咸水層中二氧化碳地質封存有效系數的探究
——以江漢盆地為例

李 松，李義連，喻 英，吳遠柱

(中國地質大學(武漢)環境學院，湖北 武漢 430074)

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咸水層中二氧化碳地質封存有效系數的探究
——以江漢盆地為例

李 松，李義連，喻 英，吳遠柱

(中國地質大學(武漢)環境學院，湖北 武漢 430074)

二氧化碳(CO2)地質封存技術經過近年來的發展，在理論和實際應用方面已越來越成熟，許多試點工程也已經啟動，因此根據不同地區的封存條件，計算出相對精確的有效封存量是非常有必要的。目前計算有效封存量時使用的CO2地質封存有效系數E僅反映了CO2占據整個孔隙體積的比例，還有很多敏感性因子尚未考慮，嚴重影響了CO2有效封存量的計算精度。依托江漢盆地的基礎地質資料，通過建立二維儲蓋層模型，并設置不同的邊界條件、注入模式和鹽度等影響因子來進行CO2灌注的數值模擬研究，并通過模擬得出的數據，建立起一套不同敏感性因子對于CO2地質封存有效系數的影響模型。

CO2地質封存；有效系數；咸水含水層；影響因子；數值模擬；江漢盆地

隨著社會經濟的發展和人類活動的增加，20世紀以來，大氣中以二氧化碳(CO2)為主的溫室氣體濃度持續增長。根據美國國家海洋及大氣管理局初步測算結果顯示，2005年大氣中CO2濃度較2004年提高了2.6×10-6，導致全球的平均溫度大約增加了0.6 ℃[1-3]。預計到2100年全球溫度將會比1990年上升1.4～5.8℃，這一增長速度達到了近1 000 a來溫度升高的最大值[4]。全球變暖對生態系統和人類活動產生了嚴重的影響，這一問題正日益受到世界各國的廣泛關注。近年來，圍繞這一問題開展了國際峰會十余次，研發碳減排技術、發展低碳經濟已成為今后相當長一個時期社會經濟發展的主旋律[5-7]。在多種碳減排技術中，CO2地質封存被認為是目前較短時期內可有效緩解大氣中CO2含量持續升高的有效方式，已被政府間氣候變化專門委員會(IPCC)確定為降低溫室氣體濃度、緩解氣候變化的一個選擇方案[8]，試點項目已在世界各地實施。其中將CO2封存于深部咸水含水層是一種既經濟又能有效緩解溫室效應的對策，把來源于地下的碳素還歸原處也是一種符合自然規律的選擇[9]。

CO2地質封存技術經過近年來的發展，在理論方面的成熟度已經有所提高，越來越多的試點工程也已經啟動。但向深部咸水含水層注入超臨界CO2會增加地下空間的壓力，且CO2具有腐蝕性，會與注入井、儲層及周圍區域的礦物發生化學反應，從而影響到封存環境和封存安全性[10-11]。因此，在工程啟動前，根據不同地區的情況，從經濟可行性、環境、安全等角度考慮計算出相對精確的CO2有效封存量是非常有必要的。雖然國內外對于CO2封存量計算的研究正在逐步發展，但目前研究主要集中在計算參數的豐富和準確度上，對于計算CO2有效封存量時使用的有效系數研究較少，基本上都采用直接取值0.02的簡單方法，而由于不同地區的實際條件相差很大，這對于CO2封存量計算的準確度會產生很大影響。為此，本文以江漢盆地為例，通過數值模擬方法探討了在不同敏感因素條件下深部咸水層中CO2地質封存有效系數的改進方法，使得對CO2有效封存量的計算更加精確，從而有效提高CO2灌注工程的安全性和經濟可行性。

1 國內外關于CO2封存量的研究現狀與發展

CO2地質封存的主要場所為深部咸水層和油氣藏中，本文主要研究的是CO2在深部咸水層中的封存。目前國內外對于CO2在深部咸水層中的封存量已經提出了很多計算方法，以下將列舉一些國內外不同階段比較有代表性的方法。

(1) 該方法由歐盟委員會提出：首先假設計算的是密閉咸水層，其封存空間來源于咸水層基質及孔隙流體的壓縮性，則咸水層中CO2的理論埋(儲)存量可通過下式計算[12]：

MCO2ts=A×ACF×SF×H

(1)

式中:MCO2ts為CO2在深部咸水層中的理論儲存量(×106t)；A為深部咸水層所在盆地面積(km2)；ACF為深部咸水層覆蓋系數(無量綱)，通常取0.50；SF為埋存系數,取0.2×106t/(km2·m);H為咸水層厚度(m)。

