煤化工行業(yè)氮氧化物排放系數(shù)研究

梁俊寧,陳 潔,盧立棟,王 佩 (陜西省環(huán)境科學(xué)研究院,西安 710061)

作為我國“十二五”大氣污染控制約束性指標[1],氮氧化物(NOx)排放已引起社會各界的廣泛關(guān)注,根據(jù)我國NOx排放趨勢,預(yù)計到2030年,在基準情景下中國NOx排放量將達到35.4×106t,而在政策情景下,其排放總量可能控制在 24.6×106～20.4×106t之間[2].NOx排放源一般分為固定源(含生活源)和移動源兩部分[3],其中固定源主要包括各種工業(yè)爐窯、民用灶具和某些生產(chǎn)過程,移動源主要是指城市機動車.煤炭作為我國能源結(jié)構(gòu)方面的主導(dǎo)材料,其在利用過程中會產(chǎn)生大量的氮氧化物,煤炭的利用主要有兩種形式,一是作為燃料直接燃燒獲取熱能,二是作為原料生產(chǎn)其他能源產(chǎn)品,也稱為煤的潔凈利用技術(shù)[4].燃燒過程中氮氧化物的形成主要有燃料型、熱力型和快速型3種[5-6].目前,針對燃燒過程中氮氧化物的排放已有系統(tǒng)的調(diào)查和研究[7-12], Smrekar[13]等對歐盟在 2016年新標準下燃煤鍋爐的氮氧化物排放量進行了多步超前分析;李新艷等[14]對中國大氣中 NOx的排放時空分布特征進行了研究,發(fā)現(xiàn)煤炭來源的NOx占到了排放總量的77.4%,并且其排放強度表現(xiàn)為中東部地區(qū)明顯高于西部地區(qū);孟志浩等[15]對燃煤鍋爐煙氣中 NOx排放量的計算方法進行了探討,并根據(jù)燃煤鍋爐運行實際對 NOx排放量的計算方法進行了修正,使物料衡算的方法更加科學(xué)合理;工業(yè)鍋爐 NOx排放系數(shù)與燃料種類、燃燒方式、燃料預(yù)處理、燃燒過程以及燃燒后控制因素有關(guān)[16].田賀忠等[17]對生物質(zhì)燃燒過程中排放的 NOx進行了估算,發(fā)現(xiàn)秸稈是 NOx排放的主要來源,其次為薪柴;陸炳等[18]建立了2007年中國生物質(zhì)燃燒清單,其中包含了氮氧化物,并對氮氧化物的排放因子作了研究;Zhu等[19]、Lee等[20]對機動車氮氧化物排放因子進行了相關(guān)研究,發(fā)現(xiàn)車輛運行狀態(tài)對 NOx的排放具有一定的影響,不同車型 NOx排放系數(shù)為23～33g/kg-燃料.煤在燃燒過程中氮氧化物的排放情況目前已有大量的研究成果,但是作為煤炭利用的一個重要途徑,對原料煤利用過程中的污染物排放研究卻相對較少,特別是關(guān)于煤化工行業(yè) NOx排放系數(shù)的研究還鮮有報道.我國第一次污染源普查時曾對主要煤化工行業(yè)如甲醇、二甲醚、合成氨及尿素等行業(yè)中二氧化硫的排放系數(shù)進行了調(diào)查與核算,但卻沒有對氮氧化物進行核算[21].目前針對原料煤氮氧化物排放系數(shù)的研究報道比較少,盧立棟等[22]對陜西省煤化工行業(yè)中的蘭炭、甲醇、合成氨等行業(yè)火炬氣燃燒后的氮氧化物排放量進行了研究,發(fā)現(xiàn)火炬 NOx的濃度與燃燒溫度及氣體中 H2的含量呈正相關(guān),蘭炭、甲醇、合成氨火炬氣 NOx的排放系數(shù)分別為0.08～0.176kg/t、0.125～0.226kg/t、0.409～ 0.717kg/t;梁俊寧等[23]也對陜西某煤化工企業(yè)火炬氣進行了模擬燃燒實驗,發(fā)現(xiàn)火炬系統(tǒng) NOx排放系數(shù)平均為 0.139kg/t,其排放濃度和排放量與液化氣添加量和燃燒溫度成正比關(guān)系.

