臭氧-曝氣生物濾池深度處理垃圾焚燒滲濾液可行性研究

邱松凱,范舉紅,黃開堅,陳新芳,陳澤枝,文曉剛,劉 銳,陳建孟,陳呂軍,5 (.浙江工業大學

生物與環境工程學院,浙江 杭州 310032；2.浙江省水質科學與技術重點實驗室,浙江清華長三角研究院生態環境研究所,浙江 嘉興 314006；3.嘉園環保股份有限公司,福建 福州 350003；4.嘉興學院南湖學院,浙江 嘉興 314000；5.清華大學環境學院,北京 100084)

我國城市生活垃圾在進行焚燒處理的過程中會產生一定數量的滲濾液[1-4].垃圾焚燒滲濾液水質水量變化大、成分復雜、有機污染物濃度高,營養比例失調,屬于高污染、難處理有機廢水

[2-4].目前垃圾焚燒滲濾液的處理工藝多為“預下:COD 381～497mg/L, TOC 130～166mg/L,色度402～765度,總氮 199～667mg/L,總 磷 1.55～2.51mg/L,氨氮2.92～5.31mg/L, pH值7.7～8.2,電導率 13.81～15.94mS/cm, Cl-4936～5292mg/L, 碳酸鹽堿度(以 CaCO3計)45～175mg/L, 碳酸氫鹽堿度(以CaCO3計)803～2789mg/L.排放標準參照《生活垃圾填埋場污染控制標準(GB 16889-2008)》[28].

1.2 半間歇式臭氧氧化試驗

采用圖 1所示的半間歇式臭氧氧化試驗裝置,研究不同氧化時間下臭氧對不同水質指標的改善效果.臭氧接觸氧化柱為有機玻璃材質,φ10cm×150cm,有效體積 10L.臭氧接觸氧化柱尾氣經二氧化錳氧化銅顆粒催化劑(南京杜爾環保設備有限公司)破壞分解后排放.向反應器內加入10L試驗用水,用臭氧發生器(青島國林臭氧有限公司,CF-G-3-30g)通入臭氧.分別于 0, 5, 10,15, 20, 30, 45, 60, 90, 120min取樣,向獲取的水樣中通入氮氣吹脫 2min去除殘余臭氧后,測定COD,可生化性,色度和波長 254nm 處的吸光度(UV254).處理+生物處理+深度處理”.深度處理普遍采用納濾(NF),反滲透(RO)或者其組合工藝[4-16]. NF和RO技術具有出水水質好,安全可靠,操作簡單等優點

圖1 半間歇式臭氧氧化試驗示意Fig.1 Scheme of semi-batch ozonation test

[17],但是只是物理分離過程,污染物總量并未減少,在應用過程中會產生原水量 30%左右高有機物濃度,高鹽度的濃縮液,更加難以處理,并且初期投資高,還存在膜堵塞的問題[18-21],導致運行成本也很高.

臭氧氧化能夠使廢水中的部分有機污染物徹底礦化,還能改變有機污染物分子結構,將難生物降解的化合物轉變為易生物降解的小分子物質,從而改善廢水的可生化性,提高后續生物處理效率[22-25].將臭氧氧化和生物處理相結合,用于深度處理垃圾焚燒滲濾液,可以避免產生膜分離濃液,徹底解決垃圾焚燒滲濾液中膜過濾濃液污染治理的難題,而且有可能節約因 NF-RO而產生的高額初期投資與運行成本[26-27].從 20世紀 90年代開始,發達國家的學者對使用臭氧組合技術處理垃圾滲濾液展開大量研究,并且在德國已經有了很多工程應用.國內對使用臭氧技術處理垃圾滲濾液也有研究,但對于我國特有的垃圾焚燒滲濾液處理問題,還鮮有運用臭氧及其組合技術進行處理的報道.本文以某垃圾焚燒發電廠滲濾液的二級生物處理出水為對象,研究了用臭氧-活性炭曝氣生物濾池(BAF )代替既有NF+RO技術實現達標排放的可行性.

