黃山頂夏季氣溶膠數濃度特征及其輸送潛在源區

王愛平,朱 彬*,銀 燕,金蓮姬,張 磊 (1.南京信息工程大學,氣象災害預報預警與評估協同創新中心,江蘇 南京 10044；.南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 10044)

大氣氣溶膠可以降低大氣能見度,影響人類健康[1-2],氣溶膠的物理特性,如數濃度、表面積濃度和質量濃度等對氣候效應、環境質量以及水循環方面有重要影響[3-4].其中氣溶膠顆粒物的大小(又稱粒徑)是顆粒物最重要的性質之一.Hussein[5]等將不同的粒徑段分別定義為 4個模態:核模態(3～25nm)、愛根核模態(25～100nm)、積聚模態(100～1000nm)和粗粒子模態(＞1μm).在4個模態的粒子中積聚模態粒子對顆粒物的表面積貢獻最大,在可見光波長范圍(0.4～0.7μm)內氣溶膠粒子的消光作用最強,因此在影響大氣能見度的粒子中,積聚模態粒子占有重要的地位;此外因為碰并和凝結增長過程,核模態在大氣中僅能滯留幾個小時就會消失,而愛根核模態粒子容易因碰并而“老化”為積聚模態,粗粒子一般只能運輸十幾公里就會沉降[5].積聚模態顆粒物的生命史比愛根核模態和核模態長,其受氣團傳輸的影響較大,討論該模態的粒子輸送分布特征具有重要意義.隨著我國工業發展,人為排放的氣溶膠含量有逐年增加的趨勢[6].確定污染物的來源及其輸送擴散過程,可以為控制大氣質量采取合理措施提供一定的科學依據.

軌跡的聚類分析方法能確定氣團的路徑、來向和傳輸速度,但是不能定位污染氣團的源區[7],而軌跡氣團的統計方法能很好地解決這個問題.目前廣泛使用的軌跡統計方法有很多,如 RTA(residence time analysis)[8-9]、QTBA (quantitative transport bias analysis)[10]、PSCF (potential source contribution function analysis)[11-13]、CWT(concentration weighted field)[14]和(RTWC)residence time weighted concentration[15].其中Hopke等[13]研究證實了PSCF方法和CWT方法能較好的確定污染物的潛在源區及污染程度.Hus等[16]用了3種不同的軌跡統計分析方法研究芝加哥 PCB(多氯聯苯)的潛在源區,發現單獨使用某一種軌跡統計方法不能完整的分析潛在源區對觀測點的影響,每種分析方法都有自身的優勢,因此綜合應用不同的分析方法能更好的確定污染物的來源.

近地面的觀測并不能代表對流層高層或自由對流層的氣溶膠理化性質[17].比起近地面的氣溶膠,高層的氣溶膠在風速較高的情況下能傳輸到更遠的距離.研究污染地區邊界層頂的氣溶膠的理化性質是了解哪些氣溶膠會傳輸到自由對流層的先決條件[18].目前國內對高山站點大氣污染物的研究比較少,主要集中在中國東部地區的泰山[19]、黃山以及中部的華山[20].張曉培[21]用粒子擴散模式FLEXPART結合WRF模式高精度風場資料,分析了晴天和霧天兩種天氣背景下黃山光明頂氣溶膠粒子的來源和輸送特征;張磊[22]利用平流輸送強度評估參數和 PSCF方法分析了黃山頂CO和O3的源區,發現平流輸送對光明頂污染物濃度的變化具有重要作用.

黃山光明頂海拔 1840m,與周圍平原、丘陵形成強烈對比,黃山頂大氣氣溶膠濃度水平具有較好的區域代表性,可以用于研究大氣污染物的輸送,以及污染物在大氣邊界層和自由大氣的交換過程.本文利用軌跡聚類方法對觀測期間的氣團軌跡進行聚類分組,得到了2011年夏季到達黃山頂的主要氣團輸送軌跡,結合黃山頂的氣溶膠數濃度觀測資料,分析不同類型輸送軌跡與黃山頂積聚模態粒子數濃度的關系.利用 PSCF方法定性分析了不同氣團背景下黃山頂積聚模態粒子數濃度的潛在源區,最后結合 CWT方法定量地分析不同潛在源區對黃山頂積聚模態粒子數濃度的貢獻程度.