陜西省某煤化工集團有限公司采用水煤漿加壓氣化技術(shù)生產(chǎn)甲醇、合成氨及其下游產(chǎn)品,主要產(chǎn)品為年產(chǎn)甲醇60×104t、二甲醚11×104t、合成氨 30×104t、尿素 52×104t,其產(chǎn)品涉及到了陜西省煤化工行業(yè)的幾大主要類型.本文以該公司為研究對象,參照了一些其他領(lǐng)域的研究成果[24-25],對煤化工行業(yè)原料煤利用過程中氮氧化物的排放量進行研究,并計算不同行業(yè)單位產(chǎn)品氮氧化物的排放系數(shù).其目的旨在摸清原料煤利用過程中氮氧化物的排放情況、完善煤化工行業(yè)氮氧化物排放系數(shù),為進一步做好氮氧化物污染源調(diào)查和統(tǒng)計提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 實驗材料

本文研究對象以甘肅華亭煤為原料,其煤質(zhì)測試分析結(jié)果如表1所示.

表1 實驗用煤煤質(zhì)Table 1 Coal property of experiment coals

1.2 數(shù)據(jù)來源

不同煤化工行業(yè)大氣污染物排放的途徑不同.甲醇、合成氨工藝過程污染物排放有 2個途徑,一是酸性氣體經(jīng)過硫回收裝置后由焚燒爐燃燒處理并從煙囪外排,二是工藝廢氣通過火炬燃燒放空排放;二甲醚工藝過程中產(chǎn)生的馳放氣主要通過火炬燃燒放空;尿素工藝通過中壓吸收塔和低壓吸收塔煙囪外排.因此,針對不同的行業(yè)排放特點,其氮氧化物排放數(shù)據(jù)的來源不同,其中硫回收和尿素中、低壓塔通過現(xiàn)場監(jiān)測獲得,火炬排放通過模擬燃燒實驗獲得.

1.3 實驗方法

1.3.1 現(xiàn)場監(jiān)測 選擇企業(yè)運行穩(wěn)定、生產(chǎn)工況符合監(jiān)測技術(shù)規(guī)范要求的時段進行連續(xù)監(jiān)測,其中硫回收裝置監(jiān)測點位于焚燒爐后外排煙囪預(yù)留采樣口;尿素工藝分別于中壓塔和低壓塔煙囪口直接監(jiān)測.監(jiān)測儀器使用英國凱恩公司生產(chǎn)的 KM9106型綜合煙氣分析儀,測定壓力0.44～0.45hPa、環(huán)境溫度36.4.℃監(jiān)測時間為2012年6月12-13日,連續(xù)監(jiān)測24h,每小時監(jiān)測6次,每次連續(xù)監(jiān)測 10min,取平均值.監(jiān)測期間研究對象各生產(chǎn)工藝運行穩(wěn)定、工況條件基本達到滿負荷狀態(tài),雖然只有2天的監(jiān)測和實驗數(shù)據(jù),但其實驗條件和監(jiān)測工況保持穩(wěn)定,其結(jié)果基本可以代表企業(yè)正常生產(chǎn)條件下各工藝生產(chǎn)過程中氮氧化物的排放情況.