1 材料與方法

1.1 試驗用水水質

江蘇省某垃圾焚燒發電廠滲濾液采用“調節池+初沉池+上流式厭氧復合床 (UBF)+反硝化池+硝化池+超濾+納濾+反滲透”工藝.該滲濾液處理廠設計處理規模為 1200m3/d,實際處理水量約 1000～1200m3/d,其中納濾系統回收率不低于85%,反滲透系統回收率不低于 70%.設計超濾出水COD濃度為500mg/L,經納濾和反滲透處理后,膜透過液回用于鍋爐冷卻系統補充用水,納濾濃液和反滲透濃液用于石灰乳制備用水,撈渣機用水,噴嘴冷卻用水等回用水點.

試驗用水取自處理廠工藝中超濾出水,水質如

臭氧發生器以氧氣為氣源,通過調節臭氧發生器的進氣流量(3.7L/min)和電流(1.7A),使發生器出口臭氧濃度為 78.8mg/L.產生的臭氧用高溫燒結鋼砂氣泡石從臭氧接觸氧化柱的底部通入水中.臭氧發生器產生的臭氧氣體濃度通過臭氧濃度測定儀(IN USA,Inc.,型號 Mini-Hicon)測定,測定前先用過濾器(IN USA,Inc.)去除氣體中的顆粒物,測定后通過臭氧破壞器(IN USA,Inc.)將臭氧去除后排放.試驗室溫24℃.氧化60 min時的臭氧投加量為1.75gO3/L水.

1.3 臭氧-活性炭曝氣生物濾池(BAF)的連續流試驗

臭氧-BAF的連續流試驗裝置如圖2所示,共包括兩級串聯的臭氧接觸氧化柱和兩級串聯的 BAF.試驗用水用泵連續輸入臭氧接觸氧化柱,同時連續通入臭氧,經過臭氧氧化后的水排入儲水桶(有效容積 1000L)進行暫時儲存并去除殘余臭氧,之后經兩級串聯的BAF凈化后出水.

圖2 臭氧-BAF連續流試驗裝置示意Fig.2 Scheme of ozonation-BAF test

臭氧的產生,測定和通入接觸氧化反應柱的方式與1.2節相同,臭氧發生濃度為78.8mg/L,兩級臭氧氧化的總時間為 1h,臭氧投加量相當于0.29gO3/L水(0.68gO3/gCOD).臭氧接觸氧化柱為PVC材質,長×寬×高為0.2m×0.12m×1.5m,單池有效容積 31L;第一級氧化采用氣液逆向,第二級氧化采用氣液同向.臭氧接觸氧化柱尾氣經集中收集,二氧化錳氧化銅顆粒催化劑(南京杜爾環保設備有限公司)破壞分解后排放.生物濾池亦為PVC材質,長×寬×高為0.38×0.38×1.5m;承托層為3～5cm鵝卵石,高10cm;填料為3～4mm柱狀活性碳,孔隙率30%,填料層高1 m,填料層體積144L;第一級濾池為下向流,第二級濾池為上向流.進水流量控制在240L/d左右,單級濾池的實際水力停留時間(HRT)4.3h,進水 COD容積負荷 1.31～2.00kgCOD/(m3·d).水溫控制在 20～25℃.濾池掛膜采用自然掛膜法,先用生活污水以 50L/d的流速通入濾池,10d后混入試驗用水,并逐漸提高試驗用水的比例,同時逐漸提高流量至240L/d,掛膜完成及活性炭吸附飽和共歷時40 d.然后開展臭氧-BAF試驗.

1.4 分析方法

COD,總氮,總磷,氨氮,堿度的測定參照《水和廢水監測分析方法》[29].由于水樣中氯離子濃度很高,按要求稀釋到1000mg/L以下時COD值低于50mg/L,因此測定時采用0.025濃度的重鉻酸鉀溶液.色度采用色度儀(上海昕瑞儀器儀表有限公司,型號 SD9011),電導率采用電導率測試儀(Jenco Instruments, Inc.,型號MODEL3173),pH值采用酸度計(Mettler-Toledo AutoChem, Inc.,型號LE438),TOC采用TOC分析儀(島津(中國)有限公司,型號TOC-VCSN),離子濃度采用離子色譜響 圖 4為試驗用水經不同時間的氧化后,在搖瓶試驗中的TOC去除情況.由圖4可以看出,TOC的去除率隨著臭氧氧化時間的增加而增加,說明試驗用水可生物降解性隨著氧化時間的增加而得到提高.其中TOC去除率前10min里增加的較快,10min后有所減慢.經臭氧氧化后水樣的TOC去除率隨著搖瓶天數的增加而增加,而未經氧化的水樣(氧化時間0min)在5d后去除率基本不再增加,這證明試驗用水經臭氧氧化后可生化性得到提高.綜合考慮COD的去除、可生化性的改善以及時間效率,在后續的連續流動臭氧-BAF試驗中,把臭氧接觸氧化時間定為1h.儀(戴安(中國)有限公司,型號 ICS-90)測定,氣相中臭氧濃度用臭氧分析儀(IN USA, Inc.,型號Mini-Hicon)測定.