1 儀器與資料

本次觀測利用美國 TSI公司生產的 APS-3321型空氣動力學粒徑譜儀連續在線測量大氣顆粒物數濃度譜分布.APS-3321 型粒徑譜儀通過測量在加速氣流中不同大小粒子通過檢測區域的飛行時間(TOF)實時地測量粒子的空氣動力學直徑,測量范圍為 0.5～20μm,采樣流量 5L/min,可同時測量52個粒徑通道的顆粒物數濃度.采樣時間為2011年6月1日～8月31日,觀測中設定采樣分辨率為5min.此外光明頂的氣象觀測站同步觀測相關的氣象要素,包括氣溫、相對濕度、平均風速等.

黃山南北長約40km,東西寬約30km.黃山位于我國經濟發達和污染嚴重的長江三角洲地區,西北與池州毗鄰,西南與江西景德鎮為鄰,東南與浙江交界.觀測點設在安徽省黃山風景區的第 2高峰光明頂(30.08°N,118.09°E).高度 1840m,采樣點設置在光明頂氣象觀測站內.

2 研究方法

2.1 軌跡聚類分析

本文使用 TrajStat軟件[23],該軟件對氣團軌跡的計算利用了NOAA的 HYSPLIT 模式的計算模塊[24],并結合了美國環境預報中心和國家大氣研究中心聯合執行的全球再分析資料.對應有效的小時平均樣本數據,計算觀測期間到達黃山的1833條72h后向軌跡,軌跡計算的起始點高度為距地高度1500mAGL(Above Ground Level),對應了光明頂海拔 1840mASL(Above Sea Level),將計算得到的后向軌跡進行聚類分析,該方法是根據氣團的移動速度和方向對大量軌跡進行分組,得到不同的軌跡輸送組來估計污染物的潛在源區[25].分類的原則是組內各軌跡之間差異極小,而組間的差異極大[26],在聚類分析過程中組間差異臨界值設置為 30%,即前后兩個軌跡的差異在30%以內就歸為同一類型氣流, 把聚類后的各條軌跡對應的氣溶膠數濃度進行平均,得到造成黃山光明頂夏季氣團主要的輸送路徑.

2.2 潛在源貢獻因子分析法(PSCF)

PSCF是基于條件概率函數發展而來的一種判斷污染源可能方位的方法[11-13],PSCF通過結合氣團軌跡和某要素值(本文指氣溶膠數濃度)來給出可能的排放源位置.PSCF函數定義為經過某一區域(,i j分別代表經度和緯度)的氣團到達觀測點時對應的某要素值超過設定閾值的條件概率.

將某一研究區域劃分為 0.1°×0.1°的網格,對研究的要素設定一個閾值,當軌跡所對應的要素值高于這個閾值時,認為該軌跡是污染軌跡,其經過網格(,)i j污染軌跡端點數為 ijm,而落在某網格(,)i j內的所有軌跡端點數為 ijn,則 PSCF可以定義為公式(1).PSCF是一種條件概率,PSCF的誤差會隨著網格與采樣點的距離增加而增加.當 ijn較小時,會有很大的不確定性.為了減小這種不確定性,很多研究者[27-29]引入了權重函數W( n ij) (公式 2).當某一網格內的 nij小于研究區內每個網格的平均軌跡端點數 n ave的 3倍時,就要使用 W( n ij)來減小 PSCF 的不確定性.

PSCF的值越大,表明該網格點對觀測點的粒子濃度貢獻越大.高 PSCF值所對應網格組成的區域就是光明頂氣溶膠數濃度的潛在源區,經過該區域的軌跡就是對粒子數濃度有影響的輸送路徑.

