具有氚化水蒸氣甄別功能的集成式在線氚監測系統的研制

汪久山，王和義，陳志林，孟 丹，常瑞敏，吳冠銀，陳建明

(1.中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900；2.96401部隊，陜西 寶雞 721000)

氚(3H或T)是氫的放射性同位素，其發射的β粒子是一種低能射線，最大能量為18.6 keV，平均能量為5.7 keV，空氣中的氚主要以氚化水蒸氣(HTO)和氚氣(HT)的形式存在。相同濃度下，ICRP 60號出版物[1]和國家標準GB 18871給出氚化水蒸氣和氚氣的輻射危害比為10 000∶1。所以，在不同組分氚源同時存在的情況下，有時應進行氚的甄別測量，以便為涉氚工作人員的輻射防護和環境安全評價提供科學合理的依據。

目前對空氣中氚濃度的在線監測主要采用電離室方法。國外開展電離室測氚技術研究較早，針對電離室測空氣中氚時氚化水蒸氣的甄別、高濃度時的記憶效應問題等已進行了大量的研究[2-5]。國內中國輻射防護研究院和中國工程物理研究院等在電離室測氚技術方面也進行了許多研究[6-10]，研制出多種型號的電離室，但對于電離室的記憶效應消除僅是通過減小壁面積或內壁鍍金的方式，未實現徹底消除，在線氚甄別測量方面的文獻報道也較少[11]。

針對在線氚監測中存在的以上問題，本文在傳統氚監測方法的基礎上，采用模塊化集成式設計，研制一種具備較高氚化水蒸氣甄別能力和記憶效應消除能力的集成式在線氚監測系統，為在線氚甄別測量及輻射防護方案的建立提供技術支持。

1 系統總體結構及工作原理

集成式氚在線監測系統采用模塊化設計，主要由弱電流測量模塊、數據處理模塊、氚化水蒸氣甄別模塊、記憶效應消除模塊等4個模塊組成。氚化水蒸氣甄別模塊及記憶效應消除模塊獲取的電流通過弱電流測量模塊進行測量，電流信號再通過數據端口傳至主控計算機，由數據處理模塊實現數據的分析和存儲。4個模塊集成在一輛小推車上，形成一套具有氚化水蒸氣甄別功能的集成式在線氚監測系統。該系統的總體結構與實物圖如圖1所示。測量電離室通過雙層屏蔽電纜輸出電流信號至弱電流測量模塊。數據處理模塊通過連接電流測量模塊內置的RS-232數據通信接口讀取數據，并進行數據處理和輸出。系統集成時，為實現移動性，將體積較大的記憶效應消除模塊和氚化水蒸氣甄別模塊置于小推車底部，并設置減震裝置。選購體積較小的微型抽氣泵，抽氣流量約為8 L/min。

2 各模塊設計

2.1 弱電流測量模塊

弱電流測量模塊設計以美國Keithley公司的弱電流測量設備為基礎，該弱電流測量設備能測量低至0.01 pA的弱電流，最大測量電流為21 mA。測量電流從20 pA至20 mA分為10檔，每檔的測量精度均好于0.5%。該儀器還可作為電壓源，輸出電壓最大為1 000 V。

圖1 氚在線監測系統的總體結構(a)和實物圖(b)

2.2 數據處理模塊

數據處理模塊通過主控軟件從弱電流測量模塊獲取數字信號，并對獲取的信號進行處理、輸出。數據處理模塊具備以下功能：

1) 顯示電流信號；

2) 將電流信號通過設置變換系數而轉換成目標值顯示；

3) 電流信號顯示和目標值顯示均能顯示實時值和歷史數據，并能對一定時間區域內的值進行平均、求和，找出最大值(找出的最大值應與時間軸對應)，顯示方式包括曲線、數據；

4) 控制最小顯示值，即設定最小顯示閾值，若信號小于該值則顯示所設定的最小顯示值，且最小閾值可根據測量儀的現狀設定；

5) 高信號報警功能，在信號高于某一設定的閾值后報警，報警方式為聲光報警，各信號的報警相互獨立；

6) 在軟件中實現對6517B靜電計的一些簡單控制(如加電壓、換量程等)；

7) 同時顯示多路信號，即顯示多個探頭的測量結果；

8) 計算機可聯入網絡，通過網絡將數據傳至主控計算機。

2.3 記憶效應消除模塊

利用相同內表面積、不同尺寸圓柱形電離室內部體積不同的幾何原理，設計一套由兩個圓柱形電離室構成的電離室系統。系統中兩個電離室使用完全相同的材料和工藝進行加工，內表面積完全相同，但內部有效體積不同。當電離室系統工作在差分模式下時(兩個電離室上分別施加不同極性的飽和工作電壓)，兩個電離室的相同內表面積產生的記憶效應相同，即由于記憶效應而產生的本底電流相同，但電流極性相反，相互抵消，從而實現對記憶效應的徹底消除。記憶效應消除模塊實物圖如圖2所示。

