冬季水庫(kù)水源中MIB和土嗅素的產(chǎn)生與降解機(jī)理

王 銳,陳華軍,靳朝喜,楊炳武 (.洛陽(yáng)理工學(xué)院環(huán)境工程與化學(xué)系,河南 洛陽(yáng) 47000；.洛陽(yáng)市環(huán)境監(jiān)測(cè)站,河南 洛陽(yáng) 47000；3.包頭申銀水務(wù)有限公司,內(nèi)蒙古 包頭 0400)

目前,飲用水的嗅和味問題日益嚴(yán)重[1-4].2-甲基異冰片(MIB)和土嗅素(geosmin)是造成飲用水具有霉味和土味的主要原因,這 2種物質(zhì)在水中的濃度很低,用 ng/L表示.由于它們的嗅閾值很低,會(huì)對(duì)飲用水的感官參數(shù)帶來重要影響.MCGuire[5]研究表明,飲用水中存在的嗅和味能帶來潛在的健康問題,普通消費(fèi)者往往依據(jù)嗅和味這一指標(biāo)來判別飲用水的安全性.為保證飲用水的感官指標(biāo)合格,自來水廠要采用一些處理手段,比如顆粒活性炭吸附[6-7],ClO2氧化[8]等去除飲用水中的異味物質(zhì),這些處理過程會(huì)增加水處理的費(fèi)用.

以水庫(kù)作為飲用水源,MIB和土嗅素往往會(huì)在水庫(kù)中累積,了解MIB和土嗅素在水庫(kù)中的產(chǎn)生和降解機(jī)理,使處理水在到達(dá)自來水廠之前MIB和土嗅素濃度就降到最低,可節(jié)省自來水處理費(fèi)用.Westerhoff等[9-10]對(duì)春季,秋季水庫(kù)水中MIB和土嗅素的產(chǎn)生與降解機(jī)理進(jìn)行了建模研究,但冬季冰層覆蓋下飲用水源水庫(kù)中MIB和土嗅素產(chǎn)生與降解機(jī)理研究較少.本研究采用開環(huán)富集-氣相色譜法(OLSA-GC)長(zhǎng)期測(cè)定冬季水庫(kù)水中MIB和土嗅素濃度,采用質(zhì)量通量平衡法和 OriginPro 9.0線性擬合法分析了冬季水庫(kù)水中MIB和土嗅素反應(yīng)機(jī)制.

1 材料與方法

1.1 采樣地點(diǎn)

畫匠水庫(kù)位于內(nèi)蒙古包頭市,是包頭市主要飲用與工業(yè)水源地.畫匠水庫(kù)來水取自黃河,包頭段黃河流量平均值為818.6m3/s,最大和最小流量值分別為 5450,43m3/s,水深 1.4～9.1m[11].畫匠水庫(kù)面積為8×105m2,庫(kù)容為3.2×106m3,水力停留時(shí)間15d.

包頭氣候特點(diǎn)冬季寒冷而時(shí)間長(zhǎng),每年12月初至來年3月初近4個(gè)月時(shí)間里,畫匠水庫(kù)處于冰封狀態(tài),平均水溫1℃.在冰封期,作為地表水源的畫匠水庫(kù)結(jié)冰約 20d后開始,供應(yīng)到市民家里的自來水中有較強(qiáng)的霉味,土腥味和魚腥味,其嗅閾值(TON)達(dá)到24倍.由于異味原因,自來水廠供水量減少為10×104m3/d.

圖1 采樣點(diǎn)位Fig.1 Sketch map of river way and lake in Baotou City, Inner Mongolia Province and the location of sampling sites

從2012年9月到2013年4月在畫匠水庫(kù)進(jìn)行調(diào)查采樣,布設(shè)采樣點(diǎn)1個(gè)(圖1).采樣口距離提升泵站 B取水口 100m,采樣深度分別為 1.5,2.5和 4.5m,取混合水樣進(jìn)行測(cè)定,畫匠水庫(kù)水樣主要水質(zhì)指標(biāo)如表1所示.

表1 畫匠水庫(kù)水質(zhì)指標(biāo)Table 1 Characteristics of water of Huajiang reservoir

畫匠水庫(kù)中藻類數(shù)量為 3×107個(gè)/L,浮游藻 類有8門42種(屬),具體種屬見表2.

