基于全國城市PM2.5達標約束的大氣環(huán)境容量模擬

薛文博,付 飛,王金南*,賀克斌,雷 宇,楊金田,王書肖,韓寶平

(1.環(huán)境保護部環(huán)境規(guī)劃院,國家環(huán)境規(guī)劃與政策模擬重點實驗室,北京 100012；2.中國礦業(yè)大學環(huán)境與測繪學院,江蘇 徐州 221008；3.清華大學環(huán)境學院,國家環(huán)境保護大氣復合污染來源與控制重點實驗室,北京 100084)

基于全國城市PM2.5達標約束的大氣環(huán)境容量模擬

薛文博1,2,付 飛1,王金南1*,賀克斌3,雷 宇1,楊金田1,王書肖3,韓寶平2

(1.環(huán)境保護部環(huán)境規(guī)劃院,國家環(huán)境規(guī)劃與政策模擬重點實驗室,北京 100012；2.中國礦業(yè)大學環(huán)境與測繪學院,江蘇 徐州 221008；3.清華大學環(huán)境學院,國家環(huán)境保護大氣復合污染來源與控制重點實驗室,北京 100084)

基于第3代空氣質量模型WRF-CAMx 和全國大氣污染物排放清單,開發(fā)了以環(huán)境質量為約束的大氣環(huán)境容量迭代算法,并以我國333個地級城市PM2.5年均濃度達到環(huán)境空氣質量標準(GB3095-2012)為目標,模擬計算了全國31個省市區(qū)SO2、NOx、一次PM2.5及NH3的最大允許排放量.分析結果表明,以城市 PM2.5年均濃度達標為約束,全國 SO2、NOx、一次 PM2.5和 NH3的環(huán)境容量分別為1363.26×104,1258.48×104,619.04×104,627.71×104t.2010年全國實際SO2、NOx、一次PM2.5和NH3排放量分別超過環(huán)境容量的66%、81%、96%、52%.空氣污染較嚴重的河南、河北、天津、安徽、山東及北京6省市4項污染物排放量均超過環(huán)境容量1倍以上,環(huán)境容量嚴重超載區(qū)域與PM2.5高污染地區(qū)具有顯著的空間一致性.

CAMx；PM2.5；空氣質量達標；環(huán)境容量

大氣環(huán)境容量是指一個區(qū)域在某種環(huán)境目標(如空氣質量達標或酸沉降臨界負荷)約束下的大氣污染物最大允許排放量.大氣環(huán)境容量在我國一直被作為支撐國家大氣污染物總量控制和空氣質量管理的重要依據(jù).圍繞不同環(huán)境目標下的大氣環(huán)境容量,我國學者已開展了許多研究工作.任陣海等[1]模擬了全國城市 SO2年均濃度達標下的SO2最大允許排放量約為1200萬t;基于郝吉明課題組[2-4]酸沉降臨界負荷研究成果,柴發(fā)合等[5]計算了硫沉降臨界負荷約束下的全國SO2環(huán)境容量約為1700萬t.在區(qū)域和城市層面也有諸多大氣環(huán)境容量的研究案例,如李云生等[6]核算了113個環(huán)保重點城市SO2年均濃度達標下的 SO2最大允許排放量;王金南等[7]根據(jù)主體功能區(qū)劃類型核算了 SO2年均濃度達標下的SO2最大允許排放量;李莉等[8]通過CAMQ空氣質量模型計算了河北省灤縣PM10、SO2和NO2在不同達標率下的大氣環(huán)境容量,并分析了環(huán)境容量的季節(jié)性變化特征.這些研究主要以 SO2、NO2、PM10環(huán)境濃度達標或不超過酸沉降臨界負荷為約束條件,采用的方法主要包括A-P值法、線性優(yōu)化法及模型模擬法等線性分析方法[9-14].

