潤濕特性對多孔介質緩慢干燥過程影響的數值模擬

程 樹，吳 睿，崔國民，李延銘

（上海理工大學 能源與動力工程學院新能源所，上海 200093）

潤濕特性對多孔介質緩慢干燥過程影響的數值模擬

程 樹，吳 睿，崔國民，李延銘

（上海理工大學 能源與動力工程學院新能源所，上海 200093）

采用二維孔隙網絡模型，對不同孔隙結構下親水多孔介質與憎水多孔介質的緩慢干燥過程進行模擬，考察潤濕特性的改變對二維多孔介質干燥過程中液相分布、蒸發速率以及干燥總時間的影響。模擬結果表明，忽略重力與黏性力影響時，多孔介質干燥過程只受毛細壓力控制，親水多孔介質蒸發端為無規則形狀，而憎水多孔介質蒸發端則根據孔隙尺寸分布與喉孔比的不同呈現不同的特性；干燥總時間與潤濕特性、蒸發速率、孔隙結構相關；當喉孔比相同時，緊湊多孔介質的干燥總時間小于非緊湊多孔介質；當喉孔比較小時，親水多孔介質的干燥總時間小于憎水多孔介質；當喉孔比較大時，憎水與親水多孔介質的干燥總時間可以近乎相等。

多孔介質；干燥；孔隙網絡模型；潤濕特性；喉孔比

多孔介質干燥是工業生產中的一個重要環節，主要用于食品干燥、輕質油回收、質子交換膜燃料電池等方面［1-2］。在一些領域中，多孔介質表現為親水特性，干燥過程類似于排水過程［3-4］。而在一些特殊領域如質子交換膜燃料電池氣體擴散層等，多孔介質則表現為憎水特性，其干燥過程可類比為自吸過程。

孔隙網絡模型作為一種有效方法可應用于研究多孔介質的干燥過程。自Daian等［5］和Nowicki等［6］率先提出孔隙網絡模型以來，Prat等［7-8］結合入侵逾滲理論提出了多孔介質干燥孔隙網絡模型。此后，重力［9-10］、黏性力［11-13］、熱效應［14-16］、拓撲結構［17-21］等影響多孔介質干燥的外界因素在建模過程中被考慮。另一方面，針對干燥過程中出現的液膜效應［22-23］、收縮現象［24］進行的研究進一步完善了多孔介質干燥的孔隙網絡模型。

近年來，Pillai等［19,25］對親水多孔介質干燥過程進行了研究。但對憎水多孔介質的研究還較少。吳睿等［26］采用三維孔隙網絡模型對質子交換膜燃料電池氣體擴散層水分蒸發的干燥過程進行模擬。近期，Wu等［27］采用三維孔隙網絡模型研究孔隙結構對憎水多孔介質蒸發過程的影響，指出孔隙結構是影響憎水多孔介質干燥特性的重要因素。Chapuis等［28］在研究相同孔隙結構多孔介質蒸發過程時發現，憎水多孔介質蒸發端相對平整，而親水多孔介質蒸發端為不規則狀態。Lenormand［29］指出在不同孔喉比的情況下，自吸過程的兩相流動特性截然不同。由此可見，潤濕性對多孔介質的影響與其孔隙結構密切相關。但潤濕性的變化對不同孔隙結構多孔介質干燥的影響尚未明確。

本工作對不同孔隙結構多孔介質潤濕特性的影響進行研究，考察相位分布、蒸發速率、蒸發總時間對多孔介質干燥特性的影響。

1 孔隙網絡模型

孔隙網絡模型是將多孔介質抽象為理想的幾何形狀，復雜的孔隙空間由喉道及其相連的孔隙構成，喉道代表較小的空間，孔隙代表喉道交接處較大的空間。采用二維方形孔隙網絡模型，其中，孔隙為正方形，連接兩個相鄰孔隙的為矩形截面的喉道，二維孔隙的網絡模型見圖1。

孔隙半徑為孔隙邊長的一半，取值區間為[rpmin，rpmax]：

式中，ψ為0～1之間的隨機數。

連接孔隙i和j的喉道半徑（rt）為喉道橫截面邊長的一半，表示為

式中，λ為喉孔比，是孔隙網絡模型的結構參數，通常情況下λ≤1。相鄰孔隙之間的距離（l）為定值，設為25 μm。另外，孔隙網絡模型中孔隙網絡大小也是影響多孔介質蒸發過程的一個重要因素，為了更為詳細地觀察蒸發過程中孔隙網絡中的兩相流動特性，采用較小的孔隙網絡（設定為20×20）。

圖1 二維孔隙的網絡模型Fig.1 2D pore-network models.

