基于衛(wèi)星遙感和地面觀測(cè)資料分析蘇皖兩省一次空氣污染過(guò)程

陳燁鑫,朱 彬*,尹 聰,侯雪偉,王紅磊,康漢青,劉曉慧 (1.南京信息工程大學(xué),氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 10044；.南京信息工程大學(xué),中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 10044)

近年來(lái),由于對(duì)重大的污染源采取了嚴(yán)格的治理措施,我國(guó)局地性的嚴(yán)重污染狀況已經(jīng)有所改變.但是,區(qū)域性的環(huán)境污染問(wèn)題卻依然顯著[1-5].長(zhǎng)江三角洲地區(qū)是我國(guó)經(jīng)濟(jì)總量規(guī)模最大、發(fā)展速度最快、最具發(fā)展?jié)摿Φ慕?jīng)濟(jì)圈.同時(shí),也是我國(guó)人口密度高、能源消耗大、污染排放強(qiáng)、區(qū)域性復(fù)合型大氣污染較為突出的地區(qū)之一[6].該地區(qū)霾天頻發(fā)[7],其中由于秸稈焚燒引起的霾天氣和空氣污染事件占有重要比例,具有季節(jié)高發(fā)性,多發(fā)于每年春、秋收期間.焚燒排放大量的顆粒物、CO、VOC、SO2、NO2以及 PAHs等有毒有害物質(zhì)[8-9],在不利的大氣擴(kuò)散條件下,造成長(zhǎng)江三角洲城市大氣環(huán)境顯著惡化[10-11].

目前,全國(guó)重點(diǎn)城市都設(shè)有地面觀測(cè)站,對(duì)氣溶膠顆粒物可進(jìn)行全天候的連續(xù)觀測(cè),可直接得到污染物近地面的濃度信息[12-13],通過(guò)采樣,可以分析污染物的化學(xué)成分[14],從而研究氣溶膠顆粒物的來(lái)源并提出合理的排放控制建議.但由于地面觀測(cè)站點(diǎn)比較稀疏,不能完全揭示氣溶膠污染的空間分布特征.而衛(wèi)星遙感反演信息全面,覆蓋范圍廣泛,能夠彌補(bǔ)地面監(jiān)測(cè)站空間分布的不足,在污染物的生成及區(qū)域輸送監(jiān)測(cè)、污染事件的確定、污染源解析等方面優(yōu)勢(shì)明顯,因此目前國(guó)內(nèi)外針對(duì)空氣污染的衛(wèi)星監(jiān)測(cè)開展了較多研究[15-27],研究探討了衛(wèi)星遙感生物質(zhì)燃燒火點(diǎn)和過(guò)火區(qū)的方法和應(yīng)用,及其造成的污染物輸送和空氣質(zhì)量的影響進(jìn)行了觀測(cè)和評(píng)估,并指出MODIS的氣溶膠光學(xué)厚度可以用于定量評(píng)估空氣質(zhì)量等級(jí),在區(qū)域尺度空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)方面有著重要的應(yīng)用潛力.

2012年6月8日至11日,蘇皖2省發(fā)生了一次嚴(yán)重的霾天氣空氣污染過(guò)程,本課題組以及其他學(xué)者已經(jīng)對(duì)以往類似的污染過(guò)程有過(guò)分析[28-31],而利用衛(wèi)星資料尤其是利用細(xì)粒子比例(FMF)這個(gè)新的氣溶膠參數(shù),對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)霾天氣空氣污染過(guò)程的分析較少.本文利用 MODIS的AOD、FMF和火點(diǎn)資料,結(jié)合提出的區(qū)域細(xì)粒子比例(RFMF)的概念,HYSPLIT模式和 API等資料,綜合分析了此次霾天氣空氣污染過(guò)程的形成機(jī)理和污染物的可能來(lái)源,以期對(duì)霾的預(yù)報(bào)和控制提供參考.