由于我國2012年對《環(huán)境空氣質量標準》[15]進行修訂,PM2.5成為影響我國城市空氣質量達標的首要污染物,環(huán)境空氣中的 PM2.5標準限值相比 SO2、NO2、PM10成為更嚴格的約束,因此從我國空氣質量管理的需求出發(fā),亟需以 PM2.5達標為約束核算大氣環(huán)境容量,為大氣污染物減排提供科學依據(jù).而由于 PM2.5是由污染源排放的SO2、NOχ、一次PM2.5、NH3、VOCs等多種污染物經(jīng)化學轉化形成,并可隨大氣的流動進行長距離傳輸.薛文博等[16]的研究表明我國 31個省、市、自治區(qū)PM2.5年均濃度受外來源貢獻最高可達 70%以上,且 PM2.5中各化學組份的跨區(qū)域輸送特征存在顯著差異,因此傳統(tǒng)的基于線性分析的環(huán)境容量核算方法不適用于計算以PM2.5達標為目標的多污染物環(huán)境容量.本研究在第 3代空氣質量模型 WRF-CAMx基礎上建立了環(huán)境容量迭代計算方法,開發(fā)了以 PM2.5達標為約束的多污染物環(huán)境容量計算系統(tǒng),以我國 333個地級城市 PM2.5年均濃度達標為約束目標,計算了全國31個省市區(qū)SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3的最大允許排放量,并分析了全國、重點區(qū)域及各省市區(qū)2010年大氣環(huán)境容量超載率,定量描述了我國SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3環(huán)境容量及超載率的空間分布特征.

1 方法與數(shù)據(jù)

為計算 PM2.5年均濃度約束下的環(huán)境容量,本研究針對PM2.5中關鍵組分(硫酸鹽、硝酸鹽、一次 PM2.5和銨鹽)分別進行分析.在 WRFCAMx模型的基礎上,設計了迭代算法,分別對PM2.5中關鍵組分進行迭代計算.

1.1 算法設計

本研究以全國地級城市PM2.5年均濃度達標為目標,采用數(shù)值模型迭代法計算全國各省市區(qū)大氣環(huán)境容量,技術路線如圖1所示,迭代循環(huán)過程如下:

圖1 環(huán)境容量模擬技術路線Fig.1 Technology roadmap of environmental capacity modeling

(1) 基準情景 PM2.5年均濃度模擬.基于CAMx模型搭建適用于全國尺度的空氣質量模擬系統(tǒng),模擬2010年全國PM2.5及關鍵組分年均濃度.

(2) PM2.5及關鍵組分達標限值設定.依據(jù)《環(huán)境空氣質量標準》(GB3095-2012)[15]規(guī)定的PM2.5年均二級標準及2010年333個城市硫酸鹽、硝酸鹽、一次PM2.5、銨鹽占PM2.5平均比例,設置PM2.5、硫酸鹽、硝酸鹽、一次PM2.5、銨鹽年均達標限值分別為35、5.34、5.34、20.76、3.56μg/m3.

(3) PM2.5年均濃度達標判別.對于2010年基準情景 PM2.5年均濃度已達標城市,基于空氣質量反退化原則,其環(huán)境容量即現(xiàn)狀排放量;對于2010年基準情景未達標城市制定削減方案,迭代計算,直至PM2.5年均濃度介于32～35μg/m3之間.

(4) 削減方案制定.SO2、NOχ、一次 PM2.5及NH3排放與 PM2.5濃度呈非線性關系.對于未達標城市,基于曲線是由一系列直線段構成的原理,假定污染物在一定減排范圍內(nèi),其排放量與 PM2.5濃度呈線性關系,根據(jù)硫酸鹽、硝酸鹽、一次 PM2.5及銨鹽年均濃度與達標限值之間的比值,分別制定SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3的減排方案;

(5) 排放清單生成.基于空間差異化的SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3削減方案,迭代創(chuàng)建新的多污染物排放清單;

(6) 數(shù)值模型迭代.利用新生成的多污染物排放清單,模擬新的削減方案下全國 PM2.5及關鍵組分年均濃度,然后重復(3)(4)(5)過程,直至所有城市PM2.5年均濃度達標,得到SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3環(huán)境容量.

1.2 模型設置

本研究大氣環(huán)境容量迭代計算方法建立在WRF-CAMx模型的基礎上,WRF、CAMx模型設置如下:

(1) 模擬時段:模擬時段為2010年1、4、7、10四個月份,模擬時間間隔為1h.