2.3 濃度權重軌跡分析(CWT)

由于 PSCF反映的是某網格中污染軌跡所占的比例,該方法存在一定的缺陷:不能區分相同PSCF值的網格對觀測點污染程度貢獻的大小,即無法確定經過該網格內的軌跡對應的某要素值是略高于還是很高于設定的閾值.為了彌補這個不足,用CWT[14,16]方法計算了軌跡的權重濃度,以反映不同軌跡的污染程度.在 CWT分析法中,每個網格點都有一個權重濃度,它可以通過計算經過該網格的軌跡對應的觀測點粒子濃度的平均值來實現,計算方法如公式(4).設置CWT的網格精度與 PSCF 相同,為 0.1°×0.1°.其中:Cij是網格(i, j)上的平均權重濃度;l是軌跡;Cl是軌跡l經過網格(i, j)時對應的光明頂的粒子數濃度;τijl是軌跡l在網格(i, j)停留的時間,計算過程中,用落在網格內的軌跡的端點數來代替停留時間.采用與 PSCF分析法相同的權重函數W( n ij).

3 結果與討論

3.1 光明頂氣溶膠數濃度特征

計算光明頂夏季0.5～20μm的氣溶膠粒子數濃度的小時均值,以方便下文結合 TrajStat計算的后向軌跡數據分析污染物潛在源區.剔除由于儀器故障造成缺失數據達半小時以上的相應小時數據,剔除后得到的可用小時平均數據樣本1833個.為了研究不同粒徑顆粒物濃度的特征,將 0.5～20μm 的氣溶膠分為 0.5～1.0μm、1.0～2.5μm、2.5～20μm這3個粒徑段.其中本文受APS儀器觀測粒徑范圍(0.5～20μm)限制,定義積聚模態粒徑范圍是 0.5～1.0μm.從表 1中可以看出,觀測期間 0.5～20μm 顆粒物數濃度變化范圍為0.03～155 個/cm3,平均值為(20.7±21.8)個/cm3;粒徑為 0.5～1.0μm、1.0～2.5μm、2.5～10μm 顆粒物的平均數濃度分別是(19.6±20.8),(1±1.2),(0.06±0.08)個/cm3,各粒徑段粒子數濃度平均值占0.5～20μm數濃度的94.9%、4.8%、0.3%,可見積聚模態粒子占黃山光明頂粒徑為0.5～20μm氣溶膠的絕大部分.由圖1可見,粒子的平均數濃度為19.6個/cm3,在可用的 1833h平均樣本中超過平均值的有689個.其中6、7、8月的平均數濃度值分別是17.8,26.7,14.7個/cm3.觀測期間的數據波動較大,這主要跟天氣系統和氣象要素有關.6月初有秸稈焚燒,使得黃山頂積聚模態粒子濃度高,6月10號進入梅雨季節后,長時間的降水有效清除了氣溶膠,而6月底7月初和7月下旬的高數濃度主要受黃山周圍發達工業區氣團輸送的影響,這與張磊[22]研究不同輸送類型下的污染氣體(CO和O3)的結果相吻合.8月份黃山受南太平洋臺風和副熱帶高壓的交替影響,光明頂位于副高后部,偏東風將海洋上的清潔氣團輸送到黃山,使得8月的數濃度偏低.

表1 黃山頂夏季不同粒徑范圍顆粒物數濃度統計值Table 1 Number concentration of particles in different size ranges at Mt.Huang in the summer

圖1 2011年6～8月黃山頂積聚模態氣溶膠數濃度小時均值分布Fig.1 Hourly mean number concentration of particles in the accumulation mode on Mt Huang during summer 2011