圖1 火炬氣燃燒實驗裝置示意Fig.1 The diagram of the simulated combustion device of the flare gas

1.3.2 模擬燃燒實驗 對火炬系統(tǒng)氮氧化物排放量進行模擬燃燒實驗,實驗裝置如圖1所示.首先完成燃燒裝置組裝,將水封箱與火炬總管線采樣口連接通氣 5～10min,排空水封箱上部的空氣后,將采樣袋與水封箱連接,收集火炬氣體;將采樣球和液化氣分別接入燃燒裝置進行燃燒實驗,實驗過程中保持火炬氣和液化氣流量的穩(wěn)定噴入量,并在煙囪 2/3處進行監(jiān)測,測定煙氣流量和NOx排放濃度,最后進行分析和計算.燃燒實驗火炬氣體采集時選擇企業(yè)正常生產(chǎn)條件下,各工藝基本達到滿負荷運行狀態(tài),火炬氣體流量穩(wěn)定,可真是反映企業(yè)實際情況,其結(jié)果亦能真實反映該企業(yè)正常生產(chǎn)條件下火炬系統(tǒng)氮氧化物的排放情況.

1.3.3 數(shù)據(jù)處理 實驗所得數(shù)據(jù)均合理可用,數(shù)據(jù)使用軟件 SPSS18.0進行處理,并使用SigmaPlot 10.0軟件繪圖.

2 結(jié)果與討論

2.1 不同煤化工行業(yè)NOx排放量研究

2.1.1 甲醇 甲醇工藝廢氣排放點主要有 2個途徑,一是來自低溫甲醇洗工藝過程中產(chǎn)生的酸性氣體,經(jīng)超級克勞斯硫回收工藝后進入焚燒爐燃燒后由煙囪外排,二是工藝過程中產(chǎn)生的工藝廢氣通過火炬燃燒后排入大氣.其中硫回收工段的廢氣通過40m高的煙囪外排,其氮氧化物的排放量通過現(xiàn)場監(jiān)測獲得;火炬系統(tǒng)現(xiàn)場沒有監(jiān)測條件,通過自行設(shè)計的火炬氣模擬燃燒實驗裝置進行燃燒實驗,監(jiān)測實驗氣量條件下的氮氧化物排放量,并根據(jù)實驗時的火炬氣流量計算實驗期間火炬系統(tǒng)氮氧化物的排放量.實驗期間火炬氣體流量為 219m3/h,燃燒實驗火炬氣流量為3.0～4.0m3/h,根據(jù)實驗監(jiān)測結(jié)果,燃燒后產(chǎn)生的氮氧化物的濃度為 7～12mg/m3,其平均濃度為9.35mg/m3,其氮氧化物排放量為 1.40～2.63g/h,平均為 2.07g/h,按照火炬氣量進行換算,可計算出火炬系統(tǒng)氮氧化物的實際排放量為 95.59～167.85g/h,平均排放量為 137.28g/h.硫回收裝置氮氧化物總排放濃度為 271～304mg/m3,其平均濃度為287mg/m3,通過硫回收裝置產(chǎn)生的氮氧化物排放量為 57.60～84.58g/h,平均排放量為73.96g/h.甲醇工藝過程中氮氧化物的排放量總體為150～250g/h,其平均排放量為200g/h,并且火炬系統(tǒng)的排放量約是硫回收裝置的 2倍左右.甲醇行業(yè)硫回收裝置及火炬系統(tǒng)氮氧化物排放量見圖2.

從圖 2可以看出,甲醇工藝過程中氮氧化物的排放量總體為 150～250g/h,其平均排放量在200g/h左右,其中火炬系統(tǒng)氮氧化物的排放量大于硫回收工藝,其排放量約是硫回收工藝的2倍.