表2 畫匠水庫(kù)水中藻類種屬表Table 2 Classification of the algae in Huajiang reservoir

1.2 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和試劑

MIB和土嗅素(德國(guó)Dr.Ehrenstorfer公司生產(chǎn)),色譜純?cè)噭?濃度 10ng/μL.萃取劑:二氯甲烷萃取劑,色譜純.活性炭吸附劑:色譜純,粒度為0.140mm,在空氣流中于300℃活化24h.離子強(qiáng)度改進(jìn)劑為氯化鈉,分析純,使用前于馬沸爐中700℃處理 6h.無有機(jī)物純水采用重蒸餾水(Milipore公司純水器).富集吹脫氣體為純化空氣;載氣為高純氮?dú)?

1.3 預(yù)處理方法

利用開環(huán)捕捉系統(tǒng)富集水樣中次生異味化合物:將 0.5L水樣注入高壁瓶中,然后加入 80g NaCl,用磁力攪拌器促其溶解(＜30s),溶解后取下,再將剩余的0.3L水樣注入水樣瓶中.用注射器注入100ng內(nèi)標(biāo)混合液,立即將水樣瓶蓋緊,然后將水樣瓶放在27℃的水浴中,同時(shí)接上一根干凈的活性炭富集管 (與50℃的玻璃螺旋捕集管相聯(lián)),將空氣流速調(diào)至1L/min,捕集1.5h.

待水樣捕集完畢,將富集管取下,每次用CH2Cl2分別為 8,5,4,4,5μL,進(jìn)行少量多次萃取(在冰浴中操作).每當(dāng)用注射器注入一定量的二氯甲烷于活性炭上方后,立即用一支 1mL注射器與活性炭富集管相連并輕輕的來回推動(dòng)30次,然后注入一只容量為 80μL收集管中,待萃取完畢,旋緊瓶蓋,混勻待測(cè).

1.4 測(cè)定方法

水樣中的MIB和土嗅素采用氣相色譜分析方法,具體分析方法參照文獻(xiàn)[12].氣相色譜分析采用島津GC-17A型氣相色譜儀,PTETM-5型毛細(xì)管柱(30m×0.25mm×0.25μm), FID氫火焰檢測(cè)器,高純氮?dú)庾鲚d氣,進(jìn)樣口和檢測(cè)器溫度分別為230℃,250℃.升溫程序:50℃保持 1min,以 4.0℃/min速率升至130℃保持1min,以7℃/min速率升至 280℃保持 1min.方法檢出限為 1.5ng/L,樣品加標(biāo)回收率(n=11)為 99.8%～115%,精密度為4%～11.6%(±S.D.%).

1.5 嗅和味物質(zhì)質(zhì)量通量分析

根據(jù)推流式反應(yīng)器基本模型和以上測(cè)量參數(shù),得到嗅和味物質(zhì)質(zhì)量平衡方程見公式(1)和(2),MIB和土嗅素的現(xiàn)場(chǎng)產(chǎn)率由公式(1)和(2)計(jì)算:

由于黃河水無攜帶MIB和土嗅素進(jìn)入,第一項(xiàng)可忽略,式(2)簡(jiǎn)化為式(3):

簡(jiǎn)化得到(4)式,即為 Streeter-Phelps公式,其中,RF為凈產(chǎn)率,kg/(m3?d):

式中:C為嗅味物質(zhì)濃度,ng/L;Cin為上游來水進(jìn)入水庫(kù)嗅味物質(zhì)濃度,ng/L;GV為嗅味物質(zhì)的產(chǎn)率,ng/(L?d);kb, kphoto,ksorpt分別為生物降解,光解和吸收一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù),d-1; kv為揮發(fā)速率常數(shù),m/d; kL為準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù),損失速率常數(shù),單位為 d-1;Qin, Qout為進(jìn)入和流出水庫(kù)水的流量,m3/d;V為水庫(kù)月均庫(kù)容,m3;Am為水庫(kù)表面積,m2;Am/V為0.25m-1.

當(dāng)測(cè)定得到嗅味物質(zhì)初始濃度C0,式(4)解由式(5)表示:

2 結(jié)果與討論

2.1 水溫、氣溫和光照強(qiáng)度(PRA)

實(shí)驗(yàn)期間每天記錄14:00畫匠水庫(kù)的水溫和氣溫,結(jié)果見圖2.從11月15日到來年2月20日,氣溫為-5～-20,℃平均氣溫-11.1.℃水溫保持在1～2,℃進(jìn)入冬季后,畫匠水庫(kù)冰層厚度從0.2m增加到 0.55m,在 12月到來年 2月,一直保持在0.55m這一最高值.此后,隨著氣溫升高,冰面逐步融解.