由表 2可見觀測期間積聚模態(0.5～1μm)數濃度明顯低于夏秋季節蘭州地區[(98±86)個/cm3]、春季廣州地區[(123±87)個/cm3].而對南京、上海、濟南地區的研究所用粒子濃度測量儀器為 WPS,與本文的 APS測量原理有所不同.王飛[30]用 3種不同的粒子數濃度測量儀器APS-SMPS-WPS對南京夏季氣溶膠數濃度的對比觀測,研究發現 APS測得的數濃度要低于WPS,在0.5～10μm測量范圍內WPS約是APS的1.35倍.排除儀器測量原理不同造成的影響,南京、上海和濟南等地區的積聚模態粒子數濃度仍然高于黃山,可見高海拔地區黃山頂的氣溶膠可以作為清潔背景.而積聚模態粒子在大氣中的壽命相對其他模態的粒子長,可長距離輸送,因此有必要討論其隨氣團軌跡的傳輸特征,以及在不同氣團背景下的粒子潛在輸送源區.

表2 本研究結果與其他城市地區研究結果的比較(個/cm3)Table 2 Comparison of the results obtained on Mt Huang with those from other urban areas (cm-3)

3.2 氣溶膠數濃度聚類分析

利用TrajStat計算2011年6月1日～8月31日的有效樣本時間對應的1833條后向軌跡,每條軌跡后向模擬 72h,時間分辨率為 0.1h,每條軌跡上有720個點.用聚類分析方法對軌跡進行分組,得到3條主要傳輸路徑.如圖3(a)所示,A軌跡主要來自內陸各個方向的氣團,定義為大陸氣團;B軌跡源自南海經過廣東江西省境內到達黃山,定義為西南遠距離海洋氣團;C軌跡為偏東海洋氣團.軌跡的路線和方向表示氣團在到達觀測點以前所經過的地區,根據其長短可以判斷氣團移動的速度,長的軌跡對應快速移動的氣團,短的軌跡對應移動緩慢的氣團.西南方向的軌跡比其他方向的軌跡長,表明來自西南方向的氣團移動都比較快.從圖 3中可以發現,大陸性氣團(聚類 A)多來自西北高海拔地區,而聚類B和C的氣團多源自海平面上.3種聚類氣團在到達黃山時都有一個沿山體爬升的趨勢,氣溶膠粒子可能會受到地形的強迫抬升的影響.銀燕等[36]研究 2008年黃山頂夏季0.1～10μm氣溶膠數濃度的日變化特征,發現黃山頂受邊界層發展和山谷風的影響,氣溶膠數濃度下午大于上午.

圖2 黃山頂夏季后向軌跡聚類結果(a)及軌跡空間三維分布結構(b)Fig.2 Cluster mean back-trajectories (A-C) arriving at Mt.Huang during the summer 2011 (a), and a 3D view of the three back-trajectories (b)

根據黃山頂夏季積聚模態粒子數濃度小時平均值,結合由 Trajstat計算的后向軌跡,按照每條軌跡對應的觀測點的數濃度,將后向軌跡劃分為清潔軌跡和污染軌跡.當某條軌跡所對應的黃山光明頂數濃度小于平均值(19.6個/cm3)時,就將其定義為清潔軌跡;當軌跡對應的觀測點的數濃度高于平均數濃度時,認為該條軌跡為污染軌跡.由表3可見,從總軌跡特征的發生頻率可以看出,聚類 A大陸型氣團的占總軌跡的比例最大(43.4%),聚類C偏東方向的海洋氣團軌跡數最少(發生頻率24.2%).其中來自大陸的氣團(聚類A)的積聚模態粒子數濃度均值(27.4個/cm3)超過了觀測期間的平均值(19.6個/cm3),并且遠高于來自海洋氣團背景下的粒子數濃度.對歐洲中部的一個站點的粒子數濃度譜分布特征的研究發現,來源于大陸和海洋氣團對觀測點Melpitz顆粒物數譜分布影響不同,來自大陸氣團對應積聚模態粒子較多[37].而同樣是源自海洋的氣團,來自西南方向的聚類 B軌跡對應的觀測點粒子數濃度均值要遠高于類型C的數濃度均值.研究表明氣象條件對顆粒物數譜分布有重要影響[20],聚類 B和聚類C都是從海洋飄過的氣團,相對濕度相差不大,但是在西南遠距離輸送氣團背景下的風速較大,其平均風速達到了6.3m/s,比起近地面的氣溶膠,高層的氣溶膠在風速較大的情況下能傳輸到更遠的距離,可見較大的風速將沿途的積聚模態的氣溶膠粒子帶到觀測點.綜上所述,聚類A大陸氣團對應的黃山頂粒子污染最重,積聚模態粒子數濃度最高,而來自海洋的氣團(聚類B和聚類C)相對大陸氣團較清潔.