1 資料與方法

1.1 資料來(lái)源

本文采用的氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)和細(xì)粒子比例(FMF)資料是 NASA 發(fā)布的 MODIS Level 3,版本為C5.1 ,波段為550nm的氣溶膠數(shù)據(jù)集,分辨率為 1°×1°.后向軌跡 HYSPLIT 模式中采用的是1°×1° NCEP GDAS的氣象場(chǎng)資料數(shù)據(jù).MODIS 火點(diǎn)圖來(lái)源于 The Fire Information for Resource Management System (FIRMS) 的Web Fire Mapper網(wǎng)站(http://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/firemap/).獲取日期是全球標(biāo)準(zhǔn)時(shí)(UTC)時(shí)間,每顆衛(wèi)星每天過(guò)境2次,時(shí)間尺度上具有良好的連貫性[32].API 資料來(lái)源于中國(guó)環(huán)境保護(hù)部網(wǎng)站(http://www.zhb.gov.cn/).能見度及相對(duì)濕度資料來(lái)源于中國(guó)氣象數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)(http://cdc.cma.gov.cn/home.do).6日、10日,蘇皖2省的云覆蓋率分別達(dá)到62%、66%,這2d的衛(wèi)星資料缺測(cè)較多,不計(jì)入統(tǒng)計(jì)分析.

1.2 儀器介紹

本文使用的氣溶膠數(shù)據(jù),來(lái)源是美國(guó)MSP公司生產(chǎn)的寬范圍顆粒粒徑譜儀(WPS),該儀器安裝在南京信息工程大學(xué)觀測(cè)場(chǎng)內(nèi),觀測(cè)氣溶膠粒子的數(shù)濃度,測(cè)量范圍是 0.01～10μm[33].儀器由 3個(gè)部分組成:靜電分級(jí)器(DMA)、凝結(jié)核計(jì)數(shù)器(CPC)和激光顆粒物分光計(jì)(LPS),其中 DMA 和CPC的測(cè)量范圍是0.01～0.5μm,LPS的測(cè)量范圍是 0.35～10μm.數(shù)據(jù)的時(shí)間分辨率為 5min,即每5min內(nèi),儀器測(cè)量出0.01～10μm粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠粒子的個(gè)數(shù),以及各模態(tài)下的氣溶膠粒子的個(gè)數(shù)[34].

1.3 研究方法

為了能夠更好的研究蘇皖2省在此次空氣污染過(guò)程中污染物是以何種粒徑的粒子為主,借助 MODIS資料中細(xì)粒子比例 FMF的概念,定義了區(qū)域細(xì)粒子比例(RFMF).FMF定義為550nm處小于1.0μm的細(xì)粒子氣溶膠光學(xué)厚度與總氣溶膠光學(xué)厚度的比例[35],公式(1)表示.因此定義區(qū)域細(xì)粒子比例 RFMF為某區(qū)域內(nèi)550nm處小于1.0μm的細(xì)粒子氣溶膠光學(xué)厚度之和與該區(qū)域內(nèi)總光學(xué)厚度之和的比例,公式(2)表示.同時(shí)將某區(qū)域內(nèi),氣溶膠光學(xué)厚度的平均值定義為區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度(RAOD),公式(3)表示.

1.4 模式介紹

HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)是由美國(guó)國(guó)家海洋大氣局(NOAA) 等開發(fā)的具有處理多種氣象輸入場(chǎng),多種物理過(guò)程和不同排放源的較完整的輸送、擴(kuò)散和沉降的綜合模式系統(tǒng)[36].模式的氣象場(chǎng)為NOAA的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)資料,該資料的水平分辨率為 1°×1°,垂直方向從 1000～50hpa分為12個(gè)等壓面層,時(shí)間間隔為6h.該模式是歐拉-拉格朗日混合型的擴(kuò)散模式,其平流和擴(kuò)散計(jì)算采用拉格朗日算法,通常用來(lái)跟蹤氣流所攜帶的粒子或氣團(tuán)移動(dòng)方向.采用地形 σ坐標(biāo),模式的水平網(wǎng)格與輸入的氣象場(chǎng)相同,垂直方向分為 28層,將氣象要素線性內(nèi)插到各 σ層上[37].

