沉積相變遷對內陸湖泊沉積易溶鹽作為古環境指標的影響①——以西寧盆地為例

劉艷蕊 楊一博 方小敏， 宋春暉 劉曉明

(1.蘭州大學西部環境與氣候變化研究院 蘭州 730000;2.中國科學院青藏高原研究所大陸碰撞與高原隆升重點實驗室 北京 100101;3.蘭州大學地質科學與礦產資源學院 蘭州 730000)

0 引言

獲取新生代以來大陸氣候環境變化記錄對于揭示新生代以來氣候變化的驅動機制及更短時間尺度上的氣候環境變化機理具有重要意義。風成黃土沉積及其氣候代用指標的成功應用(如粒度，磁化率等)為晚新生代以來我國大陸氣候變化記錄的建立提供了范例［1，2］。而我國西部廣泛分布的新生代沉積盆地為更長時間尺度大陸氣候變化記錄的建立提供了良好的條件。然而，內陸湖盆沉積作為一個更為復雜的沉積體系，氣候變化代用指標的受控因素變得更加復雜。因此獲取適合的氣候變化代用指標，檢驗其在更長時間尺度內有效性是準確獲得新生代以來大陸氣候環境變化的關鍵之一。

內陸湖泊沉積物的易溶鹽含量可以反映古湖水的化學特征，因此，研究湖泊沉積中易溶鹽含量變化是重建湖泊古水文演化過程的重要途徑之一［3，4］。由于氣候條件對于湖泊水化學特征的控制，易溶鹽含量變化亦可一定程度上指示古氣候變遷［4～8］。利用內陸湖泊沉積易溶鹽含量反映古湖水化學特征及氣候變化研究的邏輯前提是氣候干旱背景下內陸湖泊濃縮演化過程中湖水中離子含量升高發生的碳酸鹽—硫酸鹽—鹵化物隨溶解度增大而相繼發生的沉淀序列［9］。前人研究的內陸湖泊易溶鹽含量記錄，樣品選取多來自于沉積穩定的湖泊碎屑/化學沉積樣品［10～13］。然而，由于可能存在的沉積環境變遷，在古湖盆沉積物中利用易溶鹽含量反映古湖泊水文及古氣候演化時，尚需考慮上述干旱氣候環境中溶解度控制的礦物沉淀序列的適用性。鑒于此，本文選取位于青藏高原東北部，已經有多項古氣候代用指標研究的西寧盆地謝家剖面的一套內陸湖相碎屑/化學沉積，年代跨度為始新世到中新世中期［14］。通過易溶鹽離子的含量分析，結合沉積相劃分和其它古氣候代用指標，對上述易溶鹽作為氣候指標的適用性進行初步探討。

1 研究區地質地理概況

西寧盆地位于青藏高原東北緣，西寧市的南部，位于祁連褶皺系之中部，面積約4 600 km2。盆地位于青藏高原與黃土高原的過渡帶，北側是達坂山，南以拉脊山為屏障，西臨日月山，東延入甘肅境內隴中盆地［15］。陸相盆地沉積始于侏羅紀，其沉積零星出露，由含煤碎屑巖組成。白堊系為河流—濱湖相紅色砂巖、礫巖。下第三系是內陸湖相含鹽碎屑巖，與上白堊平行不整合接觸;上第三系角度不整合于下第三系之上，下部為河湖相碎屑巖，上部為山麓洪積相砂礫巖［15，16］。盆地周圍一些高山的海拔在3 000 m 以上，但盆地內大部分地區海拔在1 750～2 600 m。西寧盆地地處溫帶草原氣候的西部邊緣附近，基本上為西風帶所控制，東南季風影響較弱，冬季受蒙古高壓的影響，屬半干旱高原大陸性氣候。現代年平均溫5℃ ～6℃，年均降水量350～500 mm，降水主要集中在夏季。