圖2 甲醇工藝過程中NOx排放量(n=20)Fig.2 The nitrogen oxides emissions in the product process of methanol(n=20)

2.1.2 二甲醚 二甲醚工藝過程中產(chǎn)生的工藝廢氣主要通過火炬燃燒排放.本文研究對二甲醚火炬氣排放同樣進行了模擬燃燒實驗.實驗期間火炬氣體排放量為 135m3/h,模擬燃燒實驗火炬氣量控制為2.7～3.9m3/h,根據(jù)實驗結(jié)果,燃燒后產(chǎn)生的氮氧化物的濃度在 5～9mg/m3之間,其平均濃度為 7mg/m3,其氮氧化物排放量為0.63～1.27g/h,平均為 0.97g/h,按照火炬氣量進行換算,可計算出火炬系統(tǒng)氮氧化物的實際排放量為 22.38～52.20g/h,平均排放量為 35.39g/h.具體結(jié)果見圖3.

圖3 二甲醚工藝過程中NOx排放量(n=20)Fig.3 The nitrogen oxides emissions in the product process of dimethyl ether(n=20)

由圖3和圖4可知,二甲醚行業(yè)火炬系統(tǒng)統(tǒng)氮氧化物排放量小于甲醇工藝,主要是由于其產(chǎn)業(yè)規(guī)模小于甲醇規(guī)模,根據(jù)調(diào)查結(jié)果,研究對象二甲醚規(guī)模為11萬t,甲醇是60萬t.因此,二甲醚工藝廢氣量明顯小于甲醇,通過火炬燃燒后產(chǎn)生的氮氧化物排放量也小于甲醇工藝.

2.1.3 合成氨 合成氨工藝過程中氮氧化物的排放方式同甲醇一樣,分別由火炬和硫回收系統(tǒng)排放.對硫回收工藝廢氣在焚燒爐煙囪進行現(xiàn)場監(jiān)測,對火炬氣排放進行模擬燃燒實驗分析.火炬燃燒實驗期間火炬氣流量為 227m3/h,燃燒實驗火炬氣流量控制在3.0～3.9m3/h之間,根據(jù)實驗監(jiān)測結(jié)果,燃燒后產(chǎn)生的氮氧化物的濃度為8～13mg/m3,平均為 10.1mg/m3,其氮氧化物排放量為 2.73～3.99g/h,平均為 3.34g/h,按照火炬氣量進行換算,可計算出火炬系統(tǒng)氮氧化物的實際排放量為182.04～262.58g/h,平均排放量為223.20g/h.硫回收工藝廢氣中氮氧化物的排放量為 64.44～97.07g/h,平均值為 82.74g/h.實驗及監(jiān)測結(jié)果見圖4.

圖4 合成氨工藝過程中NOx排放量(n=20)Fig.4 The nitrogen oxides emissions in the product process of synthetic ammonia (n=20)

從圖 4可以看出,合成氨行業(yè)硫回收工藝廢氣中氮氧化物的排放量明顯小于火炬系統(tǒng).并且由圖2和圖4比較可以看出,合成氨工藝與甲醇工藝過程中硫回系統(tǒng)氮氧化物的排放量比較接近.

2.1.4 尿素 尿素工藝過程的氮氧化物主要通過中壓吸收塔和低壓吸收塔的煙囪排放,本次研究分別在中壓塔和低壓塔煙囪口進行監(jiān)測.監(jiān)測結(jié)果顯示尿素工藝過程中會有少量的氮氧化物排放,其中壓吸收塔排放濃度為 7～14mg/m3,氮氧化物排放量為 10.15～20.19g/h,平均 14.50g/h;低壓吸收塔氮氧化物濃度范圍為 43～59mg/m3,排放量為 3.55～6.56g/h,平均排放量為 5.39g/h.具體結(jié)果如圖5所示.

圖5 尿素工藝廢氣中NOx排放量(n=20)Fig.5 The nitrogen oxides emissions in the product process of urea (n=20)

從圖5可以看出,尿素生產(chǎn)過程中,通過煙囪排放的氮氧化物的量非常小,其中中壓吸收塔工藝過程中的排放量大于低壓吸收塔,并且從圖中可以看出,中壓塔的排放量很不穩(wěn)定,其波動范圍比較大,而低壓他的排放量在5.3g/h左右,其排放源強相對較穩(wěn)定.