圖3 不同臭氧氧化時間下的COD去除Fig.3 Removal of COD by ozonation

可生化性試驗:臭氧氧化過程中水樣的可生化性變化情況通過搖瓶試驗測定[30-33].

有機組分的定性分析采用氣相色譜-質譜聯用法(安捷倫,GC,MS型號分別為7890A,5975C)),樣品前處理參照《水和廢水監測分析方法》[29]中半揮發性有機化合物的氣相色譜-質譜測定方法.測試完畢后通過計算機系統5975GCMS譜庫對測試數據進行質譜圖解析,給出有機組分的結構和峰面積.

GC 條件:HP-5色譜柱,載氣為氦氣,柱流量1mL/min;程序升溫:初始溫度 40℃(2min),10℃/min至 150℃(2min),5℃/min至270℃(2min),5℃/min至 180℃(2min),共運行 41min.進樣口溫度250℃;分流進樣,分流比為5:1,分流流量5mL/min.MS條件:電離方式為 EI,電子能量為 70eV,傳輸線溫度為 250℃,離子源溫度為 230℃,四級桿溫度為150℃,采用全掃描,掃描范圍m/z為35～500.

2 結果與討論

2.1 臭氧半間歇氧化試驗

2.1.1 不同氧化時間下的COD去除 圖3為不同臭氧氧化時間下 COD的去除情況.以氧化時間45min為臨界點,臭氧對試驗用水COD的反應過程存在2個階段:在前45min,COD濃度隨氧化時間的延長下降幅度較大;45min以后,COD濃度隨氧化時間的延長下降幅度相對減緩.臭氧氧化60min時COD的去除率達到64%,但是進一步延長到120min時,COD去除率只提高至77%.

COD隨臭氧氧化時間先快速下降,之后下降幅度變緩的規律,符合Beltrán[34]提出的兩階段理論.Beltrán認為,在間歇反應器中用臭氧氧化廢水的過程中,通常會存在兩個反應階段:快速反應階段:出現在反應初始,臭氧氧化處于快速動力學體系,COD 能夠快速去除,濃度快速下降;慢反應階段:臭氧氧化速率隨時間的增加不斷下降,直到氧化反應趨于停止.

2.1.2 不同臭氧氧化時間對可生化性的影

圖4 不同臭氧氧化時間對可生化性的影響Fig.4 Effect of ozonation time on the biodegradability

2.1.3 不同氧化時間下的色度及 UV254去除 圖 5為不同臭氧氧化時間下色度及 UV254的去除.色度與 UV254隨氧化時間的變化規律相似,都是在15min內快速下降,15min后下降極其緩慢.臭氧氧化對色度及 UV254的去除要明顯快于對COD的去除,去除率也要高于對COD的去除率,反應進行到 15min時即能去除 91.3%的色度及64%的UV254.

圖5 不同臭氧氧化時間下的色度,UV254去除Fig.5 Removal of color and UV254 by ozonation

臭氧對垃圾滲濾液色度的高效去除,在其他文獻中也有很多報道.運用間歇反應器,在投加量1.2～3.0g/L(0.53～1.7gO3/gCOD)條件下,臭氧對垃圾滲濾液的色度去除率在 87%～100%[35-36].黃報遠[37]及Wang[38]運用臭氧處理填埋場后期滲濾液,臭氧投加量分別為1g/L和1.2g/L,色度的去除率分別達到 92.5%和 90%.腐殖質類物質(包括腐植酸,富里酸)分子量大,難生物降解,是垃圾滲濾液的重要成分[39].腐殖質類物質中,包括醌結構,偶氮結構的在內的生色基團能夠使滲濾液呈現黃色或者棕色,這些官能團中含有的苯環或氮-氮雙鍵結構(或者二者都有)非常容易受到臭氧分子的攻擊[37].一旦這些結構被破壞,顏色就會消失.