該方法雖然計算比較簡便，但前提條件是理想情況下，即含水層的整個孔隙空間都被CO2充分占據，沒有考慮實際條件下各種因素的影響，計算的儲存容量遠遠大于實際值，由于經濟、技術等因素的限制，很難實現，所以此方法并不實用。

(2) 該方法由Ecofys和Tno-Ting在2002年的報告[13-15]中提出：假設咸水層1%的體積為構造地層圈閉，且僅僅有2%的構造地層圈閉可用作CO2的埋存，則咸水層中CO2的理論儲存量計算公式如下：

MCO2ts=ρCO2S×A×H×0.01×E×φ/106

(2)

式中:ρCO2S為地面條件下CO2的密度(kg/m3)；E為CO2地質封存有效系數(無量綱)，取0.02；φ為深部咸水層巖石的平均孔隙度(%)。

該方法提出了有效系數的理論，但僅僅對有效系數E做簡單取值0.02，在粗略計算時可以采用。

(3) 該方法由李小春等[16]提出，由于注入CO2之前，咸水含水層中含有少量CO2，加之咸水含水層在原狀條件下的碳含量和pH值很難測得，故直接采用飽和度來計算咸水層中CO2的儲存容量，其計算公式為

SCO2=αAHηφRρwMCO2

(3)

式中：SCO2為咸水層中CO2的儲存容量(g)；α為可用于封存CO2的咸水層范圍占總盆地的比例，取0.01；η為含水層厚度占總沉積層的比例(%)；R為地層水中CO2的溶解度(mol/kg)；ρw為儲存深度條件下飽和CO2的咸水密度(kg/m3)；MCO2為CO2的摩爾質量，取為44 g/mol。

該計算方法較方法(1)、(2)，綜合考慮了CO2的溶解度、含水層厚度修正和一些實現儲存CO2的經濟因素，結果較接近實際封存容量，精度較前兩種方法大大提高。但該方法計算前，需先進行大量的野外現場試驗，然后經過數值分析，才能得出較為接近的各項系數的經驗值，從而計算出含水層CO2的溶解量。由于現場試驗和數據處理過程中都不可避免出現誤差，雖然最終計算較為簡便，但試驗和數據處理工程較復雜。

(4) 該方法由碳收集領導人論壇根據埋存機理[17]提出，認為CO2在深部咸水層中的封存量由兩部分構成，即束縛氣機理封存量和溶解機理封存量。目前我國在計算深部咸水層中CO2地質封存量時，主要采用此算法，其計算公式為

束縛氣機理封存量：

MCO2tr=ΔVtrap×φ×SCO2t×ρCO2r/103×E

(4)

式中：MCO2tr為CO2在深部咸水層中束縛氣機理封存量(×106t)；ΔVtrap為深部咸水層的體積(×106m3)；SCO2t為液流逆流后被圈閉的CO2的飽和度(%)；φ為深部咸水層巖石的平均孔隙度(%)；ρCO2r為在儲層條件下CO2的密度(kg/m3)；E為CO2在深部咸水層中的封存有效系數(無量綱)。

溶解機理封存量：

(5)

深部咸水層總封存量為

MCO2ts=MCO2tr+MCO2td

(6)

此方法相對方法(1)、(2)、(3)，實際操作性更強，且考慮了CO2在深部咸水層埋存過程中受到儲層的非均質性、CO2的浮力、CO2的波及效率以及CO2在整個深部咸水層空間擴散和溶解的影響。本文主要采用這種計算方法，通過計算CO2理論封存量和實際封存量反推出CO2地質封存有效系數。

在目前的各種計算公式中，CO2地質封存有效系數E反映了CO2占據整個孔隙體積的比例。利用蒙特卡羅(Monte Carlo)模擬可以得到深部咸水層置信區間在15%～85%時，CO2地質封存有效系數E的范圍大概為0.01～0.04。目前許多文獻中對CO2地質封存有效系數沒有給出具體的值，該值需要根據具體的實際情況來確定，同時可以通過數值模擬方法或工作經驗來確定。據此，本文通過江漢盆地數值模擬的實例，提出一些在不同敏感性因素條件下CO2地質封存有效系數的改進方法，使得對CO2有效封存量的計算更加精確。