圖2 研究期水溫和氣溫變化Fig.2 The weather and water temperature taken daily at 14:00

光照強(qiáng)度(PAR) 是重要的生物光學(xué)量,與水庫(kù)浮游植物的初級(jí)生產(chǎn)過程有密切聯(lián)系,冰下光照強(qiáng)度對(duì)藻類合成異味物質(zhì)也產(chǎn)生重要影響.冰下光照強(qiáng)度采用公式(6)[13]計(jì)算:

分析： 科學(xué)家已經(jīng)發(fā)現(xiàn)頂端優(yōu)勢(shì)的成因遠(yuǎn)比原先認(rèn)為的復(fù)雜： ①不同器官對(duì)生長(zhǎng)素的反應(yīng)敏感度不同，能促進(jìn)主莖生長(zhǎng)的生長(zhǎng)素濃度往往對(duì)側(cè)芽和根生長(zhǎng)有抑制作用[4]；②頂芽產(chǎn)生的生長(zhǎng)素是通過抑制莖中的細(xì)胞分裂素合成從而控制莖中細(xì)胞分裂素的含量，進(jìn)而抑制側(cè)芽中生長(zhǎng)素的合成及向外運(yùn)輸[6]；③同位素示蹤實(shí)驗(yàn)顯示頂芽產(chǎn)生的生長(zhǎng)素并未進(jìn)入側(cè)芽，頂芽比側(cè)芽處的生長(zhǎng)素濃度高，且生長(zhǎng)素的濃度自上而下逐漸降低。而不是原先認(rèn)為的側(cè)芽處能積累生長(zhǎng)素而造成其濃度比頂芽處高，生長(zhǎng)素并未在側(cè)芽處積累[7]。所以，植物的頂端優(yōu)勢(shì)是生長(zhǎng)素、細(xì)胞分裂素以及其他未知的信號(hào)分子共同作用的結(jié)果。

其中,Ed為冰下透射光照強(qiáng)度,Ed0為當(dāng)?shù)毓庹諒?qiáng)度,α為冰面譜反射率,h為冰層厚度,δ為冰對(duì)太陽(yáng)輻射的衰減系數(shù),δ值為 1.6[14],α值在 0.4～0.5之間變化[15].

夏雪蓮等[16]2011年研究表明,秋冬季包頭市光照強(qiáng)度變化顯著,為707～283W/m2.由于冰面和水面的反射,計(jì)算得9月到來年4月畫匠水庫(kù)冰下透射光照強(qiáng)度結(jié)果見圖 3.冰下透射光照強(qiáng)度為 70～636W/m2,平均光照強(qiáng)度為 114.8W/m2,最低值為出現(xiàn)在12月的70.57W/m2.Naes等[17]實(shí)驗(yàn)室測(cè)定,在光照強(qiáng)度為 2.5～15W/m2條件下cyanobacteria 仍能代謝產(chǎn)生土嗅素.畫匠水庫(kù)冰下透射光照強(qiáng)度遠(yuǎn)高于此數(shù)值,這表明盡管存在厚度為0.5m的冰層的衰減,畫匠水庫(kù)存在適合藻類代謝產(chǎn)生異味物質(zhì)的光照條件.

圖3 畫匠水庫(kù)光照強(qiáng)度與冰下透射光照強(qiáng)度月均變化Fig.3 Monthly values of photosynthetically active radiation (PAR) and surface PAR of the water body in Huajiang Reservoir

2.2 冬季嗅和味物質(zhì)濃度

采用 OLSA-GC法長(zhǎng)期測(cè)定畫匠水庫(kù)水中MIB和土嗅素濃度,測(cè)定結(jié)果見圖4.從圖4可以看出,MIB 濃度范圍為 19～102ng/L,土嗅素濃度為9～65ng/L,且MIB濃度值高于土嗅素濃度值.

根據(jù)圖 4所示濃度變化曲線,將冬季嗅和味物質(zhì)產(chǎn)生分為 4個(gè)階段.第 1階段,11月 8日前,MIB/土嗅素濃度在較低水平變化;第 2階段,11月9日至12月12日,MIB/土嗅素濃度增長(zhǎng)階段;第3階段,12月13日至來年3月5日,濃度在較高水平變化;第4階段,3月6日至4月中旬,濃度下降.與圖2對(duì)照分析可以看出,MIB/土嗅素濃度增長(zhǎng)和下降階段均是氣溫急劇變化時(shí)期,2,3階段水庫(kù)水面逐漸結(jié)冰導(dǎo)致嗅和味物質(zhì)的積累,嗅和味物質(zhì)濃度升高并保持在較高水平,第 4階段冰面解凍,嗅和味物質(zhì)濃度下降.由此分析,冬季水庫(kù)水中MIB和土嗅素等異味物質(zhì)由嗜冷藻類代謝產(chǎn)生,冰蓋存在對(duì)MIB/土嗅素濃度產(chǎn)生與降解有較大影響.