2.2 NOx排放系數(shù)核算

2.2.1 計算方法 研究煤化工行業(yè)中以煤為原料的企業(yè)生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的氮氧化物排放量,并根據(jù)原料煤使用量或產(chǎn)品產(chǎn)量和氮氧化物排放量計算其排放系數(shù).所謂污染物排放系數(shù),是指在典型工況生產(chǎn)條件下,生產(chǎn)單位產(chǎn)品或使用單位原料所產(chǎn)生的污染物量經(jīng)末端治理設(shè)施削減后的或直接排放到環(huán)境中的污染物量.本次核算以生產(chǎn)單位產(chǎn)品所排放到大氣環(huán)境中的氮氧化物量計算,公式如1:

式中:R為氮氧化物排放系數(shù),g/t;Q為煙囪煙氣/火炬氣年流量,m3/a;q為監(jiān)測期間煙氣/火炬氣流量,m3/h; v為NOx污染物排放量,g/h;M為產(chǎn)品產(chǎn)量或折算原料煤消耗量, t/a.

2.2.2 結(jié)果分析 通過模擬實驗和現(xiàn)場監(jiān)測結(jié)果,各煤化工行業(yè)主要參數(shù)及單位產(chǎn)品NOx排放系數(shù)如表2所示.

表2 煤化工行業(yè)主要參數(shù)及NOx排放系數(shù)核算表(以產(chǎn)品計)Table 2 The table of parameters and NOx emission coefficient of coal industry(in product)

由表 2可知,甲醇行業(yè)氮氧化物的排放系數(shù)為41.33～88.10g/t,平均為72.13g/t,其中98%以上來自于火炬系統(tǒng);合成氨工藝氮氧化物的排放系數(shù)為213.47～322.43g/t,其平均排放量為224.08g/t,主要以火炬系統(tǒng)排放為主;二甲醚工藝氮氧化物排放系數(shù)為 62.27～145.25g/t,其平均排放量為98.47g/t;每生產(chǎn) 1t尿素,可向外界排放氮氧化物的量為0.21～0.41g,平均0.30g,其中73%來自于中壓塔.

文中甲醇、合成氨行業(yè)原料是原煤,二甲醚以甲醇為原料,尿素以合成氨為原料,在氮氧化物排放系數(shù)核算過程中,將二甲醚和尿素工藝中所需要的甲醇和合成氨分別折算成生產(chǎn)這部分原料的原煤消耗量,最終以消耗的原料煤核算的不同行業(yè)氮氧化物的排放系數(shù),具體見表3.

由表3可知,在以單位原料煤為計算基礎(chǔ)時,甲醇行業(yè)氮氧化物的排放量系數(shù)為 30.18～52.86g/t,平均為 43.28g;合成氨行業(yè)單位原料氮氧化物排放系數(shù)為119.72～172.73g/t,其平均排放量為145.93g;二甲醚行業(yè)中每消耗1t原料煤,可產(chǎn)生氮氧化物為 22.83～53.26g,平均 36.11g;尿素工藝過程中每消耗1t原料煤,可向外界排放氮氧化物的量為0.14～0.28g,平均0.21g.本次研究只針對一種煤質(zhì)進行了實驗,很難說明原料中氮含量與氮氧化物排放系數(shù)的關(guān)系.但根據(jù)近期我們所做的不同煤種鍋爐大氣污染物排放量研究結(jié)果可知,在使用不同煤質(zhì)時,煙氣中的氮氧化物與煤的氮含量呈一般正相關(guān).因此,原料煤利用過程中氮氧化物的排放也與原料中的氮含量有著直接的關(guān)系,但具體結(jié)論仍需通過大量實驗得出.

表3 主要煤化工行業(yè)氮氧化物排放系數(shù)表(g/t-原料)Table 3 The table of nitrogen oxides emission coefficient of coal industry(g/t-coal)

2.2.3 燃料煤與原料煤系數(shù)比較 根據(jù)全國第一次污染源普查結(jié)果,煤炭作為燃料利用過程中的氮氧化物的排放系數(shù)如表4所示.