2 結(jié)果與討論

2012年6月8日至11日,蘇皖2省各城市API出現(xiàn)了不同程度的升高,均接近或超過(guò) 100的污染限值,衛(wèi)星觀測(cè)的 AOD也在全省出現(xiàn)高值,2省的AOD平均值高達(dá)2.1.根據(jù)中國(guó)氣象信息中心提供的能見度(VIS)和相對(duì)濕度(RH)的資料,在8～11日期間,這8個(gè)代表城市(其中7個(gè)有資料)霾天時(shí)間達(dá)78.6%(分類參考《中華人民共和國(guó)氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)(QX/T113-2010)》[38]).本次空氣污染過(guò)程的有關(guān)參數(shù)列表如下(表1).

表1 蘇皖城市空氣污染過(guò)程相關(guān)參數(shù)Table 1 Parameters for the air pollution event in the eight cities

2.1 空氣污染指數(shù)(API)的演變特征

根據(jù)中國(guó)環(huán)境保護(hù)部網(wǎng)站發(fā)布的空氣質(zhì)量日?qǐng)?bào)顯示,如表1,2012年6月8日到11日蘇皖2省代表城市的API在污染期間均接近或超過(guò)100的污染限值,從8日開始,代表城市的API值均呈現(xiàn)快速上升趨勢(shì),到9日,8個(gè)代表城市的API值均已超過(guò)100,且揚(yáng)州、鎮(zhèn)江、阜陽(yáng)分別達(dá)到峰值303重度污染、223中度污染、146輕度污染.10日,南京API達(dá)到峰值165、為輕度污染級(jí)別,而徐州、淮南、宿州分別達(dá)到峰值216中度污染、183輕度污染、500重度污染,其中以宿州的API達(dá)到500(重度污染)最為嚴(yán)重.12日、13日,徐州、合肥以外各城市的API都陸續(xù)恢復(fù)正常水平.

2.2 污染期間AOD及FMF的變化特征

城市上空的氣溶膠光學(xué)厚度反映了大氣污染的污濁程度,衛(wèi)星遙感彌補(bǔ)了一般地面觀測(cè)難以反映污染物空間分布和變化趨勢(shì)的不足[39].FMF越大,則細(xì)粒子氣溶膠的比例越大;FMF越小,則細(xì)粒子氣溶膠的比例越小.由于人為形成的氣溶膠如生物質(zhì)燃燒,主要是細(xì)粒子氣溶膠(Re有效半徑,0.1μm＜Re＜0.25μm);而自然源氣溶膠如海鹽和沙塵,主要是大顆粒氣溶膠(1μm＜Re＜2.5μm),所以FMF還可以用來(lái)區(qū)分人為氣溶膠和自然氣溶膠[40].

每年6、7月份是我國(guó)小麥?zhǔn)崭畹闹饕獣r(shí)節(jié),各地焚燒秸稈嚴(yán)重,在我國(guó)小麥種植區(qū),MODIS觀測(cè)的 AOD往往高于全年該區(qū)域平均值(0.6～0.7)[22],本文研究的蘇皖2省,由圖1可見,2012年6月份AOD的均值1.3超過(guò)全年平均水平.4～7日AOD均值為1.4,略高于6月平均水平.而6月8～11日發(fā)生在蘇皖2省的大范圍嚴(yán)重的空氣污染過(guò)程,AOD均值達(dá)到了2.1,部分地區(qū)超過(guò) 3.0.此次污染覆蓋蘇皖 2省全境,范圍廣,污染重.至12～13日,蘇皖2省的AOD均值下降為1.0,低于6月平均水平,污染結(jié)束.

將蘇皖2省8個(gè)代表城市(揚(yáng)州、鎮(zhèn)江距離較近視作一個(gè)格點(diǎn)值)的 AOD提取作圖,如圖 2所示,雖然代表城市的 AOD,在 6月份幾乎都在1.0以上,但從6月8日開始,除徐州以外7個(gè)代表城市的AOD都出現(xiàn)明顯增長(zhǎng),污染期間AOD約為平時(shí)的 2～3倍,南京、揚(yáng)州、鎮(zhèn)江、徐州、合肥、淮南、宿州、阜陽(yáng)的 AOD峰值分別達(dá)到3.8(11 日)、3.1(11 日)、3.4(8 日)、4.2(11 日)、4.9(11日)、2.3(11日)、2.1(10日).由于這些代表城市在11日夜間出現(xiàn)降水,而導(dǎo)致 12日開始代表城市的AOD直線下降至該月的平均水平,13日部分城市的AOD甚至下降至1.0以下,至此污染過(guò)程結(jié)束.而徐州在污染期間就出現(xiàn)降水,從而導(dǎo)致了異于其他城市的AOD變化.

