退役反應(yīng)堆放射性活化源項(xiàng)計(jì)算

王小胡，胡一非，李江波，李全偉

(1.西南科技大學(xué) 國(guó)防科技學(xué)院，四川 綿陽 621010；2.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，四川 成都 610005；3.西南科技大學(xué) 核廢物與環(huán)境安全國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，四川 綿陽 621010)

放射性源項(xiàng)調(diào)查的結(jié)果是反應(yīng)堆退役工程設(shè)計(jì)的重要依據(jù)，準(zhǔn)確了解退役反應(yīng)堆的放射性水平和各種核素的特性是確定退役方案的最基本要求，亦是估計(jì)工作人員受照劑量、制定輻射防護(hù)最優(yōu)化方案的基礎(chǔ)，且是編寫環(huán)境影響評(píng)價(jià)報(bào)告和安全分析報(bào)告的重要依據(jù)。測(cè)量是源項(xiàng)分析最直接的方法，但實(shí)際上反應(yīng)堆的大部分部件由于所處位置難以進(jìn)入或由于其輻射劑量率太大而使測(cè)量無法進(jìn)行；而源項(xiàng)計(jì)算可彌補(bǔ)測(cè)量方法的不足，計(jì)算內(nèi)容可涵蓋放射性核素的數(shù)量、活度、衰變熱、中子注量率、光子注量率及衰變特性等，可較快地得到退役反應(yīng)堆的源項(xiàng)數(shù)據(jù)。因此，將測(cè)量和計(jì)算相結(jié)合，可達(dá)到源項(xiàng)調(diào)查的目的。

國(guó)內(nèi)雖已有學(xué)者做過一些源項(xiàng)估算方法的研究[1]，但由于缺乏源項(xiàng)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，不能評(píng)價(jià)源項(xiàng)理論計(jì)算結(jié)果的精確度。本工作借助我國(guó)一已退役反應(yīng)堆活化部件的21個(gè)預(yù)留樣品，用理論計(jì)算的方法得到其60Co比活度，并與測(cè)量值進(jìn)行對(duì)比，通過調(diào)整理論計(jì)算模型減小偏差，從而提高源項(xiàng)理論計(jì)算的精確度。

1 計(jì)算方法

1.1 計(jì)算程序

反應(yīng)堆堆內(nèi)精細(xì)構(gòu)件的中子注量率采用蒙特卡羅程序MCNP[2]計(jì)算；放射性源項(xiàng)采用ORIGEN[3]程序計(jì)算。

1.2 計(jì)算模型

1) 反應(yīng)堆本體

反應(yīng)堆本體包括堆頂結(jié)構(gòu)、堆芯燃料組件、堆內(nèi)構(gòu)件、壓力容器、一次屏蔽及支撐裙等。反應(yīng)堆共有265個(gè)燃料組件，每盒有30根燃料元件單棒，建模時(shí)根據(jù)內(nèi)套筒的棒束類型不同，將燃料組件分為普通燃料組件、帶控制棒的燃料組件、帶可燃毒物管的燃料組件、帶中子源的燃料組件4類。堆內(nèi)構(gòu)件包含吊籃、壓緊筒、內(nèi)熱屏蔽和外熱屏蔽。壓力容器組件包括筒體構(gòu)件、頂蓋構(gòu)件、緊固件、大“Ω”環(huán)、“O”型密封環(huán)、材料輻照監(jiān)督管等。堆本體模型的剖面示意圖如圖1所示。

1——壓力容器頂蓋；2——壓緊筒；3——吊籃；4——內(nèi)熱屏蔽；5——上孔板；6——外熱屏蔽；7——壓力容器壁；8——下管板；9——支撐裙；10—— 一次水箱外筒；11——鉛支撐筒外鋼板；12——鉛支撐筒內(nèi)鋼板

2) 計(jì)數(shù)柵元

反應(yīng)堆退役預(yù)留的21個(gè)中子活化樣品涉及壓力容器支撐裙、一次屏蔽等，樣品形狀不規(guī)則，將這些樣品簡(jiǎn)化為高2 cm的環(huán)形柱狀體作為MCNP的計(jì)數(shù)柵元，該計(jì)數(shù)柵元的橫截面與活化部件筒壁的橫截面相同。

3) 溫度對(duì)截面的影響

由于預(yù)留樣品距活性區(qū)較遠(yuǎn)，最近的樣品距活性區(qū)80 cm，因此計(jì)算預(yù)留樣品處的中子注量率時(shí)可不考慮燃料溫度的影響。

4) 反應(yīng)堆功率史

計(jì)算反應(yīng)堆各部件活度時(shí)需已知其運(yùn)行史。由于該堆屬于工程試驗(yàn)堆，間斷運(yùn)行過幾百次，每次運(yùn)行的時(shí)間、功率均不同，難以完全按照實(shí)際的運(yùn)行狀況進(jìn)行計(jì)算。為此，根據(jù)反應(yīng)堆運(yùn)行的間隔情況，把功率運(yùn)行史分為20個(gè)典型階段，假設(shè)每階段只開、停堆一次，即從每階段的初始時(shí)刻連續(xù)運(yùn)行到該階段結(jié)束，堆功率取該階段內(nèi)各間斷運(yùn)行期間功率的加權(quán)平均值。