2 數值模擬方法

2.1 模擬軟件介紹

本文采用由美國勞倫斯伯克利國家實驗室開發的TOUGH2軟件進行咸水層中CO2地質封存的數值模擬。該軟件可以用于非等溫多組分多相流體在一維、二維和三維孔隙和裂隙介質中的流動和運移。其中，TOUGH2軟件中的ECO2N模塊，是一個流體性質模塊，是為CO2在深部咸水層的地質封存而專門設計的，它包括對H2O-NaCl-CO2混合物的熱動力學、熱物理學性質的描述[18]，并將H2O和CO2在液相、氣相和固相沉淀與溶解態中的平衡相組成、溫度(10℃≤t≤110℃)、壓力(P≤60 MPa)、鹽度(最大值可達到鹽的飽和度)、鹽的溶解和沉淀、含水層的孔隙度和滲透率的變化都考慮在內，且模塊中熱動力學參數的范圍適用于CO2封存于深部咸水含水層的絕大多數情況[19-20]。

2.2 研究區概況

江漢盆地位于長江中游，湖北省中南部，地處北緯29°40′～31°58′、東經111°00′～114°22′，東起應城，西迄宜昌枝江，南至洪湖，與洞庭湖盆地相連，北自荊門鐘祥，面積約36 000 km2，是在中揚子準地臺中揚子坳陷內發育起來的“上疊式”中新生代大陸裂谷鹽湖盆地[21-23]。江漢盆地一級構造單元可劃分為“5凸”和“11凹(地塹)”的格局，如圖1所示。本文的研究區主要位于江漢盆地南部潛江凹陷和江陵凹陷，選取的地層為區內白堊—古近系的潛江組地層。其中，潛江組下部的砂巖為封存CO2的儲層，上部的泥巖為蓋層。砂巖儲層孔隙度為20%，滲透率大于5×10-15m2；泥巖蓋層孔隙度約為13%，滲透率小于5×10-16m2[24]。研究區地層發育完整，厚度均勻穩定，且頂部埋深大于1 000 m，適合進行CO2地質封存的研究。

2.3 模型的建立

為了建立一個具有普遍性的模型，為其他盆地的CO2地質封存工作提供一定參考，本文根據江漢盆地潛江組地層情況，建立了一個規則的二維儲蓋層模型，便于在不同地質條件下的應用。模型在水平方向的總長度為2 000 m，以20 m一個網格平均分割為100個網格；垂直方向上的總長度為200 m，以10 m一個網格平均分割為20個網格；Z方向厚度為30 m，沒有進行分割，共2 000個網格。其中模型在垂直方向上為1個砂巖儲層和1個泥巖蓋層，儲層設定為均質砂巖，厚度為120 m，蓋層設定為均質泥巖，厚度為80 m，模型尺寸大小為2 000 m×200 m，詳見圖2。

2.4 水文地質學及熱力學參數設置

由于在實際地層中水文地質學及熱動力學參數的分布是非常不均勻的，且具有各向異性，這就給實際區域的CO2地質封存工作帶來了一定的困難。故本文將采用數值模擬的手段，通過對相關文獻[24-27]中的數據概化，確定了江漢盆地的水文地質學及熱動力學參數，最大可能地保證模擬結果的合理性和可靠性。

本文選取的模擬目標為潛江組地層，埋深約1 100 m，初始靜水壓力為11 MPa，地溫梯度為2.6～3.4℃/100 m，平均值為3.0℃/100 m[24]。砂巖孔隙度設置為16%，水平方向滲透率為5×10-13m2，垂直方向滲透率為5×10-14m2；泥巖孔隙度設置為12%，水平方向滲透率為5×10-16m2，垂直方向滲透率為5×10-17m2。采用定壓注入CO2的方式，經過前期大量模擬工作，將模擬時間設定為灌注300 a，此時注入效率已經非常低，CO2流速低于1×10-6kg/s，已接近充滿儲層。模型中具體水文地質學及熱力學參數的設置詳見表1。

2.5 影響因素選擇及模擬條件設定

在CO2地質封存中，目前的CO2地質封存有效系數E只簡單反映了CO2占據整個孔隙體積的比例，即2%，但在CO2地質封存的實際過程中，影響CO2占據孔隙體積比例的因素還有很多，如邊界條件、灌注模式、鹽度、儲蓋層異質性及產狀等。相對來說，邊界條件、灌注模式和鹽度三種影響因素的敏感性較強，且可以在模型中得到更真實的體現，所以本文選取這三種影響因素來研究其對CO2地質封存有效系數的影響。

表1 模型中的水文地質學及熱力學參數設置

本文將CO2地質封存邊界條件分為三種，即開放條件、封閉條件和半封閉條件，如圖3所示[28]。流體可以相對輕松地在水平方向發生擴散從而為注入CO2留出空間的系統稱之為開放系統[29-30]；在某些地質條件下，封存CO2的盆地可能會由低滲區或者斷層分開，這樣的一個封存空間就屬于封閉系統[31]；實際情況中，上覆蓋層不可能完全不透水，壓力堆積會造成部分注入的CO2通過蓋層，在這種情況下，咸水含水層的作用就像一個“半封閉”系統。