圖1 2012年6月4～7日、8～11日、12～13日AOD平均值Fig.1 Average AOD values for Jun.4～7, Jun.8～11, Jun.12～13 in 2012

圖2 蘇皖2省代表城市的AOD逐日變化Fig.2 Diurnal variation of AOD values in cities of Jiangsu and Anhui provinces

利用1.3中的算法,計(jì)算出6月4日至13日蘇皖2省的區(qū)域細(xì)粒子比例RFMF和區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度 RAOD,如圖 3所示,在污染之前,4日、5日的RAOD和RFMF的值都較低,從8日開始,RAOD和RFMF的值都出現(xiàn)不同程度地升高,RAOD的值從 1.9開始一直增加到峰值 2.5,期間RFMF一直保持在0.7以上的水平,說(shuō)明此次影響蘇皖 2省的污染過(guò)程中,細(xì)粒子對(duì)污染的貢獻(xiàn)較大,人為源排放較為嚴(yán)重.到了 12日,RAOD直線下降至1.0,RFMF也略微下降,到13日之后 RFMF下降到粗細(xì)粒子混合的水平RFMF=0.53.

圖3 蘇皖2省RAOD和RFMF逐日變化Fig.3 Daily variation of RAOD and RFMF in Jiangsu and Anhui provinces

為了探討蘇皖2省出現(xiàn)細(xì)粒子污染的概率,本文進(jìn)一步對(duì)此次污染過(guò)程分時(shí)段進(jìn)行了分析,取4日至7日為污染前,8日至11日為污染期,12日至13日為污染結(jié)束期.提取蘇皖2省在4日至13日期間的AOD和FMF值.

圖4 蘇皖2省FMF概率分布Fig.4 Frequency distribution of FMF in Jiangsu and Anhui provinces

根據(jù) Kaufman等[40]的定義,可知當(dāng) FMF小于0.3時(shí)為低FMF值,當(dāng)FMF為0.3～0.6時(shí)為中FMF值,當(dāng)FMF大于0.6時(shí)為高FMF值.由圖4可知,在污染前,蘇皖2省的高FMF值出現(xiàn)的概率是26%,中FMF值和低FMF值出現(xiàn)概率分別有34.8%和39.2%,說(shuō)明在污染前,蘇皖2省的氣溶膠中粗細(xì)粒子處于混合狀態(tài),并且粗粒子濃度略高.在8日至11日污染期間,高FMF值出現(xiàn)的概率高達(dá)74.8%,約為污染前的3倍,結(jié)合RFMF的值,可以判斷,污染期間,細(xì)粒子不僅濃度高(RFMF保持在0.7以上),而且在蘇皖2省出現(xiàn)的概率也很高,可見這是一次高概率高細(xì)粒子濃度的空氣污染過(guò)程.并且,到污染結(jié)束時(shí),高 FMF值出現(xiàn)的概率仍然有 51.4%,說(shuō)明污染過(guò)程結(jié)束時(shí),細(xì)粒子是被緩慢清除的.