UV254可用來衡量水中芳香族化合物,不飽和化合物的濃度[27,34,40-41].從圖 5可以看出,在反應開始的前 15min里,UV254快速降低,但隨著反應的進行,對 UV254的去除速率逐漸降低.同樣達到 64%的去除率,去除 COD 需要 60min,去除UV254則僅需15min.Cortez等[42]在用臭氧處理填埋場垃圾滲濾液的研究中也發現了類似的現象,他們認為這是因為臭氧分子與芳香族,不飽和化合物能夠快速反應,導致芳香度的降低,但產生了羧酸和乙醛這樣反應更慢且難于進一步氧化的物質,而不是產生CO2.

2.2 臭氧-BAF深度處理垃圾焚燒滲濾液的效果

2.2.1 臭氧-BAF對COD的去除 濾池掛膜及活性炭吸附飽和歷時40d,然后開展臭氧-BAF試驗,共23 d.COD去除情況如圖6和圖7所示.臭氧投加量為 0.29gO3/L 水,COD的去除率維持在75%左右,其中由臭氧氧化去除的COD占20%～46%,由BAF進一步去除的占54%～80%.BAF出水COD低于120mg/L,其中2/3的運行時間里低于100mg/L,達到直排標準.

圖6 臭氧-BAF對COD的去除Fig.6 Removal of COD by ozonation-BAF

圖7 臭氧-BAF對COD的去除率Fig.7 Removal rate of COD by ozonation-BAF

將生物處理法置于臭氧氧化法之后,這種運行方式有效利用了臭氧的強氧化性及生物處理的經濟性,可在保證去除效果的前提下達到很好的經濟適用性.20世紀 90年代德國的垃圾處理場地中已有 30余套工業臭氧氧化系統[43],其工藝主要以“臭氧氧化-生物處理”的方式運行.將臭氧氧化放在 2個生物處理單元之間,可將第 1個生物階段出水中殘余的大量難生物降解有機物部分氧化,提高其可生物降解性,然后用第2個生物階段進一步去除.

2.2.2 臭氧-BAF對色度及UV254的去除 圖8,圖9為臭氧-BAF工藝對色度的去除情況,圖10,圖11為對UV254的去除情況.與間歇試驗的結果相似,臭氧-BAF工藝能去除95%的色度及90%的UV254,高于對COD的去除率.其中,臭氧氧化單元對色度及 UV254的去除發揮主要作用,占色度和 UV254總去除率的74%～88%和50%～76%.出水色度可穩定保持在40度以下,滿足直排標準.

圖8 臭氧-BAF對色度的去除Fig.8 Removal of color by ozonation-BAF

圖9 臭氧-BAF對色度的去除率Fig.9 Removal rate of color by ozonation-BAF

2.2.3 臭氧-BAF對總氮和總磷的去除 從表1中可以看出,試驗用水雖然在處理廠經過脫氮單元的處理,但仍有一部分沒有去除,總磷含量很低,能達到3mg/L的排放要求.臭氧氧化對總氮,總磷基本上沒有去除,經過 BAF處理后,總磷進一步降低,總氮總去除率在13%～26%,要達到40mg/L的排放標準,還須提高處理廠脫氮單元的脫氮效率,及在此基礎上對BAF運行條件的優化.

圖10 臭氧-BAF對UV254的去除Fig.10 Removal of UV254 by ozonation-BAF

圖11 臭氧-BAF對UV254的去除率Fig.11 Removal rate of UV254 by ozonation-BAF

表1 臭氧-BAF對總氮和總磷的去除Table 1 The removal of total nitrogen and total phosphorus by ozonation-BAF

2.2.4 臭氧-BAF工藝沿程有機組分的變化運用 GC-MS方法檢測試驗用水,臭氧氧化出水和 BAF出水中有機組分,并對匹配度大于 50%,峰面積大于 2×106的檢出化合物進行統計分析,結果如表2所示.

表2 各類化合物的種類數及其峰面積Table 2 Numbers and area of peaks of the compounds detected by GC-MS

試驗用水中共檢出 39種化合物,總峰面積2.52×108.按峰面積及種類數來看,烷烴,芳香族化合物及含氮雜環化合物為主要污染物.其中,含不飽和結構(碳碳雙鍵,苯環,碳氮雙鍵,碳氮三鍵,碳氧雙鍵)的化合物有 22種,這些物質構成了大部分的 UV254.這些不飽和基團同時也是常見的生色基團,它們和檢出的-Cl,-Br,-SR,-OR,-NHR等助色團是構成色度的主要物質.苯為已確認致癌物質,被列入我國及美國環保局“優先控制污染物黑名單”[44-45].另有十二烷,十八烷,二十烷和油酸4種促癌物質[46].