為方便集成，兩個電離室采用倒立的方式集成于同一底座上，在底座上統一安裝輸入、輸出接口。電離室筒體采用316L不銹鋼材料，聚四氟乙烯作為絕緣材料。在氣管與電離室內部連接處均進行絕緣處理，并確保各連接處具有很好的密封能力。為實現電場屏蔽并保障機械強度，底座采用不銹鋼材料。電纜頭選用標準同軸高壓電纜頭和三芯信號電纜頭。電離室內表面加工成鏡面并鍍金，鍍金厚度約2 μm。電離室的漏率應小于10-5Pa·m3/s，承壓強度不小于1 MPa。

圖2 記憶效應消除模塊實物圖

2.4 氚化水蒸氣甄別模塊

圖3 氚化水蒸氣甄別模塊實物圖

氚化水蒸氣甄別模塊由氚化水蒸氣甄別裝置與兩個規格完全相同的圓柱形電離室組成，如圖3所示。氚化水蒸氣甄別模塊的核心功能是實現對氚化水蒸氣的分離。本系統中的甄別裝置是美國杜邦公司的PDTM系列多管干燥器，型號為PD-200T-12MSS。PDTM系列多管干燥器能從不同組分氚源中分離氚化水蒸氣的根本機理是Nafion膜對氚化水蒸氣有極強的選擇透過性，而氚氣幾乎不透過。因此，它以連續交換的方式從混合氣體中有選擇地分離氚化水蒸氣，并將含氚空氣干燥至露點-45 ℃，即實現對氚化水蒸氣的分離。

電離室內部設有氣體透過率高于50%的不銹鋼網，且不銹鋼網和外層不銹鋼筒體間設置絕緣層。進氣端管道伸至電離室底部，出氣端設置在頂部，且與該斷面絕緣。氣管及接線部分均統一設置在底座上。在網壁與外筒間留出約15 mm距離，用于放置進氣管道。不銹鋼外筒通過螺紋與底座連接，用橡膠圈密封。在電離室頂端采用聚四氟乙烯將端面和外筒絕緣，用橡膠圈密封。使用標準同軸高壓電纜頭和三芯信號電纜頭實現電源和信號線纜的連接。電離室內表面加工成鏡面并鍍金，鍍金厚度約2 μm。

3 性能測試

3.1 本底測量

系統的兩個模塊(記憶效應消除模塊和氚化水蒸氣甄別模塊)共4個電離室，其體積分別為1、1.4、5、5 L。4個電離室的本底測量結果列于表1(開機1 h后測量)。

表1 電離室本底測量結果

3.2 氚化水蒸氣甄別

圖4 甄別實驗流程示意圖

氚化水蒸氣源通過鼓泡器來制備。實驗中，用于鼓泡的氚水濃度為3.3×104Bq/mL(通過Tri-Carb 3100型液閃譜儀測得)。甄別實驗流程如圖4所示。樣品濕氣流通過Nafion干燥器毛細管束的同時干沖洗氣體從毛細管束外逆向流過，HTO分子將穿過毛細管壁轉移到外部套管中，從而實現HTO與HT的分離。

甄別測量結果列于表2。測量條件如下：以甲烷為載氣，載氣流速為250 mL/min；HTO樣品氣流的流速也為250 mL/min；實驗溫度為15 ℃，相對濕度為64%，流量控制設備采用浮子流量計。

表2 氚化水蒸氣甄別測量結果

對于250 mL/min的流速，要充滿5 L電離室(電離室進出口設置在對角，底部進氣，頂部出氣)需20 min，實際上達到穩定還需更長的時間。從表2結果可看出，氚化水蒸氣經過多管干燥器后，HT測量道的HTO值小于電離室本底，HTO測量道電離室讀數逐漸增大并達到穩定水平，即鼓泡器制備的氚化水蒸氣幾乎全部透過Nafion膜轉移到HTO測量道，甄別效果較好。

3.3 記憶效應消除

圖5 記憶效應消除實驗流程示意圖

在實驗中，鼓泡產生的氚化水蒸氣依次通入電離室內測量，測量后的氣體收集在水中。實驗流程如圖5所示，兩個電離室分別加正高壓和負高壓。

實驗前，電離室系統本底為0.01 pA，按400 mL有效體積計算，本底為9.25×105Bq/m3。在氚化水蒸氣濃度約為1.1×106Bq/m3條件下進行實驗，4 h后停止，電離室系統本底未發生變化，仍為9.25×105Bq/m3。而單個電離室的本底略有上升，1 L電離室本底變為5.2×105Bq/m3，1.4 L電離室本底變為4.6×105Bq/m3。以上結果表明，相對于單個電離室，該體積等效電離室系統從根本上消除了記憶效應。

4 結論

本文設計的具有氚化水蒸氣甄別能力的集成式在線氚監測系統主要由弱電流測量模塊、數據處理模塊、氚化水蒸氣甄別模塊、記憶效應消除模塊等組成。通過對氚化水蒸氣甄別模塊和記憶效應消除模塊進行的性能測試，得到如下結論：

1) 本文設計的氚化水蒸氣甄別模塊的甄別效果較好，能實現HTO與HT氣體的在線甄別監測；

2) 相對于單個電離室，氚監測過程中的記憶效應在本文設計的體積等效電離室系統中得到了根本消除，為高濃度氚監測過程中的記憶效應問題提供了一種有效的解決方法；

3) 數據處理模塊運行正常，整套系統穩定性良好。

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