2.3 污染過(guò)程南京市氣溶膠變化特征

圖5 能見度和氣溶膠粒子數(shù)濃度譜分布Fig.5 Distribution of visibility, particle size and number concentrations

圖6 風(fēng)速、風(fēng)向、降水量時(shí)間序列Fig.6 Time series of wind speed, wind direction and precipitation

利用南京WPS數(shù)據(jù),對(duì)此次污染過(guò)程中粒子的粒徑分布進(jìn)一步研究.如圖 5,圖6所示,6月 7日之前,WPS觀測(cè)的氣溶膠數(shù)濃度譜分布的高值區(qū)主要集中在30～60nm范圍內(nèi),從6月8日開始,污染在南京地區(qū)出現(xiàn),氣溶膠數(shù)濃度升高的同時(shí)其高值區(qū)的粒徑范圍也逐漸增大,到了6月9日夜間,氣溶膠的高值主要集中在100～300nm.并且在污染期間,風(fēng)速平均值僅為1.5m/s,對(duì)污染物的擴(kuò)散極為不利.由于6月11日南京出現(xiàn)降水,對(duì)氣溶膠的濕清除作用較為明顯,氣溶膠的數(shù)濃度有了明顯的降低,直到6月12日之后,才恢復(fù)到正常水平.與此同時(shí),污染開始時(shí),能見度呈波動(dòng)式下降,在粒子數(shù)濃度最高的時(shí)間段保持在 1.3km的低值水平,進(jìn)一步佐證了此次污染的嚴(yán)重程度,當(dāng)污染逐漸結(jié)束時(shí),能見度波動(dòng)式升高.

如圖 7,從各模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度和各模態(tài)日均值的比例來(lái)分析,此次污染過(guò)程,積聚模態(tài)(0.1～1μm)粒子數(shù)濃度增加明顯,且其所占比例也明顯升高,而愛根核模態(tài)氣溶膠的數(shù)濃度在污染期間雖然也出現(xiàn)了一個(gè)小的峰值,但是其所占比例卻出現(xiàn)小幅降低,說(shuō)明愛根核模態(tài)的氣溶膠的增加不及積聚模態(tài)增加明顯.而核膜態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度的變化遠(yuǎn)小于愛根核模態(tài)以及積聚模態(tài)的氣溶膠.因此可以判斷,污染期間,積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度的增加對(duì)總數(shù)濃度的增加貢獻(xiàn)最大,愛根核模態(tài)貢獻(xiàn)次之,粗模態(tài)、核膜態(tài)的氣溶膠粒子的數(shù)濃度增加不明顯,對(duì)總的氣溶膠數(shù)濃度的變化影響最小.對(duì)比衛(wèi)星資料發(fā)現(xiàn),南京市氣溶膠數(shù)濃度譜的分析結(jié)果,與衛(wèi)星資料較好一致,進(jìn)一步說(shuō)明在此次污染過(guò)程中細(xì)粒子氣溶膠貢獻(xiàn)較大.

2.4 天氣過(guò)程分析

穩(wěn)定的天氣形勢(shì),往往是大范圍的空氣污染過(guò)程持續(xù)存在的一個(gè)必要因素.利用地面天氣形勢(shì)圖可知(圖略).污染期間,蘇皖 2省處于弱低壓及均壓場(chǎng)控制下.弱低壓存在時(shí),雖然空氣有微弱的上升運(yùn)動(dòng),但弱的上升運(yùn)動(dòng)并不能使污染物得到擴(kuò)散,反而會(huì)使污染物濃度上升[41].同時(shí),周邊氣壓場(chǎng)分布比較稀疏均勻,氣壓梯度力比較弱,導(dǎo)致地面和低空的風(fēng)速較小,較小風(fēng)速有利于污染物的積累,從而形成了高濃度污染.