臭氧氧化出水共檢出28種化合物,總峰面積1.51×108,相較于試驗用水減少了40%.其中,含氮雜環化合物從 7種降低為 2種,峰面積減少了90.5%.芳香族化合物種類增加到 8種,但峰面積減少了83%.烷烴種類基本維持不變,峰面積增加到 1.11×108,烯烴,腈類及醚類污染物種類數及峰面積都減少了50%,有機酸則未檢出.不飽和化合物及促癌物分別減少至13種,2種,峰面積分別減少了 74%和 33%.可以看出,經過臭氧氧化后,含氮雜環化合物,芳香族化合物和不飽和化合物得到有效去除,而烷烴類化合物含量有所升高,原因一方面在于芳香族化合物中的苯環在臭氧氧化過程中轉化為鏈狀烷烴[47],導致烷烴類化合物含量的增加;另一方面,試驗用水及臭氧出水中污染物種類較多,某些組分之間分離度相對較低,色譜峰重疊,導致峰面積小于實際值.

BAF出水檢出 11種化合物,總峰面積1.35×108.含氮雜環化合物,芳香族化合物以及腈類,醚類化合物都沒有檢出.烷烴,促癌物種類分別減少到6種和4種,烯烴仍為1種,三者峰面積依然維持在臭氧出水的水平.不飽和化合物種類減少到4種,峰面積也進一步減少了87%.

臭氧-BAF工藝能夠有效去除含氮雜環化合物,芳香族化合物,腈類,醚,有機酸及烯烴類化合物.烷烴是構成臭氧-BAF工藝出水COD的主要成分,無論臭氧氧化還是 BAF都難以去除.其他類別的化合物包括 1,54-二溴五十四烷,磷酸三(1-氯-2-丙基)酯,7-溴代-7-十五烯等物質,這些物質含量相對較低,因此從去除率上表現的臭氧-BAF作用不明顯.臭氧-BAF工藝能夠有效去除不飽和類化合物,其中大部分是臭氧氧化去除,這和前述 UV254的結果相符,其中生色基團的去除也是色度被大量去除的主要原因.臭氧-BAF工藝對致癌,促癌物質去除效果不理想,原因是這些物質中有一大部分是難以降解的烷烴.

3 投資估算與運行成本預測

以“臭氧+BAF”工藝取代原處理工藝中的“納濾+反滲透”,按照設計規模 1200m3/d測算投資與運行成本如表 3所示.其中,“納濾+反滲透”的化學藥劑費包括化學清洗藥劑,阻垢劑產生的費用,“臭氧+BAF”的化學藥劑費為使用液氧產生的費用.“臭氧+BAF”直接運行成本主要由電費,化學藥劑費,人工福利費組成,不含折舊的直接運行估算成本為 6.20元/m3,含折舊總成本費用為9.51元/m3,優于“納濾+反滲透”不含折舊的運行成本 7.57元/m3,含折舊總成本費用為 15.81元/m3.因此,“臭氧+BAF”處理垃圾滲焚燒濾液,不僅可以解決納濾+反滲透的濃水問題,而且在投資和運行成本方面也都有經濟優勢.

表3 “臭氧-BAF”工程主要經濟指標Table 3 Main economic indicators of the ozonation-BAF process

4 結論

4.1 臭氧氧化可提高垃圾焚燒滲濾液生化出水的可生化性, 氧化過程存在快速反應和慢速反應兩個階段,色度及UV254, 15min內去除率分別達91%和64%,45min內COD去除率59%,此后COD去除較慢, 120min時去除率77%.

4.2 臭氧投加量0.29gO3/L水,BAF停留時間為4.3h時,臭氧+BAF深度處理垃圾焚燒滲濾液生化出水,可使出水COD在2/3的運行時間里低于排放標準 100mg/L,色度可穩定達標,總氮去除率13%～26%.

4.3 試驗用水中烷烴,芳香族化合物及含氮雜環化合物是主要污染物.臭氧-BAF能夠有效去除含氮雜環化合物,芳香族化合物,腈類,醚,有機酸及烯烴類化合物,但難以去除烷烴類化合物.

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