由于只考慮緩慢蒸發過程，因此兩相流動只受毛細力的控制，黏性力的影響則可忽略。在此情況下，多孔介質蒸發過程的兩相流動可以視為準靜態過程。蒸發過程中，每個孤立液體團中門闕流動阻力最小的單元（孔隙或喉道）將被驅替。單元的門闕流動阻力與單元尺寸和潤濕性相關。以憎水多孔網絡為例，喉道門闕流動阻力（Pct）［29］可由式（3）計算。

式中，σ為表面張力，取值0.072 N/m；θ為接觸角，接觸角的大小與介質的潤濕性有關，憎水多孔介質θ取值60°，在潤濕性不變的情況下θ不變。

孔隙門闕流動阻力（Pcp）［27］可由式（4）計算。

式中，rpe為有效孔隙半徑；z為孔隙周圍被氣相占據的喉道數，z=1～3。親水Pcp的計算式與式（3）相同。

由于孔隙周圍被氣相占據的喉道數目不同，根據式（4）計算的Pcp有3種不同的結果，故喉道和與之相鄰孔隙之間的門闕流動阻力根據z的不同而改變。這與親水多孔網絡有著根本的不同。親水多孔網絡中，親水多孔介質θ的取120°，計算孔隙阻力時均采用實際尺寸而非有效孔隙半徑［30］，由于喉道尺寸小于相鄰孔隙，故Pcp大于相鄰孔隙。一旦喉道被侵入則相鄰孔隙自動被侵入。

初始狀態時孔隙網絡完全充滿液態水，水蒸氣擴散只通過不封閉的上界面進行。在計算中做如下簡化假設：1）忽略黏性力和重力的作用；2）水蒸氣擴散過程為準靜態過程；3）整個干燥過程在恒溫條件下進行；4）水蒸氣視為理想氣體。

由以上假設條件，位于模型開口界面處的喉道與外界環境相接觸，由菲克定律可得：

孔隙網絡模型內部被氣相占據的孔隙j的水蒸氣蒸發量可由質量守恒原理得到：

式中，qpitij為孔隙i到喉道ij（連接孔隙i與孔隙j的喉道）的水蒸氣蒸發量，可由菲克定律得到：

若孔隙或喉道兩者中有一項為液相，那么該項的水蒸氣濃度等于飽和水蒸氣濃度，即cpi=1或ctij=1。

通過以上分析，多孔介質干燥過程的孔隙網絡模型模擬算法可歸納為：1）確定網絡模型中的液體團；2）根據質量守恒定理迭代計算孔隙網絡中每個被氣相占據的孔隙中水蒸氣的擴散量；3）確定每個液體團中具有最小門闕流動阻力的單元；4）通過計算液體團中每個含有液相的單元和與其比鄰的氣相單元之間的擴散量來確定每個液體團的總蒸發量；5）確定每個液體團中具有最小門闕流動阻力單元中液體被完全蒸發所需時間，并確定最小時間；6）根據第5）步中確定的最小時間所在的單元更新計算網絡模型的相分布；7）重復1）～6）步。

2 結果與討論

主要分析潤濕性對不同結構多孔介質干燥過程的影響。多孔介質的潤濕性可由液相接觸角表征。多孔介質結構用孔隙分布和喉孔比來表征。構建兩種多孔網絡：一為緊湊多孔網絡，其孔隙半徑分布區間較小，為5.5～6.5 μm；二為非緊湊多孔網絡，其孔隙半徑分布區間較大，為0～12 μm。此外，通過改變多孔網絡的喉孔比（0.1，0.8，1.0），以獲得潤濕性對不同孔隙結構多孔介質干燥過程的影響。

2.1 液相分布

多孔介質干燥特性與其內部液相分布相關。為了揭示潤濕性對多孔介質干燥過程的影響，對比不同液相飽和度情況下多孔介質干燥過程的液相分布。液相飽和度為含有液體的單元體積與孔隙網絡中所有單元體積之比。