樣品采集自西寧盆地的謝家剖面(36°31’N，101°52’E，海拔2 250 m，圖1)。謝家剖面新生代地層不整合于白堊紀地層之上，剖面總厚819 m，地層自下而上劃分為祁家川組(深度:20～69 m)、洪溝組(深度:69～224 m)、馬哈拉溝組(深度:224～504 m)、謝家組(深度:504～667 m)、車頭溝組(深度:667～778 m)和咸水河組(深度:778～819 m)。剖面下部(0～385 m)沉積物是規律性交替的石膏層和含石膏的泥巖，石膏層中偶夾有含灰綠色的湖相泥巖。剖面上部(385～819 m)沉積物是來自洪泛平原和沖積扇遠端的紅色泥巖和粉砂巖，并夾有河流相砂巖沉積。石膏層最后出現在剖面約500 m厚度處(圖2)。謝家剖面的年代來自于Daietal.［14］的西寧盆地新生代地層古地磁年代結果。本研究主要選取謝家剖面從洪溝組上部到咸水河組底部的一段(剖面深度為110～800 m)，對應的年代跨度大約為49～17 Ma。

圖1 西寧盆地地質構造圖(引自文獻［14］)Fig.1 Regional geological map of the Xining Basin with location of the Xiejia section(after reference［14］)

圖2 謝家剖面易溶鹽各離子含量隨深度變化(古地磁結果引自文獻［14］)Fig.2 Water soluble salts content against depth in Xiejia section(paleomagnetic results after reference［14］)

2 材料和方法

樣品野外采集首先開挖0.5～2 m去風化殼，以1～2 m間隔取樣，采集新鮮樣品。全巖樣品裝入干凈的紙質信封，置入烘箱(40℃)烘干，然后用瑪瑙研缽將樣品研磨至低于200目的粉末備用。取研磨好的樣品，用萬分之一天平稱取0.5～0.6 g，裝有10 mL超純水的15 mL聚乙烯離心管中，漩渦混合器上震蕩20 min后靜置20 h，離心后，移取澄清液，定容備用。K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Sr2+、Cl-均在中國科學院青藏高原研究所安裝有鹵素模式的ICPOES(Leeman Labs，Prodigy-H)上進行。利用空白樣和重復樣進行質量控制。

本文對離子濃度含量的討論基于前處理步驟中各離子溶解在10 mL超純水的含量(單位:mg/L)進行。這主要是考慮部分樣品中含大量石膏，特別是剖面下部樣品，在上述前處理中不能完全溶解。根據石膏(CaSO4·2H2O)在0℃ ～50℃純水中的溶解度(0.223～0.265 g/100 g水)，對10 mL超純水中石膏溶解飽和時的理論濃度計算得出:Ca2+分布在518.6～616.3 mg/L，分布在1 244.7～1 479.1 mg/L(圖2)。如圖2所示大量樣品達到了石膏的溶解飽和狀態，存在石膏的不完全溶解。由于本文中樣品稱樣量處于0.5～0.6 g之間，因此，依照傳統做法乘以定容倍數后除以稱樣量所得含量，勢必對Ca2+和在趨勢上產生偏倚。對于含其他離子(K+、Na+、Cl-、Mg2+)的礦物依溶解度數據不存在溶解飽和的狀況。考慮到謝家剖面中石膏是化學沉積中的主要類型，對其他離子 K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Sr2+、Cl-含量的表示均統一為在10 mL超純水的含量(mg/L)，這樣處理也利于下文中離子之間的對應分析。

為比較這兩種濃度表示方法是否會對數據分析產生重大的認識偏差，以Cl-為例，對現在采用的濃度含量(mg/L)和以對稱樣量校正的濃度(mg/kg)進行分析，其計算公式為Cl-(mg/kg)=Cl-(mg/L)×10 mL/稱樣量(g)×1 000。結果(圖3)表明，這兩種濃度表示方法顯著正相關，并且數據點緊密圍繞在最佳擬合線附近。因此，這種偏倚是不足以產生重要數據解釋偏差。顯然偏差主要源于樣品稱取量的不一致，本文雖未對每一個樣品采用固定的稱取量，但相對穩定在0.5～0.6 g之間的稱取量不足以產生錯誤的數據判斷。

圖3 兩種Cl-含量表示方法的比較Fig.3 Comparison of the two expressions of Cl-content in this study