5) 反應(yīng)堆本體計(jì)算模型的驗(yàn)證

對(duì)于全新燃料組件堆芯，控制棒棒位采用反應(yīng)堆熱態(tài)零功率臨界試驗(yàn)的控制棒棒位，此時(shí)MCNP計(jì)算得到的keff為0.992 2。采用MCNP程序計(jì)算各組燃料組件中的中子注量率和燃料單棒熱功率，用ORIGEN程序計(jì)算壽期末活性區(qū)各乏燃料組件的核素成分。對(duì)于反應(yīng)堆停閉前的臨界棒位，MCNP程序計(jì)算得到的keff為1.010 5。由此可見，反應(yīng)堆初始和壽期末的臨界控制棒keff的計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)偏差分別僅為0.78%、1.05%，說明MCNP建立的全新燃料、乏燃料堆芯計(jì)算模型是正確的。

2 預(yù)留樣品的中子注量率計(jì)算

2.1 直接計(jì)算

直接計(jì)算是按照反應(yīng)堆堆內(nèi)構(gòu)件的實(shí)際材料和幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行描述，把預(yù)留樣品作為1個(gè)MCNP程序的計(jì)數(shù)柵元，不采用計(jì)算技巧直接記錄計(jì)數(shù)柵元的讀數(shù)。直接計(jì)算會(huì)造成離堆芯較遠(yuǎn)的樣品柵元的中子計(jì)數(shù)很少甚至為零。

2.2 分層計(jì)算

分層計(jì)算是在徑向或軸向上把同一個(gè)部件分為很多層，用MCNP程序計(jì)算時(shí)，使中子進(jìn)入距活性區(qū)越遠(yuǎn)的層時(shí)其重要性越大(IMP值越大)。本計(jì)算中，將一次屏蔽水箱、上孔板上方的回路水等較厚的部件進(jìn)行分層計(jì)算，在反應(yīng)堆軸向上，將活性區(qū)上部和下部的回路水進(jìn)行分層計(jì)算。例如，當(dāng)中子進(jìn)入某層上方的一層?xùn)旁獣r(shí)，IMP值增加1倍，程序采取分裂技術(shù)，每條新軌跡的權(quán)是分裂前原軌跡權(quán)的1/2；當(dāng)中子進(jìn)入它下方的一層?xùn)旁獣r(shí)，IMP值減小1倍，程序采取賭的技術(shù)，則程序?qū)⒁?0%的概率終止這條軌跡，若未被終止，則該軌跡的權(quán)加倍。

計(jì)算結(jié)果表明：經(jīng)軸向和徑向的分層，各部件樣品中子注量率的統(tǒng)計(jì)相對(duì)誤差較直接計(jì)算有明顯地減小。由于分層計(jì)算給出的位于一次水箱外筒的樣品柵元處的中子注量率統(tǒng)計(jì)相對(duì)誤差依然較大，因此需采用分步計(jì)算。

2.3 分步計(jì)算

分步計(jì)算是分兩步計(jì)算距活性區(qū)較遠(yuǎn)處的樣品柵元，先以裂變?cè)醋鳛樵错?xiàng)算出通過反應(yīng)堆某一分界面的中子飛行方向分布和能譜分布，再以此界面作為面源算出該樣品柵元處的中子注量率。

1) 第一步計(jì)算

第一步先將一次屏蔽和反應(yīng)堆堆芯作為一整體進(jìn)行計(jì)算。源項(xiàng)為位于堆芯活性區(qū)的裂變?cè)矗肕CNP程序中的F1表面流計(jì)數(shù)卡記錄壓力容器內(nèi)部的某一圓柱面的外接九邊形柱面上的中子注量率相關(guān)信息(包括中子能譜、飛行方向譜和中子注量率分布)。分步計(jì)算模型的橫截面如圖2所示。

圖2 分步計(jì)算模型的橫截面

圖2中，A、B、C、D、E、F、G、H、I為壓力容器內(nèi)部的外接九邊形分界面的9個(gè)面，這9個(gè)面即為第二步計(jì)算的面源。J面為壓力容器的內(nèi)表面，K面為壓力容器的外表面。

在反應(yīng)堆軸向上從壓力容器底部到壓力容器頂蓋分成12層。由于反應(yīng)堆堆芯可近似看作軸對(duì)稱，所以9個(gè)分界面的中子能譜、飛行方向和軸向強(qiáng)度分布近似相同，因此第一步MCNP程序計(jì)算時(shí)只需記錄1個(gè)面(D面)的中子注量率分布即可。