緊湊多孔介質的干燥過程見圖2。由圖2可知，喉孔比較小的憎水多孔介質，蒸發過程呈現幾乎平整蒸發端，即蒸發過程逐行進行。多孔介質侵入過程只由毛細壓力控制，因此比較Pct和Pcp能進一步解釋蒸發侵入過程。憎水多孔介質侵入過程中，喉道和周圍被氣相占據喉道數目不同的孔隙的門闕流動阻力大小排序為：

式中，Pcp（1），Pcp（2），Pcp（3）為孔隙周圍被氣相占據喉道數目分別為1，2，3的Pcp。因此，對于喉孔比較小的憎水緊湊多孔介質，門闕流動阻力小的表面喉道優先被侵入，第一層喉道完全侵入后，位于第二層的孔隙才開始蒸發，而直到第二層孔隙蒸發完全后蒸發過程才在第三層喉道中進行，故蒸發端呈平整下降。而當喉孔比為1時，孔隙與喉道尺寸差距小且連接相鄰兩孔隙的喉道尺寸以較小喉道尺寸為基準，故喉道與孔隙之間的門闕流動阻力大小順序為：Pct≥Pcp。此時，侵入競爭發生在整個多孔介質空間不同尺寸的喉道與孔隙之間，其干燥相圖表現為毛細指徑現象。而對于親水多孔介質，蒸發相圖均呈現為毛細指徑現象，且喉孔比的變化對蒸發過程的影響不明顯。

非緊湊多孔介質的干燥過程見圖3。在非緊湊多孔介質空間內，尺寸相差較大的孔隙和喉道呈隨機分布。根據入侵逾滲理論，憎水多孔介質蒸發過程選擇侵入門闕流動阻力最小的孔隙或喉道，由于這個孔隙和喉道可能出現在孔隙網絡模型中的任意一處，所以無論多孔介質的潤濕性如何，干燥相圖都呈現出毛細指徑現象，而且相同飽和度下喉孔比的變化對蒸發過程的影響不大。

對比圖2和圖3中憎水多孔介質的蒸發相圖可以發現：喉孔比較小的憎水緊湊多孔介質蒸發相圖中只在最后一行邊界處存在孤立的孔隙；喉孔比較大的緊湊多孔介質相圖中既存在孤立喉道又存在孤立的孔隙。而非緊湊多孔介質中，喉孔比較小的多孔介質干燥過程中只出現孤立的孔隙，此孤立孔隙可以出現在孔隙網絡中的任意位置；喉孔比較大的多孔介質干燥過程中既有孤立的孔隙又存在孤立的喉道。由此可見，孔隙結構不同的多孔介質干燥過程中相位分布存在著差異，且喉孔比對憎水多孔介質相位分布的影響更大。

圖2 緊湊多孔介質的干燥過程Fig.2 Drying process of porous media with narrow pore size distribution(PSD). Points represented the pores dominated by liquid， and lines denoted throats， the same below.

圖3 非緊湊多孔介質的干燥過程Fig.3 Drying process of porous media with wide PSD.

為解釋這一現象，取憎水孔隙網絡的某孤立小液團部分進行具體分析。無孤立喉道氣相侵入的原理見圖4。對于喉孔比小于1的多孔介質，無論孔隙尺寸如何分布，與孔隙相連的喉道尺寸一定小于孔隙尺寸（見圖4a）。由于憎水多孔介質的侵入過程發生在最小門闕流動阻力處，所以蒸發首先在喉道t1中進行，此后按門闕流動阻力等級依次在t2，t3，t4中進行。隨著t4的蒸發完全，孔隙網絡中出現了孤立的孔隙p1（p1為微元中最大的孔隙，見圖4b）。憎水緊湊多孔介質當蒸發進行到最后一行時，位于邊界處的Pcp（1）大于其他位置的Pcp（2），故在蒸發相圖中為孤立孔隙，且只存在孤立孔隙。對于喉孔比等于1的多孔介質，孔隙尺寸分布不同的多孔介質存在著不同的現象。

圖4 無孤立喉道氣相侵入的原理Fig.4 Schematic diagram of gas introduction into un-isolated throats.