3 結果與討論

3.1 易溶鹽離子含量及蒸發巖礦物的溶解控制

謝家剖面主要離子含量隨深度變化見表1和圖2。主要離子含量隨深度變遷大致可以劃分為3種類型。第一種類型為 Ca2+、SO2-4和 Sr2+，其趨勢完全受控于石膏層為主的化學沉積和泥巖為主的碎屑沉積的交替，呈現出石膏層高值，泥巖層低值的分布型式。三種離子表現出一致的演化趨勢，相互之間的變化顯著性相關(見表2)。石膏是表生成因礦物中主要的含鍶礦物之一，Ca2+和Sr2+的一致性反映了石膏溶解對二者含量的主導性控制。含石膏樣品在水溶過程中存在明顯的不完全溶解，其上限并不能代表石膏在樣品中的絕對含量變化，卻真實地反映了下部剖面中的化學沉積/碎屑沉積的巖性交替。第二種類型為Na+和Cl-，二者在趨勢變化上呈現出了高度一致性(見表2)，反映了石鹽溶解對Na+和Cl-的控制作用。二者隨深度變化呈現出了與Ca2+、SO2-4不同的形態，其含量在剖面上部石膏層缺失的泥巖層含量反而比下部整體上要高。第三種類型為K+和Mg2+，在剖面中整體含量都很低，在個別層位出現高值，在總的離子含量分布中占次要地位。

鑒于石膏作為謝家剖面主要化學沉積類型，有必要進一步探討其對離子控制的作用。相對于石膏而言，碳酸鈣礦物(方解石、文石和白云石)極低的溶解度使得有理由假設謝家剖面中Ca2+主要由石膏溶解供給。依據石膏Ca2+和等個數比的當量關系，可以獲得對應于石膏溶解所釋放出的含量(*)。圖4a明顯顯示絕大多數樣品*明顯小于實測含量，表明過剩(即其他非含鈣硫酸鹽溶解所提供的)的普遍存在。

表1 謝家剖面離子相關統計參數(單位:mg/L)Table 1 Statistics characteristic of water soluble salts in Xiejia section(Unit:mg/L)

表2 謝家剖面各離子含量相關系數矩陣Table 2 Correlation coefficients of water soluble salts in Xiejia section

3.2 謝家剖面中的沉積相變遷

本區沉積相前人已經做了詳細的研究［14，17，18］。歸納起來本剖面沉積環境可以大致分為兩段。第一段(420～800 m)，以紅色泥巖主的序列。該套紅色泥巖塊狀為主，缺乏水體相關層狀沉積構造，局部可見細小波紋構造及毫米級孔隙石膏晶體發育。部分層段出現2 m左右間隔的富含孔隙石膏晶體的泥巖與純泥巖的旋回。上述石膏晶體發育的泥巖硬度大，并呈現出一定的擾動特征，如起伏的層面及類背斜構造。泥巖層中偶見黃色和褐色的斑點和條紋，含具有交錯層理特征的細砂和中砂夾層。

該段屬于沖積扇遠端沉積所表現在洪水期淺水沉積特征。泥巖中沉積結構的缺乏及反映氧化特征的紅色指示了氣下暴露沉積環境的極端狀況。泥巖中的擾動特征代表了重復的干濕交替。含孔隙石膏泥巖中的石膏發育程度變化反映了波動的水位變遷，并且暗示晶間鹵水中溶解物質供給并沒有高到足以產生大規模石膏層沉積的程度。在沖積扇遠端的沉積環境中，砂巖沉積可能反映大型的洪水事件沉積，而稀疏的黃色和棕色泥巖斑點可能指示了氣下環境的成土過程。

第二段為剖面下部(100～420 m)以紅色泥巖和石膏層交替為特征(圖2)。泥巖層中含分米—米級厚度的粉砂質泥巖夾層并且含原位石膏結核，除了一些稀少的波紋發育，罕見其它沉積構造。石膏層含層狀展布的從分米到米級大小不一的雪花狀、塊狀、結核狀、層狀石膏，部分層位可見有網狀構造和錯位的腸狀石膏脈。石膏層發育規模巨大，也見芒硝發育，單個的層位或多個層位組合可在盆地內大范圍對比。石膏層橫向上可漸次變化為綠色泥巖，綠色泥巖中見水平層理和毫米大小有機質斑點。