(2) 模擬區(qū)域:CAMx模擬區(qū)域采用Lambert投影坐標系,中心經(jīng)度為103°E,中心緯度為37°N,兩條平行標準緯度為25°N和40°N.水平模擬范圍 為 X 方 向 (-2682～2682km)、 Y 方 向(-2142～2142km),網(wǎng)格間距 36km,共將模擬區(qū)域劃分為150×120個網(wǎng)格,研究區(qū)域包括中國全部陸域范圍.模擬區(qū)域垂直方向共設置9個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.

(3) 氣象模擬:CAMx模型所需要的氣象場由中尺度氣象模型 WRF提供[17],WRF模型與CAMx模型采用相同的空間投影坐標系,但模擬范圍大于CAMx模擬范圍,其水平模擬范圍為X方向(-3582km～3582km)、Y方向(-2502km～2502km),網(wǎng)格間距 36km,共將研究區(qū)域劃分為200×140個網(wǎng)格.垂直方向共設置 28個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.WRF模型的初始輸入數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的FNL全球分析資料[18].WRF模型模擬結果通過 WRFCAMx程序轉換為CAMx模型輸入格式.

(4) 模型參數(shù):WRF模型、CAMx模型參數(shù)設置及模型模擬結果的可靠性驗證見前期研究成果[16,19-20].

(5) 排放清單:CAMx模型所需排放清單的化學物種主要包括 SO2、NOχ、顆粒物(PM10、PM2.5及其組份)、NH3和VOCS(含多種化學組份)等多種污染物.SO2、NOχ數(shù)據(jù)來源于2010年全國污染源普查數(shù)據(jù)[21-22],人為源顆粒物(含PM10、PM2.5、BC、OC等)、NH3、VOCs(含主要組份)等排放數(shù)據(jù)采用2010年清華大學MEIC排放清單[23],生物源VOCs排放數(shù)據(jù)源于全球排放清單GEIA[24],具體處理過程見前期研究成果[16,19-20].

2 結果與討論

2.1 全國環(huán)境容量

模擬結果表明,全國所有地級城市PM2.5年均濃度達標下SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3環(huán)境容量分別為1363.26×104t、1258.48×104t、619.04× 104t和627.71×104t.以2010年為例,SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3排放量超載率分別為66%、81%、96%、52%,超載率計算方法見公式1.

式中:η為環(huán)境容量超載率,%;E為某年各種大氣污染物實際排放量,×104t;Q為各種大氣污染物環(huán)境容量,×104t.

以2010年大氣污染物排放量為基礎,使用WRF-CAMx模型對全國PM2.5年均濃度進行了模擬,結果表明333個地級城市中PM2.5年均濃度超標率約為70%.333個城市的PM2.5年均濃度呈雙峰分布特征,其中超標城市 PM2.5年均濃度集中在100μg/m3左右,達標城市PM2.5年均濃度集中在 32μg/m3附近.以臨界于環(huán)境容量的排放量為基礎,使用WRF-CAMx模型對全國PM2.5年均濃度進行模擬表明,全國SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3排放量達到環(huán)境容量時,依然有部分網(wǎng)格PM2.5年均濃度超過35μg/m3,最高達到38μg/m3,但各地級城市所處網(wǎng)格 PM2.5年均濃度均小于35μg/m3.相比 2010年情景,333個城市的 PM2.5年均濃度呈單峰分布特征,PM2.5年均濃度集中在32μg/m3附近,其中中東部大部分區(qū)域PM2.5年均濃度介于 20～35μg/m3之間,PM2.5濃度空間分布的差異性顯著降低.PM2.5年均濃度空間分布特征及地級城市分布頻率見圖2、圖3所示.

圖2 全國PM2.5年均濃度分布Fig.2 Distribution of annual average PM2.5concentration

圖3 333個地級城市PM2.5年均濃度分布特征Fig.3 Distribution characteristics of annual average PM2.5concentration of 333 cities

2.2 各省環(huán)境容量

大氣環(huán)境容量主要取決于環(huán)境對污染物的自凈能力與自凈空間.模擬結果表明各省市間SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3環(huán)境容量存在較大差異,其中 SO2環(huán)境容量較大的省份有內(nèi)蒙古、山西、遼寧、山東,其環(huán)境容量均超過70×104t,西藏、海南、北京及天津市 SO2環(huán)境容量較小,均低于10×104t;NOχ環(huán)境容量大于60×104t的的省份依次為內(nèi)蒙古、廣東、山西及江蘇省,西藏、北京、海南、青海NOχ環(huán)境容量均小于10×104t;一次PM2.5環(huán)境容量高值區(qū)主要集中在內(nèi)蒙古、廣西及廣東等省市,低值區(qū)主要包括西藏、北京、海南及天津等省市;NH3環(huán)境容量高值省市依次為云南、內(nèi)蒙古、四川等,而北京、天津、上海等省市NH3環(huán)境容量相對較小.全國各省市大氣環(huán)境容量見表1.