無孤立孔隙氣相侵入的原理見圖5。由于緊湊多孔介質的相鄰孔隙的尺寸差距較小，假設p2和p3為微元中的最大孔隙，且rp2=rp3（見圖5a）則rp2=rp3=rt23，兩孔隙周圍與空氣接觸的喉道t1～t6先于孔隙p2，p3，t23被侵入（見圖5b）。之后，蒸發在孔隙p2和p3間隨機選擇，若p2被侵入則孔隙網絡中留有孔隙p3和喉道t23（見圖5c）。此時，孔隙p3周圍被氣相占據的喉道數為1，侵入過程隨之隨機發生在孔隙p3和喉道t23之間，若p3被侵入，則孔隙網絡中出現孤立的喉道（見圖5d），若t23被侵入，則出現孤立孔隙。另外，非緊湊多孔介質，由于其孔隙尺寸取值范圍較大，上述兩種情況皆可能出現。

當小液團中只有一個最大尺寸孔隙時，蒸發過程如圖4所示，而小液團中具有兩個相同尺寸的孔隙時，蒸發過程則如圖5所示。

圖5 無孤立孔隙氣相侵入的原理Fig.5 Schematic diagram of gas introduction into un-isolated pores.

2.2 蒸發速率

潤濕性與孔隙結構的變化使得多孔介質中液相分布趨勢隨之改變，而這一改變直接影響多孔介質液相飽和度的變化趨勢。給出不同孔隙結構多孔介質的液體飽和度-時間曲線以揭示液體飽和度隨蒸發時間的變化趨勢。多孔介質干燥過程中液體飽和度隨蒸發時間的變化關系見圖6。

從圖6可看出，無論多孔介質的孔隙尺寸分布是否緊湊，小喉孔比多孔介質的液相飽和度緩慢下降，而大喉孔比多孔介質的液相飽和度則極速下降。

圖6 多孔介質干燥過程中液相飽和度隨蒸發時間的變化趨勢Fig.6 Variation of S with evaporation time.

由液相飽和度與時間的關系可以得到蒸發速率的變化趨勢。在不同喉孔比條件下不同多孔介質中的無量綱蒸發速率的結果見表1。從表1可看出，無量綱蒸發速率基本上隨喉孔比的增加而減小。通過計算一個微元網絡中瞬時蒸發速率來解釋多孔介質蒸發速率的變化規律。微元網絡的蒸發原理見圖7。

表1 在不同喉孔比條件下緊湊和非緊湊多孔介質中的無量綱蒸發速率Table 1 Non-dimensional evaporation rate(Mv) in the narrow and wide PSD networks at different λ

圖7是一個1×1的二維孔隙網絡，除上界面外其他3個界面皆封閉。假設初始狀態孔隙與喉道完全充滿液體，表面喉道中的液體與外界相連。隨著蒸發的進行，蒸發端下降至孔隙中點位置。由菲克定律可知，初始狀態微元網絡的蒸發量（q）為：

隨著蒸發的進行，當孔隙中一半的液體已被蒸發，此時的孔隙中的蒸發量qpt1為：

喉道與外界的蒸發量qt13為：

由式（14）可知，J隨喉孔比的增大而減小。

圖7 微元網絡的蒸發原理Fig.7 Schematic diagram of the evaporation for microelement network.

2.3 干燥總時間

喉孔比對干燥總時間的影響見圖8。從圖8可知，在相同的喉孔比條件下，緊湊多孔介質的干燥總時間小于非緊湊多孔介質。多孔介質干燥總時間本質上由多孔介質空隙體積與蒸發速率二者聯合競爭決定。

多孔介質空隙體積為多孔介質內部孔隙與喉道體積之和。非緊湊多孔介質的空隙體積大于緊湊多孔介質，則在相同的喉孔比條件下，緊湊多孔介質的所需干燥總時間比非緊湊多孔介質更短。

由圖8可見，隨喉孔比的增大，緊湊多孔介質和非緊湊多孔介質的干燥總時間均呈現出先陡降再緩降最后趨于平衡的趨勢；隨喉孔比的增大，親水與憎水多孔介質的干燥時間之間的差距逐漸縮小。其原因在于喉孔比較小時，親水多孔介質在干燥初期開口上界面還留有部分與外界相連的喉道，這些表面喉道為干燥過程提供了較高的蒸發速率，從而縮短了蒸發時間，而憎水多孔介質在干燥初期與外界相連的表面喉道已被蒸發，所以其蒸發速率較小，從而干燥完全所需時間較長。當喉孔比較大時，親水與憎水多孔介質干燥初期都存在部分表面喉道，整個干燥過程中的平均干燥速率相似，所以它們的干燥總時間接近。

圖8 喉孔比對干燥總時間的影響Fig.8 Effects of different λ on the total drying time.