圖4 畫匠水庫(kù)水中MIB/geosmin濃度變化Fig.4 Variation of concentration of MIB/geosmin in Huajiang reservoir

圖5 畫匠水庫(kù)水中MIB/geosmin產(chǎn)率比較Fig.5 Comparison of RF of MIB/geosmin in Huajiang reservoir

根據(jù)嗅和味物質(zhì)質(zhì)量濃度隨時(shí)間的變化計(jì)算出MIB和土嗅素的產(chǎn)率RF見圖5,RF體現(xiàn)了水庫(kù)嗅和味物質(zhì)凈產(chǎn)率與因?yàn)樯锝到夂蛽]發(fā)等因素導(dǎo)致的凈損失之間的情況.從圖5可以看出,第 2階段 RF為正值,表明藻類正代謝產(chǎn)生 MIB和土嗅素處于主導(dǎo)地位,而第4階段RF的負(fù)值表明MIB和土嗅素?fù)p失處于主導(dǎo)地位.冬季畫匠水庫(kù)水中 MIB 和土嗅素產(chǎn)率 RF為-4～3ng/(L?d)之間,Westerhoff研究[9]春秋季水庫(kù)水中 MIB和土嗅素產(chǎn)率 RF為-2～3ng/(L?d)之間,說明水溫變化對(duì)水體中MIB和土嗅素產(chǎn)率RF影響較小.

2.3 光解速率常數(shù)與吸收速率

水庫(kù)中存在 MIB和土嗅素的光解過程,但是沒有直接以太陽(yáng)光光解進(jìn)行研究的報(bào)道.Mofidi等[18]研究表明,采用高壓汞燈光照強(qiáng)度達(dá)到 1.0×108MJ/m2,MIB和土嗅素去除率達(dá)到90%.Chen等[10]采用217MJ/m2紫外照射與無紫外/可見光照射進(jìn)行對(duì)照實(shí)驗(yàn),由于光照強(qiáng)度較小,光解對(duì)MIB和土嗅素影響可以忽略.此外,光解過程還受到水體 DOC影響,畫匠水庫(kù)中CODMn為2.1mg/L,表明水庫(kù)水環(huán)境中有機(jī)物對(duì)MIB和土嗅素吸收紫外光存在較大競(jìng)爭(zhēng)作用.總體而言,MIB和土嗅素的吸收譜線低于260nm[19],在太陽(yáng)光直接照射下,MIB和土嗅素的光降解率很小.

2.4 揮發(fā)速率常數(shù)與生物降解速率常數(shù)

根據(jù)雙膜理論,低濃度有機(jī)物從水中的揮發(fā)遵從一級(jí)動(dòng)力學(xué)過程,kv為有機(jī)物揮發(fā)速率常數(shù),m/s,kv由氣-液雙膜模式確定[20],即:

式中:kAW為C物質(zhì)在液膜中的傳質(zhì)系數(shù),m/s;R為通用氣體體積常數(shù),8.31m3?atm/(mol?K);T 為水溫,K;Hc為化合物 C的亨利常數(shù),atm?m3/mol;kAa為C物質(zhì)在氣膜中的傳質(zhì)系數(shù),m/s.

采用公式(8)(9)估算kAW和kAa[21]:

式中,Mw是 C物質(zhì)的分子量,g/mol;U10為水面10m處高空風(fēng)速,m/s.

式中,v為水的運(yùn)動(dòng)粘度;Dw為水相分子擴(kuò)散系數(shù),Dw計(jì)算公式見式(10)[20]:

式中,μ為水的粘度,Vm為 C物質(zhì)的摩爾體積,cm3/mol.

江河中硝基芳香烴類揮發(fā)過程符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)模型[22],由此假設(shè) MIB和土嗅素在水庫(kù)中的揮發(fā)也符合此模型,采用公式(7)～式(10)計(jì)算MIB和土嗅素在水庫(kù)水中的揮發(fā)速率常數(shù).MIB和土嗅素從水庫(kù)中的揮發(fā)率由物質(zhì)的亨利系數(shù),水庫(kù)平均水深和距離水面10m平均風(fēng)速?zèng)Q定MIB和土嗅素的亨利常數(shù)分別為5.76×10-5,6.66×10-5atm?m3/mol,平均風(fēng)速為1m/s,計(jì)算結(jié)果見表3.