3.3 潛在源區分布及其相對貢獻值

利用PSCF分析3類氣團的潛在污染源分布及其相對貢獻,設定整個觀測期間積聚模態粒子數濃度的閾值為19.6個/cm3.圖3中a的顏色越深,表示該網格區域對受點黃山光明頂的數濃度影響越大.從圖3可以發現,聚類A大陸性氣團的PSCF值大于0.6的區域最大,其次是聚類B西南海洋氣團,而偏東的海洋氣團高 PSCF值所占區域最小.造成這種污染源區分布的原因,一方面是由于 3種不同方向的氣團軌跡在黃山頂出現的頻率不同造成的(表3),而更主要的原因是大陸性氣團帶來的積聚模態的粒子數濃度明顯高于海洋氣團的影響.

對于大陸性氣團(聚類 A),高 PSCF值(PSCF＞0.6)區域主要集中在湖北東部、河南東南部、安徽中部、江西東北地區以及浙江西北部.對聚類 B西南遠距離的海洋性氣團,其高 PSCF值集中在黃山光明頂的西南偏西方向,主要分布在兩廣交界處、湖南東南部和江西西北部.而來自西南偏南方向的海洋氣團的污染潛在源區的PSCF值要小,甚至一些區域的PSCF的值為0,意味著來自這個方向的軌跡所對應觀測點的污染貢獻值低于19.6個/cm3.說明了來自大陸的氣團的積聚模態的粒子對黃山的潛在貢獻要高于海洋性氣團.從聚類C偏東海洋性氣團的PSCF值分布情況可以發現,高的 PSCF值分布在浙江沿海的寧波、溫州一帶工業較發達的地區,相對較清潔的海洋氣團在經過這些污染嚴重地區之后,在較高的相對濕度的環境下,核膜態粒子經過碰并向積聚模態轉化,造成了較高數濃度的積聚模態粒子[36].綜合3種聚類氣團的PSCF結果(圖4a),影響黃山光明頂夏季積聚模態粒子數濃度的潛在源區主要分布在湖北東部、安徽中部、河南、江西境內、兩廣交界處、湖南南部以及浙江北部.這些地區人口密集,工業和交通污染嚴重,對黃山積聚模態粒子貢獻較大.

表3 黃山頂夏季每組聚類的軌跡數、發生頻率、對應的積聚模態粒子數濃度均值以及相應氣象要素特征Table 3 Number of trajectories and occurrence frequency of cluster A to C, the corresponding averaged number concentration of accumulation-mode particles and meteorological parameters

分別用PSCF和CWT潛在源區的方法分析粒子的來源,對比發現2種分析方法得到的污染源區分布結果大致相同,細節方面略有不同(圖 4).例如在聚類C偏南海洋氣團中,用PSCF方法分析得到的潛在源區分布結果,其中在海洋上有一些潛在源區的 PSCF＜0.2并呈軌跡流線型的分布趨勢.CWT方法得到的污染潛在源區的分布更加平滑.出現該現象的原因是,某條來自海洋的遠距離軌跡氣團,只要該軌跡所對應的觀測點的數濃度高于設定的污染數濃度閾值19.6個/cm3,PSCF方法就會認定該條軌跡上所有的點都是污染的點,因此造成了海洋上的軌跡流線型的PSCF值分布結果.而濃度權重軌跡CWT方法能很好地避免這一現象,在CWT方法中沒有設定某一特定污染臨界值,每條軌跡對觀測點的影響都是相等的.而且可以量化的得到不同貢獻程度源區的分布情況.