表4 不同煤種燃燒過程中氮氧化物排放系數(shù)(kg/t-原料)Table 4 The nitrogen oxides emission coefficient of combustion process of different coals(kg/t-coal)

煤在作為燃料和原料利用時,煤的使用方法或工藝完全不同,因此其氮氧化物的排放系數(shù)也有很大的差別,而這本來沒有可比性.但由于目前關(guān)于原料煤利用過程中的氮氧化物排放系數(shù)研究較少,在實際進行污染源調(diào)查時大都以現(xiàn)有的燃燒系數(shù)進行核算,其結(jié)果往往偏大,不利于企業(yè)發(fā)展.因此,本文將二者的排放系數(shù)進行簡單比較,旨在說明在實際調(diào)查中二者是不可混用的.由表3和表 4可知,煤在作為燃料時氮氧化物的排放系數(shù)均在2.70kg/t以上(除型煤外),而原料煤在利用過程中,其最大排放系數(shù)是 0.17kg/t,來自合成氨工藝.由此可見,煤在作為原料利用時其氮氧化物的排放系數(shù)遠小于燃燒過程,這就說明煤炭在作為原料時的大氣污染物排放量要遠遠小于煤的燃燒過程,屬于煤的清潔利用技術(shù).在污染源調(diào)查統(tǒng)計時,由于缺乏原料煤排放系數(shù),簡單的以燃料煤的排放系數(shù)來計算原料煤利用過程中的大氣污染物排放量是很不科學(xué)的,其計算結(jié)果遠大于實際情況,對于煤化工行業(yè)的發(fā)展和大氣污染物減排任務(wù)的完成造成嚴重的制約.本文初步對4種煤化工行業(yè)中氮氧化物的排放系數(shù)進行了核算,受實驗條件和技術(shù)水平的限制,仍有需要改進的地方,因此有必要繼續(xù)加強對煤化工行業(yè)中大氣污染物排放系數(shù)的研究.

3 結(jié)論

3.1 甲醇工藝過程中氮氧化物的排放量總體為153.19～252.43g/h,其平均排放量為 211.24g/h;二甲醚工藝過程中氮氧化物的排放量為 22.38～52.20g/h,平均排放量為 35.39g/h;合成氨氮氧化物排放量為 246.48～359.65g/h,平均為 305.94g/h;尿素工藝過程的氮氧化物排放量為 13.70～26.75g/h,平均19.89g/h.

3.2 以噸產(chǎn)品核算氮氧化物排放系數(shù),甲醇行業(yè)排放系數(shù)為 41.33～88.10g/t,平均為72.13g/t;二甲醚工藝排放系數(shù)為 62.27～145.25g/t,平均98.47g/t;合成氨工藝排放系數(shù)為 213.47～322.43g/t,平均為 224.08g/t;尿素行業(yè)排放系數(shù)為0.21～0.41g/t,平均 0.30g/t.

3.3 以單位原料煤核算氮氧化物排放系數(shù),甲醇行業(yè)為30.18～52.86g/t,平均43.28g/t;二甲醚行業(yè)為 22.83～53.26g/t,平均 36.11g/t;合成氨行業(yè)為119.72～172.73g/t,平均145.93g/t;尿素工藝為0.14～0.28g/t,平均 0.21g/t.

3.4 煤在作為原料利用時其氮氧化物的排放系數(shù)遠遠小于煤的燃燒過程.因此,不能簡單的將原料煤利用過程中氮氧化物的排放量按照燃料煤的系數(shù)進行計算,其結(jié)果往往會偏大.因此,為了更加準確的核算煤化工行業(yè)大氣污染物的排放量,就必須對其主要污染物的排放系數(shù)進行研究和確定.

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