2.5 后向軌跡以及火點(diǎn)分布情況

利用HYSPLIT-4.8模式模擬蘇皖2省8個(gè)代表城市后向 48h氣團(tuán)軌跡,選取起始高度為500m(AGL),并于衛(wèi)星觀測(cè)的火點(diǎn)進(jìn)行疊加,以此來(lái)研究此次污染天氣過(guò)程中污染物的來(lái)源.如圖8所示,8～11日后向軌跡的高度除了10日存在3條軌跡高度超過(guò)了2km,其余軌跡高度全部低于 2km,保持在邊界層內(nèi),可以推測(cè)這些軌跡來(lái)向的氣團(tuán)更加容易攜帶秸稈焚燒排放的大量氣溶膠粒子進(jìn)行傳輸.6月8日,在安徽的北部以及河南湖北交界,出現(xiàn)大面積的火點(diǎn),48h后向軌跡表明,8個(gè)代表城市的主要影響氣團(tuán)均經(jīng)過(guò)火點(diǎn)區(qū),這些氣團(tuán)為蘇皖2省帶來(lái)了充足的氣溶膠.6月9日,火點(diǎn)分布較前一天更加密集,覆蓋范圍更廣,來(lái)自火點(diǎn)區(qū)的氣團(tuán)中帶有高濃度的粒子,使得蘇皖2省代表城市的API和AOD均出現(xiàn)不同程度的升高.由 6月10日的后向軌跡可知,10日 8個(gè)代表城市的氣團(tuán)主要是局地氣團(tuán),此類氣團(tuán)使得 8日、9日累積下來(lái)的污染物無(wú)法順利地?cái)U(kuò)散出去,另外由于蘇皖2省的云層覆蓋率較高(66%),使得一些實(shí)際存在的火點(diǎn)并沒有反映到衛(wèi)星觀測(cè)的火點(diǎn)資料上,因此在火點(diǎn)顯示并不是很密集的情況下,蘇皖2省的污染仍在持續(xù).至11日,火點(diǎn)主要出現(xiàn)在江蘇、安徽北部地區(qū)以及山東中南部,8個(gè)代表城市中僅有徐州、宿州和阜陽(yáng)有來(lái)自火點(diǎn)區(qū)的氣團(tuán)的影響,其他城市周邊的火點(diǎn)數(shù)目較少,并且此時(shí)的氣流來(lái)向發(fā)生了明顯的偏轉(zhuǎn),偏東方向的氣團(tuán)為污染區(qū)域帶來(lái)較潔凈的大氣,對(duì)蘇皖2省污染物起到了一定的稀釋作用,且11日夜間,代表城市出現(xiàn)不同程度的降水,對(duì)氣溶膠粒子有一定的清除作用,使得污染過(guò)程在12日逐漸結(jié)束.目前已有的觀測(cè)研究發(fā)現(xiàn),秸稈焚燒排放的積聚模態(tài)粒子最高[14,29,42],結(jié)合本文 AOD、FMF值較高和污染期間積聚模態(tài)氣溶膠粒子增加明顯的分析,進(jìn)一步確認(rèn)秸稈焚燒是此次霾污染事件的主要原因.

圖7 不同粒徑氣溶膠數(shù)濃度時(shí)間序列和日均值、日均值比例的日變化Fig.7 Time series of number concentration of aerosol with different particle size and daily changes of averaged number concentrations and percentages

3 結(jié)論

3.1 污染過(guò)程中,蘇皖 2省代表城市的 API、AOD、FMF及南京市的氣溶膠數(shù)濃度明顯偏高.此次污染范圍廣、污染重,蘇皖 2省的區(qū)域細(xì)粒子比例RFMF超過(guò)0.7,并且高FMF出現(xiàn)的概率高達(dá) 74.8%,高概率、高細(xì)粒子比例的特征證明此次污染過(guò)程的主要污染物為細(xì)粒子氣溶膠,且高濃度的氣溶膠粒子造成了能見度的大幅下降.

3.2 南京市氣溶膠數(shù)濃度譜的分析結(jié)果表明,污染期間,積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度的增加對(duì)總數(shù)濃度的增加貢獻(xiàn)最大,愛根核模態(tài)貢獻(xiàn)次之,粗模態(tài)、核膜態(tài)的氣溶膠粒子的數(shù)濃度增加不明顯,對(duì)總的氣溶膠數(shù)濃度的變化影響最小.

3.3 從天氣形勢(shì)上看,蘇皖2省6月8～11日處于弱低壓和均壓場(chǎng)控制,不利于本地以及外來(lái)污染物輸送擴(kuò)散出去,造成局地污染物的累積,形成污染.

3.4 火點(diǎn)及后向軌跡模式模擬結(jié)果表明,蘇北、蘇中、皖北以及山東河南等地區(qū)出現(xiàn)秸稈焚燒,污染期間AOD、FMF值較高,積聚模態(tài)氣溶膠粒子增加明顯,進(jìn)一步確認(rèn)秸稈焚燒是此次霾污染事件的主要原因.

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