圖3 黃山頂夏季聚類A～C的潛在源貢獻因子(PSCF)分布Fig.3 The distribution of the potential source contribution function (PSCF) of back trajectory clusters A to C on Mt.Huang during summer 2011

圖4 黃山頂夏季潛在源貢獻分布PSCF結果(a)與濃度權重軌跡CWT分析結果對比(b)Fig.4 A comparison of the distribution of potential source contribution function (PSCF) (a) with concentration-weighted trajectories (CWT) (b)

圖4(b)的CWT分析結果顯示,對黃山光明頂的積聚模態粒子數濃度貢獻在40個/cm3的強潛在源區,主要分布在河南、湖北東部以及浙江杭州灣地區.數濃度貢獻在 20～40個/cm3的中等強度潛在源區,主要集中在觀測點西南方向的江西境內、湖南南部以及兩廣交界處,這些地區的氣團沿著聚類 B所在的軌跡遠距離輸送到黃山光明頂,此外中等強度地污染源區還有黃山以北蘇皖境內的江淮平原城市帶.

圖5 黃山頂夏季積聚模態粒子數濃度權重軌跡(CWT)垂直截面分布Fig.5 Vertical cross sections of the concentrationweighted trajectories

Kaiser等[38]曾用2種軌跡分析方法分析了5個全球氣候高山站NOx、CO、和O3的水平和垂直輸送狀況.Kaiser將垂直方向的分辨率在 2km以下設為200m,2km以上定為500m,水平網格精度為0.5°.本文借鑒Kaiser的設置方法,但是將水平方向的分辨率設為 0.1°的網格,垂直方向分辨率在2000m以下為40m,2～6km范圍內設為100m,因此垂直方向分為90層.將每條軌跡在各個垂直層內的滯留時間與在黃山頂觀測得到的數濃度值相結合,得到了污染軌跡氣團在垂直方向的濃度權重貢獻值的分布情況(圖5).綜合圖5(a)和圖5(b)可以發現,對黃山頂積聚模態粒子數濃度貢獻值在50個/cm3以上的強潛在源區主要是高于光明頂海拔高度約2～5km之間的西北氣團.此外圖 5a顯示在 20°N附近黃山光明頂西南方向3～5km 高度的氣團對光明頂的數濃度貢獻值也較大.總的來說,對于高海拔的黃山觀測點,來自西北和西南方向,高度約2～5km的自由對流層氣團對黃山頂積聚模態氣溶膠數濃度貢獻較大.

4 結論

4.1 2011年6～8月黃山光明頂0.5～20μm 大氣顆粒物數濃度平均值為(20.7±21.8)個/cm,粒徑為0.5～1.0,1.0～2.5,2.5～10μm 顆粒物的平均數濃度分別占總數濃度的 94.9%、4.8%、0.3%,其中積聚模態(0.5～1μm)粒子占總數濃度的絕大部分.

4.2 對黃山夏季觀測期間的后向軌跡聚類分析得到三種結果,分別是 A:大陸氣團,B:西南遠距離海洋氣團,C:偏東太平洋氣團.其中大陸型氣團的占總軌跡的比例最大(43.4%),聚類C偏東方向的海洋軌跡數最少(發生頻率 24.2%).來自大陸的氣團(聚類A)的積聚模態粒子數濃度均值27.4個/cm3要高于來自海洋氣團背景下(聚類B和聚類C)的粒子數濃度.

4.3 綜合潛在源貢獻因子分析法(PSCF)和濃度權重軌跡分析(CWT)的結果分析發現, 影響黃山光明頂積聚模態粒子數濃度的主要潛在源區分布在湖北東部、安徽中部、河南、江西境內、兩廣交界處、湖南南部以及浙江北部等一些人口密集,工業和交通污染嚴重的地區.其中對積聚模態粒子數濃度貢獻在 40個/cm3的強潛在源區,其主要分布在河南、湖北東部以及浙江杭州灣地區,還有自西北黃土高原經河南省到達光明頂的氣團.而數濃度貢獻在 20～40個/cm3的中等強度潛在源區,主要集中在黃山西南方向的江西境內、湖南南部以及兩廣交界處.在垂直分布上,來自西北和西南方向高度約2～5km的自由對流層氣團對黃山頂積聚模態粒子數濃度貢獻較大.