該段紅色泥巖和石膏層交替反映了沖積扇遠端與淺干鹽湖沉積的交替。紅色泥巖主要代表了沖積扇遠端沉積。石膏層反映了干鹽湖環境中的化學沉積，指示了水體中硫酸鹽含量的變化。這些硫酸鹽來源于蒸發泵和毛細作用所驅動的地表徑流和地下水的補給(圖6)。相對于泥巖層，石膏層對應于高水位期形成的化學沉積。因為高水位可以提供足夠的滯留時間和離子總量從而形成厚層的石膏沉積。石膏層中有機質斑點和具水平層理的綠色泥巖指示了此時相對較深的湖水深度。因此，該段石膏和泥巖的交替反映了區域范圍內水補給以及相關的湖水離子含量的旋回式波動。

上述沉積環境的分析可用圖6的示意圖表明:當干鹽湖補給充足，湖面處于高水位期(圖6a)，湖面范圍擴大，湖水相對較深，出現厚層的石膏沉淀，水體處于相對還原環境，于是在石膏層中偶見具水平層理的富有機質的綠色泥巖。當干鹽湖的水源和溶質補給不足(圖6b)，湖面處于低水位期，湖面范圍縮小，湖水變淺甚至消失，演化為氣下環境為主導的濱湖泥坪沉積。氣下環境的毛細蒸發作用會產生亞毫米級的孔隙石膏晶體發育和其它一些鹽類離子的沉淀，更加干旱的情況下這些鹽類礦物沉淀甚至會缺失。同時，濱湖泥坪沉積上可發生初步的成土作用。大的洪水事件帶來局部砂體的沉積，如謝家剖面上部分布的薄層的粉砂和砂質沉積(圖2)。

圖4 (a)謝家剖面Ca2+與相關圖(菱形方塊表示實測含量，十字表示若全部的Ca2+全部來自于石膏溶解，與Ca2+對應的等個數比的含量(*);(b-d)并非由石膏溶解提供的含量(實測和*的差值)與、K+和Mg2+的相關圖)Fig.4 (a)plot of Ca2+versus;rhombus represents thedetermined;cross represents(*)，which is the content，the same mole fraction with Ca2+based on the assumption that all Ca2+are from gypsum dissolution.(b-d)plot of excessversus Na+，K+，and，respectively;excessis the difference betweendetermined and *.

圖5 (a)謝家剖面過剩(與*之差)與實測相關圖;(b)過剩與的相關圖Fig.5 (a)plot of exessversusdetermined;(b)plot of exess-versus *.

圖6 謝家剖面沉積相變遷示意圖(改繪自文獻［19］)Fig.6 Schematic diagram showing the depositional evolution(redrawn from reference［19］)

3.3 古環境意義探討

事實上，如果依據干旱背景控制下內陸湖泊濃縮演化過程中湖水中離子含量升高發生的碳酸鹽—硫酸鹽—鹵化物隨溶解度增大而相繼發生的沉淀序列來解釋這一套易溶鹽數據，會錯誤地基于420 m前后石膏層的逐漸消失伴隨著易溶鹽趨勢性的減少，以及之后石鹽層的缺失(相對低的Cl-含量)，得出“湖水”淡化的推斷;從而認為紅色泥巖段屬于淡化層，石膏層屬于咸化層，得出與沉積環境分析相反的結論。這種推斷混淆了湖水濃縮離子含量升高發生的碳酸鹽—硫酸鹽—鹵化物隨溶解度增大而相繼發生的沉淀序列的適用范圍。在始終為“水下”的湖泊沉積環境，湖水水體在持續地變淺咸化的過程中，隨著水體離子含量提高相繼發生上述碳酸鹽—硫酸鹽—鹵化物沉積演化序列并最終導致湖泊干涸(倘若無持續補給)。然而，湖泊干涸后，“氣下”主導的沉積環境使得易溶鹽離子的進一步演化脫離了上述演化規律。干旱環境導致水和溶質補給缺乏，使得接下來的沉積(如泥坪為主的沉積)中易溶鹽含量高低變化難以與之前的蒸發巖沉積進行對比。此時的碎屑巖(如紅色泥巖為主)為主的“氣下”沉積環境與湖泊在化學沉積后(石膏或者石鹽層)發生大范圍水補給所形成湖泊淡化碎屑層(如鈣質碎屑層)具有質上的差別。二者均以碎屑沉積為主，但前者已經脫離了湖水作用變為“氣下”環境，而后者卻由于湖水變深變淡，重新回到“水下”的淡化階段。