由圖8還可見，當喉孔比較小時，親水多孔介質的干燥過程比憎水多孔介質快，這一現象與文獻［29］給出的結論相同；當喉孔比較大時，親水與憎水緊湊多孔介質干燥總時間幾乎相等，其原因在于喉孔比為0.1～0.8時，憎水緊湊多孔介質蒸發逐行進行，表面喉道快速蒸發階段持續時間短暫，此后蒸發速率降低，因而所需干燥時間較長，而親水多孔介質在干燥初期由于表面喉道蒸發階段持續時間較長，所以蒸發速率快。而在干燥后期，多孔介質被突破后，主液體團被撕裂成許多小液團，從而引起了較高的蒸發速率。因此，親水多孔介質的蒸發速率總大于憎水多孔介質。當喉孔比為0.9～1.0時，憎水多孔介質的蒸發不再逐行進行，而是呈現與親水多孔介質類似的毛細指徑現象，且在達到突破前已經被撕裂成許多小液團。小液團蒸發速率較快，造成憎水多孔介質的蒸發速率非常接近于親水多孔介質，從而使得兩種不同潤濕性多孔介質的干燥時間相近。

3 結論

1） 憎水緊湊多孔介質，喉孔比較小時蒸發端平整，喉孔比較大時蒸發端無規則形狀；不同喉孔比的親水緊湊多孔介質蒸發端形狀不規則。非緊湊多孔介質，潤濕性的改變對蒸發端的影響較小。

2）喉孔比較大的多孔介質干燥過程中既存在孤立的孔隙又存在孤立的喉道。當喉孔比較小時，憎水緊湊多孔介質蒸發相圖中只在最后一行邊界處存在孤立的孔隙，非緊湊多孔介質中孤立孔隙可出現在孔隙網絡中的任意位置。

3） 隨喉孔比的增大，親水和憎水的多孔介質蒸發速率均減小。

4） 當喉孔比相同時，緊湊多孔介質的干燥總時間小于非緊湊多孔介質；當喉孔比較小時，親水多孔介質的干燥總時間小于憎水多孔介質；當喉孔比較大時，憎水與親水多孔介質的干燥總時間可以近乎相等。

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（編輯 李治泉）

Numerical Simulation of Influence of Wetting Property on Slow Drying of Porous Media

Cheng Shu, Wu Rui, Cui Guomin, Li Yanming
（Institute of New Energy Science and Engineering，School Energy and Power Engineering，University of Shanghai for Science and Technology，Shanghai 200093，China）

The slow drying processes of hydrophilic and hydrophobic porous media with different pore structure were simulated by using a pore network model and the inf uences of wetting property on evaporation behavior were investigated. The simulation results indicated that when adhesion and gravity were ignored，capillary pressure dominated the drying processes; the drying front ends in the hydrophilic porous media kept irregular shape，but in the hydrophobic porous media the drying front ends showed different features according to the pore size distribution(PSD) and throat-pore ratio; the total drying time was affected by the evaporation rate，pore structure and wetting property. For the wide PSD network，the total drying time of the hydrophilic porous media is less than that of the hydrophobic porous media when the throat-pore ratio is low. For the narrow PSD，the total drying time of the hydrophobic porous media is similar to that of the hydrophilic porous media when the throat-pore ratio is high.

porous media；evaporation；pore network；wetting property；throat-pore ratio

1000 - 8144（2014）09 - 1035 - 09

TQ 021.4

A

2014 - 03 - 27；［修改稿日期］ 2014 - 06 - 06。

程樹（1988—），女，浙江省安吉市人，碩士生，電郵 shucheng1022@gmail.com。聯系人：吳睿，電話 021 -55270155，電郵 ruiwu1986@gmail.com。

國家自然科學基金青年自然基金項目（51306124）；上海市自然科學基金青年項目（13ZR1458300）；重慶大學教育部重點實驗室開放基金項目（LLEUTS-201305）；滬江基金研究基地專項（D14001）。