[1]Seinfeld J H, Pandis S N.Atmospheric chemistry and physics:from air pollution to climate change [M].New jersey:John Wiley& Sons, 2012.

[2]Harrison R M, Yin J.Particulate matter in the atmosphere: which particle properties are important for its effects on health? [J].Science of the Total Environment, 2000,249(1):85-101.

[3]Ramanathan V, Crutzen P J, Kiehl J T, et al.Aerosols, climate,and the hydrological cycle [J].Science, 2001,294(5549):2119-2124.

[4]HUSSEIN T, DAL MASO M, PET?J? T, et al.Evaluation of an automatic algorithm for fitting the particle number size distributions [J].Boreal Environment Research, 2005,10(5):337-355.

[5]M?kel? J M, Aalto P, Jokinen V, et al.Observations of ultrafine aerosol particle formation and growth in boreal forest [J].Geophysical Research Letters, 1997,24(10):1219-1222.

[6]童堯青,銀 燕,錢 凌,等.南京地區灰霾天氣特征分析 [J].中國環境科學, 2007,27(5):584-588.

[7]Stohl A.Trajectory statistics-a new method to establish sourcereceptor relationships of air pollutants and its application to the transport of particulate sulfate in Europe [J].Atmospheric Environment, 1996,30(4):579-587.

[8]Ashbaugh L L, Malm W C, Sadeh W Z.A residence time probability analysis of sulfur concentrations at Grand Canyon National Park [J].Atmospheric Environment, 1985,19(8):1263-1270.

[9]Poirot R L, Wishinski P R.Visibility, sulfate and air mass history associated with the summertime aerosol in northern Vermont [J].Atmospheric Environment, 1986,20(7):1457-1469.

[10]Keeler G J.A Hybrid Approach for Source Apportionment of Atmospheric Pollutants in the Northeastern United States [D].Michigan:University of Mivhigan, 1987.

[11]Zeng Y, Hopke P K.A study of the sources of acid precipitation in Ontario, Canada [J].Atmospheric Environment, 1989,23(7):1499-1509.

[12]Gao N, Cheng M D, Hopke P K.Potential source contribution function analysis and source apportionment of sulfur species measured at Rubidoux, CA during the Southern California Air Quality Study, 1987 [J].Analytica Chimica Acta, 1993,277(2):369-380.

[13]Hopke P K, Gao N, Cheng M D.Combining chemical and meteorological data to infer source areas of airborne pollutants [J].Chemometrics and Intelligent Laboratory Systems, 1993,19(2):187-199.

[14]Seibert P, Kromp-Kolb H, Baltensperger U, et al.Trajectory analysis of aerosol measurements at high alpine sites [J].Transport and Transformation of Pollutants in the Troposphere,1994:689-693.

[15]Stohl A.Trajectory statistics-a new method to establish sourcereceptor relationships of air pollutants and its application to the transport of particulate sulfate in Europe [J].Atmospheric Environment, 1996,30(4):579-587.

[16]Hsu Y K, Holsen T M, Hopke P K.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago [J].Atmospheric Environment, 2003,37(4):545-562.

[17]Pratt K A, Prather K A.Aircraft measurements of vertical profiles of aerosol mixing states [J].Journal of Geophysical Research:Atmospheres (1984–2012), 2010,115(D11).

[18]Li W J, Zhang D Z, Shao L Y, et al.Individual particle analysis of aerosols collected under haze and non-haze conditions at a high-elevation mountain site in the North China plain [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2011,11(22):11733-11744.

[19]沈小靜.泰山大氣氣溶膠數譜分布特征及光學特性研究 [D].北京:中國氣象科學研究院, 2012.