本研究中的易溶鹽含量強烈受控于沉積相主導的巖性變遷。上部隨石膏層逐漸消失而減少的Ca2+和含量，同時整體增加的Na+和Cl-含量首先反映了沖積扇遠端泥坪沉積所代表的碎屑沉積過程占據主導，以石膏沉積為代表的化學沉積減少甚至消失;其次反映了泥坪沉積中由于表面蒸發作用導致的上升的晶間鹵水在沉積物表面沉淀，結成鹽霜或者上述的毫米級孔隙石膏晶體。Na+和Cl-具有很高的遷移能力，在多次干濕交替的所伴隨的遷移和結晶中這兩種離子更加富集于沉積物表面。同時強烈的氧化作用使得沉積物顏色紅度值明顯升高［20，21］。倘若是相對于剖面下部石膏層與泥巖交替段更為淡化的階段出現，那么相對更深的湖水不應該沉積紅度值更高(體現更強烈的氧化作用和更多的水體氧含量)的泥巖。

沉積相變遷所控制的易溶鹽含量變化所反映的干旱化歷程也被該剖面其他代用指標證實。距謝家剖面3 km的塔山剖面石膏—紅色泥巖的粒度和孢粉分析表明［21］紅色泥巖層粒度較粗，其中孢粉含量較少，指示草原或疏林草原景觀;石膏層中泥巖粒度較細，其中孢粉含量豐富，指示相對溫暖濕潤的灌叢—森林景觀。而謝家剖面正構烷烴和孢粉分析的對比發現［22］，反映了在420 m 處(約33 Ma)的各項指標的巨大變化可能與全球氣候變冷下的干旱化進程和青藏高原的早期隆升有關［14，17，18，20～23］。易溶鹽含量清晰而明確地反映了這次干旱化，當然這也是合理地基于沉積環境約束下該項代用指標的應用。

謝家剖面化學沉積的主要類型是以石膏為代表的厚層硫酸鹽礦物。距謝家剖面不遠的水灣剖面石膏的硫和氧的同位素分析［18］表明這兩種同位素信號并未沿地層深度變化出現顯著變化;進一步通過與新生代海洋中硫酸鹽硫同位素對比，表明存在一個穩定的非海相源區。在謝家剖面直至至干鹽湖徹底干涸代之以泥坪沉積為主時，以石鹽為代表的更高一級干旱環境的厚層氯化物并未出現。這可能與鹽類離子的供給類型有關。因為石膏層中芒硝類礦物的出現預示了更高級干旱階段的到來。盡管從本文的一套沉積物易溶鹽數據難以對鹽類離子的來源做出全面的揭示，然而結合盆地晚白堊和早古近紀地層分布非常廣泛的石膏和芒硝類硫酸鹽礦物［15，24］和相對缺乏的石鹽沉積，不難推斷當時的鹽類離子供給以硫酸鹽為主。在硫酸鹽為主的鹽類離子供給下，直至湖泊干涸時是很難形成顯著含量的氯化物沉積。因為顯著含量的氯化物沉積類似于本剖面的厚層石膏沉積一樣不僅需要適當的干旱氣候條件還需要持續的水和物質供給。而在西寧盆地大量存在晚白堊和早古近紀芒硝類沉積和本文中揭示的芒硝類礦物的存在，證明了比石膏所表征的更高一級干旱環境的存在，因此氯化物礦物在本剖面中的缺失不能歸咎于當時湖盆古環境沒有演化到更干旱環境。相反，極端干旱下干鹽湖由于缺少足夠水分補給而消失，這也被近期關于西寧盆地石膏成因及其古環境指示意義的研究所證實［16，18，21］。缺失的氯化物沉積恰恰佐證了可溶鹽補給類型對湖水濃縮演化導致的礦物結晶的重要作用。而這種相對高含量的硫酸鹽供給類型往往與源區巖石的蒸發巖(如石膏、硬石膏等硫酸鹽礦物)和富硫化物的頁巖沉積的風化輸入有關［25，26］。考慮到西寧盆地內前新生代地層主要為侏羅紀和白堊紀，其中侏羅系主要由含煤碎屑巖組成而白堊系為河流—濱湖相紅色砂巖和礫巖，因此硫酸鹽的供給可能與這兩套地層中的含煤碎屑巖風化與蒸發巖淋濾有關，并可能存在上述晚白堊和早古近紀地層中鈣芒硝礦物淋濾發生的再沉積作用。