按照各省市SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3超載率大小將超載程度分為五個等級,分類結果見表2所示.重點區(qū)域中,京津冀地區(qū)為嚴重超載區(qū)域,北京、天津、河北SO2、NOχ、一次PM2.5超載率均大于150%,NH3超載率均大于100%;長江三角洲地區(qū)為一般超載區(qū)域,上海、江蘇、浙江SO2、NOχ、一次PM2.5超載率均介于50%到150%之間,NH3超載率介于50%到100%之間;珠江三角洲地區(qū)為輕度超載區(qū),廣東省SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3超載率均小于50%;31個省市區(qū)中,空氣污染較嚴重的河南、河北、天津、安徽、山東及北京6省市4項污染物排放量均超過環(huán)境容量 1倍以上,空氣污染較輕的省市環(huán)境容量超載率明顯偏小,其中海南和西藏所轄地市空氣質量達標,SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3均未超載.上述結果表明,不同省份、不同污染物環(huán)境容量超載程度均存在顯著差異,因此,以 PM2.5達標為目標控制多種大氣污染物排放,需要進一步強調不同區(qū)域減排目標的差異化管理,確保污染減排與環(huán)境質量緊密掛鉤.各省市環(huán)境容量超載程度分級見表2,超載率空間分布見圖4.

2.3 不確定性分析

由于多種污染物的化學反應和長距離物理輸送,污染物排放量和 PM2.5濃度間存在很強的非線性關系.因此,氣象條件、排放清單、PM2.5組分平衡的假設等因素均會對模擬結果造成影響.本次研究的不確定性主要來源于3個方面:

(1) 氣象條件.本研究在2010年的氣象場基礎上進行WRF-CAMx模型迭代計算,結果僅能代表2010年氣象條件下全國及各省的大氣環(huán)境容量;在極端氣象條件下(如2013年),大氣容量可能大幅降低.因此,在進一步研究中,有必要對典型和極端氣象條件進行篩選,并在此基礎上研究大氣環(huán)境容量.此外,在計算過程中選取了 2010年1月、4月、7月、10月4個月份,分別代表一年四季進行模擬,并通過對 4個月的模擬結果取平均值,得到全年平均濃度.雖然對4個月份的模擬結果進行平均是空氣質量模擬研究中常見的方法,但是1月、4月、7月和10月并非在全國所有地區(qū)都能代表四季,這種平均的方法可能對部分省市的大氣環(huán)境容量計算結果造成一定的影響.

(2) VOCs排放及其影響的大氣化學反應.VOCs在大氣中經(jīng)光化學反應可轉化為二次有機氣溶膠(SOA),但現(xiàn)有的第 3代空氣質量模型對于SOA生成及轉化過程的模擬表現(xiàn)均不如無機氣溶膠,表現(xiàn)在模型模擬的PM2.5中SOA的質量濃度低于實驗觀測結果.由于模型模擬中,SOA的質量濃度對 VOCs的排放不夠敏感,本研究未把 VOCs納入迭代計算中,僅考慮了PM2.5達標對SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3排放量的約束,未考慮對VOCs排放量的約束.除此之外,VOCs排放對大氣氧化性會造成影響,從而影響 SO2、NOχ等氣體向無機氣溶膠的轉換速率,由于模型的因素,這個影響在本研究中也未考慮.這些都在客觀上將導致 SO2、NOχ、一次 PM2.5和NH3環(huán)境容量被高估.