Ho等[23]測(cè)得室溫條件下自來水廠砂濾過程中 MIB和土嗅素生物降解常數(shù)為 0.10～0.58d-1,冬季畫匠水庫(kù)水中MIB和土嗅素?fù)p失速率比其小10倍,推測(cè)原因?yàn)槎镜蜏貙?dǎo)致反應(yīng)速率變小.總體而言,揮發(fā)與出流攜帶是冬季水庫(kù)水中 MIB和土嗅素?fù)p失的重要途徑.

表3 MIB和土嗅素?fù)]發(fā)速率常數(shù)(kV)和準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)(kL)計(jì)算結(jié)果Table 3 Calculated pseudo-first-order mass transfer coefficient (m/d) for MIB and geosmin from twofilm theory (kv), and pseudo-first-order rate constant (d-1) for MIB and geosmin (kL)

2.5 MIB/土嗅素產(chǎn)生與降解模式

圖6 MIB/土嗅素濃度實(shí)驗(yàn)值與模擬值比較Fig.6 Comparison between numerical and experimental value of MIB/geosmin

結(jié)合公式(5),并采用理論計(jì)算結(jié)果,通過質(zhì)量濃度變化線性擬合得到MIB和土嗅素的理論產(chǎn)率 GV,實(shí)驗(yàn)測(cè)定數(shù)據(jù)和線性擬合曲線見圖 6.圖6(a)中,上升曲線表示MIB產(chǎn)生速率大于消耗速率,圖6(b)中,MIB消耗速率大于產(chǎn)生速率.土嗅素的濃度變化曲線與MIB類似.實(shí)驗(yàn)所得的數(shù)據(jù)點(diǎn)能很好地?cái)M合式(5),其相關(guān)系數(shù) R2＞0.94,相關(guān)系數(shù)處于較高水平,說明假設(shè)正確,冬季水庫(kù)水中MIB和土嗅素的產(chǎn)生與降解過程符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型.

冬季畫匠水庫(kù) MIB/土嗅素降解動(dòng)力學(xué)參數(shù)估算值見表 4.GV為嗅和味物質(zhì)的產(chǎn)率,ng/(L?d),冬季畫匠水庫(kù)中 MIB和土嗅素的 GV值為1.0～4.12ng/(L?d)之間.將 GV除以藻類細(xì)胞數(shù),得到嗅和味物質(zhì)單藻細(xì)胞產(chǎn)率 GVm,冬季該值為4.57×10-8～1.373×10-7ng/(L?d?cell).

表4 畫匠水庫(kù)冬季MIB/土嗅素降解動(dòng)力學(xué)參數(shù)估算Table 4 The estimated kinetic parameters for emission of odorant in winter

2.6 對(duì)水庫(kù)管理模式的建議

本實(shí)驗(yàn)明確了冬季水庫(kù)水中異味物質(zhì)并非來源于黃河,而是來源于畫匠水庫(kù)本身.其次,冰層解凍期間,MIB和土嗅素的產(chǎn)率 RF為-3.4～-2.5ng/(L?d),30d降至30ng/L以下,自來水廠運(yùn)行過程中可以提前減少PAC投加量,降低生產(chǎn)成本.冬季畫匠水庫(kù)除了出流攜帶導(dǎo)致MIB和土嗅素?fù)p失外,揮發(fā)損失也是一種重要途徑,建議冬季冰封期采用冰層鑿孔曝氣的方法揮發(fā)降低水中嗅和味物質(zhì)濃度.

3 結(jié)論

3.1 冬季畫匠水庫(kù)冰層下,存在合適藻類代謝產(chǎn)生MIB和土嗅素的光照條件.MIB濃度范圍為19～102ng/L,土嗅素濃度為 9～65ng/L,且 MIB 濃度值高于土嗅素濃度值.

3.2 冬季低溫條件下,MIB和土嗅素的產(chǎn)生與減少符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型(R2為 0.941～0.989).

3.3 由于低溫與冰層阻礙,冬季水庫(kù)中 MIB和土嗅素的損失主要依靠出流攜帶;冰層融化后,揮發(fā)與出流攜帶是MIB和土嗅素減少的主要因素.

3.4 MIB和土嗅素在冬季異味增長(zhǎng)期產(chǎn)生速率為4.119,2.146ng/(L?d),出流攜帶損失速率常數(shù)為0.032d-1.冰層融化后,MIB產(chǎn)生速率為 1.012ng/(L?d),損失速率常數(shù)為0.072d-1,藻細(xì)胞產(chǎn)率4.57×10-8ng/(L?d?cell); 土嗅素產(chǎn)生速率為 1.638ng/(L?d),損失速率常數(shù)為0.083d-1,藻細(xì)胞產(chǎn)率5.46×10-8ng/(L?d?cell).

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