前人常用的易溶鹽含量反映湖泊古氣候的研究中由于時間尺度較短，往往沉積環境并未發生大的轉變，因此可以準確示蹤古湖水的化學變化。如張洪等［10］對東居延海1.7 m湖相地層易溶鹽含量反映的該區近2 000年來的古氣候變化。曹雯等［11］對寺河南剖面近6 m湖泊沉積物易溶鹽含量研究揭示的該區中全新世的氣候變化。翟秋敏［12］對安固里安固里淖鉆孔巖芯的易溶鹽含量分析推斷了該湖泊全新世以來的水化學類型演變。年代更古老的湖相沉積，由于相對穩定的沉積相，也獲得了合理的應用，如奚曉霞等［8］通過臨夏盆地東山古湖的氯離子解釋該區早更新世以來的氣候演化，以及方小敏等［13］對柴達木盆地中部鴨湖剖面湖相地層的鹽類離子分析所反映的該區上新世以來的干旱化歷程。

而對于研究地層內出現大的沉積環境變遷，易溶鹽的解釋變得相對復雜。如李榮全等［27］對泥河灣古湖盆區4個地層剖面的沉積調查及易溶鹽含量分析推斷了泥河灣古湖水文演化。其研究顯示湖濱相沉積中的易溶鹽變化最為復雜，難以反映古湖水性質與演化，只能選用淺湖相沉積剖面的易溶鹽分析結果反映古湖水性質。結合本文的研究，可以看出利用易溶鹽離子反演古環境意義存在的復雜性，特別是對長時間尺度的可能存在沉積相變遷的內陸湖泊沉積要特別慎重。盡管溶質補給類型不會改變蒸發濃縮后蒸發巖結晶沉淀的規律，但是簡單套用碳酸鹽—硫酸鹽—鹵化物沉淀序列來解釋環境變化可能得出相反的結論。

4 結論

(1)西寧盆地謝家剖面100～800 m地層的易溶鹽含量變化顯示了強烈的巖性控制。紅色泥巖為主的碎屑沉積和石膏層為主的化學沉積的交替變遷主導了主要離子含量(Na+、Ca2+、Cl-、)的變化。沉積環境分析表明，上述兩種沉積分別代表了干旱環境背景下的沖積扇遠端碎屑沉積和干鹽湖化學沉積。謝家剖面地層的易溶鹽含量變化清晰揭示出33 Ma左右的干旱化響應。

(2)謝家剖面中石膏的廣泛沉積和芒硝類礦物的存在，結合整個西寧盆地石膏及芒硝類礦物的廣泛存在及石鹽的相對缺失，指示了謝家剖面所代表時段內的溶質補給類型可能以硫酸鹽為主，這也解釋了為什么到湖水干涸為止存在石鹽層的相對缺失。

(3)利用內陸湖泊沉積易溶鹽含量對古湖水水文特征演化的推斷需密切結合沉積相的分析。對于年代跨度大，存在重大沉積相變遷的研究地層，要充分考慮易溶鹽在各個沉積環境中的遷移賦存規律及其差別。同時也要注意研究時段內易溶鹽離子的補給類型變化，不能簡單套用碳酸鹽—硫酸鹽—鹵化物的湖水濃縮沉淀規律。西寧盆地的易溶鹽的研究結果對于具厚層化學沉積和碎屑紅層交替的古老沉積的長時間尺度古環境推斷具有啟示意義。

致謝 感謝昝金波，吳福莉對本文的有益建議。感謝兩位評審專家對于本文提出的細致而建設性的建議。

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