表1 4種污染物大氣環(huán)境容量(×104t)Table 1 Atmospheric environmental capacity of 4 pollutants (×104t)

圖4 2010年排放量超載率空間分布Table 4 Spatial distribution of overload rate of 2010 emission

(3) PM2.5中化學組份的平衡.2013年我國僅有74個城市開展PM2.5監(jiān)測,且74個城市中大多數(shù)城市未進行 PM2.5化學組分觀測,無法準確掌握全國 PM2.5的化學組分構成,因此在本研究中,難以根據(jù)各城市PM2.5中組分的差異,設置PM2.5達標時其硫酸鹽、硝酸鹽、一次PM2.5及銨鹽等關鍵組分的濃度閾值,而是根據(jù)我國已有少量觀測結果,結合PM2.5達標要求,人為設置了硫酸鹽、硝酸鹽、一次PM2.5及銨鹽的濃度約束條件.這對部分省市的環(huán)境容量計算結果可能造成影響,但是對全國的SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3環(huán)境容量計算結果影響相對較小.

3 結論

3.1 全國所有地級城市 PM2.5年均濃度達標下SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3的環(huán)境容量分別為 1363.26×104t、1258.48×104t、619.04×104t和 627.71×104t,2010年我國SO2、NOχ、一次PM2.5和 NH3排放量分別超過環(huán)境容量 66%、81%、96%、52%.

3.2 重點區(qū)域環(huán)境容量超載率由大到小依次為京津冀、長江三角洲、珠江三角洲,各省市區(qū)中河南、河北、天津、安徽、山東及北京6省市4項污染物排放量均超過環(huán)境容量1倍以上.

3.3 全國31個省市區(qū)SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3排放量如全部控制在環(huán)境容量以內(nèi),依然有部分網(wǎng)格PM2.5年均濃度超過35μg/m3,最高達到38μg/m3,但所有地級城市所在網(wǎng)格PM2.5年均濃度均小于35μg/m3.

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Modeling study on atmospheric environmental capacity of major pollutants constrained by PM2.5 compliance of Chinese cities.

XUE Wen-bo1,2, FU Fei1, WANG Jin-nan1*, HE Ke-bin3, LEI Yu1, YANG Jin-tian1, WANG Shu-xiao3, HANG Bao-ping2
(1.State Key Laboratory of Environmental Planning and Policy Simulation, Chinese Academy For Environmental Planning, Beijing 100012, China；2.School of Environmental Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221008, China；3.State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China). China Environmental Science, 2014,34(10)：2490～2496

An iterative algorithm was developed to assess the atmospheric environmental capacity governed by air quality targets, based on the third generation air quality model WRF-CAMx and national emission inventory of major air pollutants. The atmospheric environmental capacity of SO2, NOχ, primary PM2.5and NH3emissions by provinces were calculated with the constrain of annual average ambient PM2.5concentration standard (GB3095-2012). The results indicated that the national carrying capacity of SO2, NOχ, primary PM2.5and NH3emissions was 1363.26×104t, 1258.48×104t, 619.04×104t, and 627.71×104t. The actual emissions of SO2, NOχ, primary PM2.5and NH3in year 2010were 66%, 81%, 96%, and 52% higher than the carring capacity. The emissions of these four types of air pollutants came from provinces that were severely polluted, such as Henan, Hebei, Tianjin, Anhui, Shandong, and Beijing, were exceeded 100% over its carrying capacity.

t：CAMx；PM2.5；ambient air quality compliance；environmental capacity

X513

：A

：1000-6923(2014)10-2490-07

薛文博(1981-),男,陜西寶雞人,副研究員,博士研究生,研究方向為空氣質量模型、排放清單、環(huán)境衛(wèi)星遙感及大氣污染控制對策等.發(fā)表論文30余篇.

《中國環(huán)境科學》獲評“百種中國杰出學術期刊”

《中國環(huán)境科學》編輯部

2014-08-17

環(huán)境保護公益性行業(yè)科研專項(201209001);國家自然科學基金(713401154)

* 責任作者, 研究員, wangjn@caep.org.cn

《中國環(huán)境科學》2012年被中國科學技術信息研究所評為“2011年度百種中國杰出學術期刊”.“百種中國杰出學術期刊”是根據(jù)中國科技學術期刊綜合評價指標體系進行評定的,包含總被引頻次、影響因子、基金論文比、他引總引比等多個文獻計量學指標.