑菇渣肥和腐植酸的Cd吸附平衡常數介于玉米和東南景天根系Cd吸收常數之間,因此蘑菇渣肥和腐植酸的吸附能力高于玉米根系而低于東南景天根系對 Cd的吸收,這一結果解釋了施加蘑菇渣肥和腐植酸既降低玉米吸收Cd含量,又促進了東南景天對Cd的吸收(表4,表5).

圖3 改良劑Cd吸附穩定常數與植物根系吸收穩定常數的對比Fig.3 Comparision between Cd adsorption stability constant (K) by amendments and the absorption stability constants of2plant roots

土壤中重金屬可分為交換態、碳酸鹽結合態、鐵錳氧化物結合態、有機物結合態和殘渣態,其中植物可直接吸收利用的形態主要是交換態[30].然而,化學方法得到的形態分級與植物吸收并沒有直接關系.圖3表明,蘑菇渣肥和腐植酸吸附的 Cd,吸附力強于玉米根系,雖然可以被化學試劑交換出來,但難于被玉米根系吸收,看來目前方法測得的可交換態重金屬的植物有效性對不同的植物是不同的.因此,測定土壤改良劑的吸附穩定常數以及植物根系的吸收穩定常數,對土壤改良劑的合理選用應當具有更合理的指導作用,但還需要更多的植物試驗來驗證.

本試驗時間為2012年4至7月,由于暴雨和氣溫的影響,試驗田有時處于積水狀態,故而造成東南景天和玉米生物量偏低,導致由東南景天提取的重金屬量也偏低(表7).但試驗結束后,土壤中Cd、Pb含量均有下降,尤其是施加有機肥改良劑的處理,種植作物前后土壤中 Cd含量明顯降低(表6),達到顯著水平.但是其下降除了植物提取,更多的是來自淋溶流失等作用(表7).施加有機肥的土壤,增加親水性和移動性好的低分子有機物(蘑菇渣肥水溶性有機碳占總碳的35.9%,腐殖酸占1.3%),可能與重金屬絡合,增加重金屬活性和移動性[31-33],一方面增加東南景天的吸收,另一方面,早期東南景天沒有長出完整的根系,更可能導致其淋失.田間表層土壤重金屬的降低應當是淋失和植物提取雙重作用的結果,這與無淋溶的盆栽試驗有所不同.

4 結論

4.1 施用改良劑蘑菇渣肥、云母和沸石顯著抑制了玉米莖葉對Cd和Pb的吸收,所有處理玉米籽粒Cd和Pb含量均達到食用標準,莖葉均達到飼料標準.

4.2 套種體系中施加蘑菇渣肥顯著增加了東南景天 Cd提取量,施加腐植酸顯著促進了東南景天對 Pb的吸收,因此,蘑菇渣和腐植酸可以應用于玉米和東南景天套種系統.

4.3 施用礦物云母和沸石可以明顯提高土壤pH值,降低土壤可交換態Cd、Pb.施用蘑菇渣肥和腐植酸反而可增加土壤可交換/吸附態Cd、Pb,然而吸附態Cd的穩定性可能強于玉米根系但弱于東南景天根系.

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Applying soil amendments to co-cropping system for remediating heavy metal contaminated soil: Field experiment.

SUN Yan1, WU Qi-tang1*, XU Tian-fen2, ZHAI Xiao-feng3, LIN Xiao-yan1, WANG Hui1
(1.College of Natural Resources and Environment, Key Laboratory of Soil Environment and Waste Reuse in Agriculture of Guangdong Higher Education Institutes, South China Agricultural University, Guangzhou510642, China；2.Guangzhou Medical University, Guangzhou510182, China；3.Shenzhen Tiehan ecological environment co., LTD, Shenzhen518040, China). China Environmental Science,2014,34(8)：2049～2056

The field experiment was carried out to verify the feasibility of applying the selected soil amendments in a real case of phytoremediation with the co-crop of Sedum alfredii and Zea mays. Results showed that application of mushroom manure or mica or zeolite significantly decreased Cd and Pb contents in maize straw and grain, and Cd and Pb concentrations in corn grain were below the limit value of the Chinese food standards (GB2762-2012). The phyto-extraction of Cd by S. alfredii was increased by the treatment of mushroom manure, and humic acids increased significantly the phyto-extraction of Pb. Therefore humic acids and mushroom manure were suitable soil amendments to be applied in the co-cropping system of S. alfredii and maize. The application of mica and zeolite significantly increased the soil pH and decreased the exchangeable Cd and Pb in soil, and accordingly, the uptake of Cd and Pb by the two plants were also reduecd. However, the treatment of mushroom manure or humic acids increased the exchangeable or adsorbed Cd and Pb in soil, the stability constant of Cd absorption by plant roots indiacated that these organic-matter-adsorbed Cd was difficult to be up-taken by maize roots.

t：Soil amendments；Sedum alfredii.；Zea mays；Cd；Pb

X703.5

：A

：1000-6923(2014)08-2049-08

孫 巖(1983-),女,黑龍江五常市人,博士,主要從事重金屬污染土壤修復技術研究.

2013-12-01

國家“863”項目(2012AA06A202);國家自然科學基金項目(41371308);廣東省科技計劃項目(2012A030700003);廣東省自然科學基金團隊項目(S2011030002882)

* 責任作者, 教授, wuqitang@scau.edu.cn