[20]Wang G, Li J, Cheng C, et al.Observation of atmospheric aerosols at Mt.Hua and Mt.Tai in central and east China during spring 2009–Part 1: EC, OC and inorganic ions [J].Atmos.Chem.Phys., 2011,11:4221-4235.

[21]張曉培.黃山頂大氣氣溶膠粒子來源和輸送過程的數值模擬[D].南京:南京信息工程大學, 2012.

[22]張 磊,金蓮姬,朱 彬,等.2011年 6～8月平流輸送對黃山頂污染物濃度的影響 [J].中國環境科學, 2013,33(6):969-978.

[23]Wang Y Q, Zhang X Y, Draxler R R.TrajStat: GIS-based software that uses various trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data [J].Environmental Modeling and Software,2009,24(8):938-939.

[24]Draxler R R, Hess G D.An overview of the HYSPLIT_4modeling system for trajectories [J].Australian Meteorological Magazine, 1998,47:295-308.

[25]石春娥,翟武全,楊 軍,等.長江三角洲地區四省會城市PM10污染特征 [J].高原氣象, 2008,27(2):408-414.

[26]Dorling S R, Davies T D, Pierce C E.Cluster analysis: A technique for estimating the synoptic meteorological controls on air and precipitation chemistry–Method and applications [J].Atmospheric Environment.Part A.General Topics, 1992,26(14):2575-2581.

[27]Hopke P K, Barrie L A, Li S M, et al.Possible sources and preferred pathways for biogenic and non-sea-salt sulfur for the high Arctic [J].Journal of Geophysical Research, 1995,100(D8):16595-16603.

[28]Polissar A V, Hopke P K, Paatero P, et al.The aerosol at Barrow,Alaska: Long-term trends and source locations [J].Atmospheric Environment, 1999,33(16):2441-2458.

[29]Xu X, Akhtar U S.Identification of potential regional sources of atmospheric total gaseous mercury in Windsor, Ontario, Canada using hybrid receptor modeling [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(15):7073-7083.

[30]王 飛,朱 彬,康漢清,高晉徽.APS-SMPS-WPS 對南京夏季氣溶膠數濃度的對比觀測 [J].中國環境科學, 2011,31(9):1416-1423.

[31]張 濤,陶 俊,王伯光,等.廣州市春季大氣顆粒物的粒徑分布及能見度研究 [J].中國科學院研究生院學報, 2010,27(3):331-337.

[32]趙素平,余 曄,陳晉北,等.蘭州市夏秋季顆粒物譜分布特征研究 [J].環境科學, 2012,33(3):687-693.

[33]錢 凌,銀 燕,童堯青,等.南京北郊大氣細顆粒物的粒徑分布特征 [J].中國環境科學, 2008,28(1):18-22.

[34]高 健,王 韜,王文興.中國城市大氣超細顆粒物濃度及粒徑分布研究 [C].//中國氣象學會2006年年會“大氣成分與氣候、環境變化”分會場論文集.成都:中國氣會, 2006:879-885.

[35]高 健,王 進,程淑會,等.濟南夏季大氣顆粒物粒徑分布特征及來源機理分析 [J].中國科學院研究生院學報, 2007,24(5):680-687.

[36]銀 燕,陳 晨,陳 魁,等.黃山大氣氣溶膠微觀特性的觀測研究 [J].大氣科學學報, 2010,33(2):129-136.

[37]Birmili W, Wiedensohler A, Heintzenberg J, et al.Atmospheric particle number size distribution in central Europe: Statistical relations to air masses and meteorology [J].Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984–2012), 2001,106(D23):32005-32018.

[38]Kaiser A, Scheifinger H, Spangl W, et al.Transport of nitrogen oxides, carbon monoxide and ozone to the Alpine Global Atmosphere Watch stations Jungfraujoch (Switzerland),Zugspitze and Hohenpeissenberg (Germany), Sonnblick (Austria)and Mt.Krvavec (Slovenia) [J].Atmospheric Environment, 2007,41(40):9273-9287.