2) 第二步計(jì)算

按照第一步計(jì)算得到的9個(gè)分界面的中子能譜、飛行方向和軸向注量率分布來描寫面源。在第二步計(jì)算中，增加抽樣的中子數(shù)，用F4卡記錄一次屏蔽各樣品處的中子注量率。

為了提高分步計(jì)算的效率，引入源修正系數(shù)k(k為支撐裙各樣品中子注量率分層計(jì)算值與分步計(jì)算值之比的平均值)對(duì)第二步計(jì)算中分界面的中子源強(qiáng)進(jìn)行修正。k的計(jì)算公式為：

,2,3,4

(1)

式中：φ1i為支撐裙第i個(gè)樣品中子注量率分層計(jì)算值；φ2i為支撐裙第i個(gè)樣品中子注量率分步計(jì)算值。

將k作為第二步計(jì)算的源強(qiáng)，依據(jù)反應(yīng)堆一次屏蔽的材料結(jié)構(gòu)模型，利用MCNP程序模擬九邊形面源發(fā)射中子經(jīng)過一系列碰撞到達(dá)一次屏蔽各樣品位置的過程，計(jì)算得到的一次屏蔽樣品的中子注量率列于表1。

表1 一次屏蔽樣品中子注量率的計(jì)算結(jié)果

由表1可知，相對(duì)于分層計(jì)算，分步計(jì)算結(jié)果的統(tǒng)計(jì)相對(duì)誤差明顯減小，除了距堆芯活性區(qū)上表面較遠(yuǎn)處的樣品統(tǒng)計(jì)相對(duì)誤差較大(<30%)外，其他樣品均小于5%。

3 樣品比活度計(jì)算

把簡(jiǎn)化處理的功率運(yùn)行史和各部件中子注量率作為輸入?yún)?shù)，結(jié)合各部件的材質(zhì)信息，使用ORIGEN程序計(jì)算了各活化樣品60Co的比活度(標(biāo)準(zhǔn)不銹鋼材質(zhì)中59Co含量為一可選范圍，計(jì)算時(shí)取59Co含量為范圍中最大值)。計(jì)算值和測(cè)量值的比較示于圖3～6。

由圖3～6可知，計(jì)算值較測(cè)量值總體偏高；距堆芯較近的部件樣品60Co比活度計(jì)算值與測(cè)量值符合得較好，距堆芯越遠(yuǎn)的各部件樣品60Co比活度計(jì)算值與測(cè)量值的偏差越大，但即使在最大偏差情況下，計(jì)算值與測(cè)量值仍具有相同的數(shù)量級(jí)。

圖3 支撐裙樣品的60Co比活度

圖4 鉛支撐筒內(nèi)鋼板樣品的60Co比活度

圖5 鉛支撐筒外鋼板樣品的60Co比活度

圖6 一次水箱外筒樣品的60Co比活度

4 結(jié)論

1) ORIGEN和MCNP程序相結(jié)合計(jì)算得到的反應(yīng)堆初始和壽期末臨界控制棒棒位的keff計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的相對(duì)偏差分別為0.78%、1.05%，說明本文建立的退役反應(yīng)堆計(jì)算模型是正確的。

2) 對(duì)于無固定運(yùn)行方式的間斷運(yùn)行反應(yīng)堆，將其功率運(yùn)行史劃為適當(dāng)?shù)牡湫碗A段來模擬實(shí)際的運(yùn)行狀況進(jìn)行計(jì)算的方法在一定誤差范圍內(nèi)是可行的。

3) 堆內(nèi)較厚部件采用分層計(jì)算，壓力容器外圍部件采用分步計(jì)算方法可大幅提高計(jì)算效率和計(jì)算精度。

4)60Co比活度計(jì)算值較測(cè)量值偏高，主要原因可能是標(biāo)準(zhǔn)不銹鋼材質(zhì)中59Co含量為一可選范圍，而計(jì)算時(shí)取59Co含量為可選范圍中的最大值所致。但即使在最大偏差情況下，計(jì)算值與測(cè)量值仍具有相同的數(shù)量級(jí)，對(duì)于退役反應(yīng)堆源項(xiàng)調(diào)查，此精度已能滿足退役工程設(shè)計(jì)要求。

參考文獻(xiàn)：

[1] 邢宏傳，周榮生，徐濟(jì)鋆. 退役核設(shè)施放射性存留量估算方法研究[J]. 核動(dòng)力工程，2005，26(6):544-549.

XING Hongchuan, ZHOU Rongsheng, XU Jijun. Study of estimating method for residual radioactive on decommissioning nuclear establishment[J]. Nuclear Power Engineering, 2005, 26(6): 544-549(in Chinese).

[2] BRIESMEISTER J F. MCNP—A general Monte CarloN-particle transport code, LA-13709-M[R]. USA: Los Alamos National Laboratory, 2000.

[3] CROFF A G. A users manual for Origen2 computer code, ORNL/TM-7175[R]. USA: Oak Ridge National Laboratory, 1980.