CO2的灌注方式可分為單井灌注和多井灌注，單井注入時需要研究在不同灌注壓力下，不同邊界條件CO2地質封存有效系數的變化；多井灌注條件需通過設定不同數量的注入井來研究實際注入CO2總量的變化及CO2地質封存有效系數的差異。與此同時，還需在不同邊界條件下設置不同的鹽度來量化含水層中鹽度對CO2地質封存有效系數的影響。

3 數值模擬結果及分析

3.1 邊界條件的影響分析

為了研究不同邊界條件對CO2地質封存容量及有效系數的影響，本文通過設置不同的邊界條件和不同的灌注壓力(注入壓力)對單井灌注模式進行數值模擬，考察不同邊界條件和注入壓力下灌注300 a后的CO2灌注量(注入量)，其模擬結果見表2和圖4。

表2 不同邊界條件和灌注壓力下的CO2注入量

注：P0為注入點初始狀態下的靜水壓強。

此外，利用公式(4)、(5)、(6)，通過計算求得CO2理論封存量為546.85×103t(尚未乘以CO2地質封存有效系數E)。在模擬條件下，液流逆流后被圈閉的CO2的飽和度SCO2t為0.797，在儲層條件下CO2密度ρCO2r為594.1 kg/m3，CO2在地層水中的溶解度R為1.226 mol/kg。

由圖4(a)可見，在單井灌注模式下各邊界條件對應的CO2注入量是不同的：封閉系統的注入量最小，并且在注入壓力大于1.9P0之后，CO2量隨著注入壓力的增大增加緩慢，在這種系統中，注入CO2導致的壓力堆積非常嚴重，由于要避免壓力積累可能帶來的地質力學破壞，會嚴格限制CO2的注入量；半封閉系統的CO2注入量隨著注入壓力增加相對穩定，在注入壓力增大后，一小部分流體會向上擴散進入或通過蓋層；而在開放系統中，隨著注入壓力的增大，CO2注入量增加速度非常快，對于這樣的開放地層，除了最大井底壓力的限制之外，CO2注入造成的壓力堆積通常影響不大，由于流體可以相對輕松地在水平方向發生擴散，所以CO2在水平方向上分布更廣也更加均勻。

不同模擬條件下的CO2注入量與計算出的理論封存量的比值即為CO2地質封存有效系數E。總體來看，CO2地質封存有效系數E隨著注入壓力的升高而增加，通過圖4(b)CO2地質封存有效系數E的變化曲線，可以得出三種邊界條件下CO2地質封存有效系數E與注入壓力的關系式如下(利用Excel表格擬合趨勢線得出，下同)：封閉系統E=-4×10-5P3-7×10-5P2+0.001 6P+0.015 8;半封閉系統E=-1×10-5P3+0.000 1P2+0.000 7P+0.017 1;開放系統E=2×10-5P3-0.000 5P2+0.004 8P+0.017 2。其中，注入壓力P的取值范圍為1.1P0≤P≤2.5P0。

經顯著性檢驗，封閉系統、半封閉系統和開放系統下的CO2地質封存有效系數顯著性F的檢驗值分別為1 182.793、5 285.958和442.465，均在1%的置信水平上顯著。

3.2 注入模式的影響分析

本文通過設置不同數目的灌注井與單井灌注方式進行對比，來研究灌注方式在不同邊界條件下對CO2注入量的影響。由于模型為板狀，故進行多井灌注時，CO2灌注井均排布在一個平面內的相同深度，在水平距離為2 000 m的模擬區內進行等距布設(只研究灌注井在水平尺度上的相互影響)，灌注壓力為地層安全壓力1.5P0(一些文獻中有提及，但也有許多文獻中的模擬注入壓力高于此值，目前尚無定論)，即注入點初始靜水壓力的1.5倍。通過數值模擬，多井注入模式下CO2的注入量見表3，多井注入模式下CO2注入量和CO2地質封存有效系數的變化規律見圖5。

表3 多井注入模式下CO2的注入量

由表3和圖5(a)可以看出:CO2注入量隨著灌注井數量的增加均呈現上升趨勢，在灌注井數量增加到4個時，CO2注入量的增速降低，這是由于相鄰的兩灌注井之間已經產生了較大的壓力積聚，灌注井之間的間距過近、過遠都會影響到儲層有效體積，從而影響到CO2的注入量和CO2地質封存有效系數。

在本例均質巖層的條件下，通過圖5(a)可以看出，在2 000 m的距離內，設置3～4個灌注井較為合適。而筆者認為在非均質巖層進行多井灌注工程時，灌注井的適宜間距應為均質條件下的3倍左右，即1 500～2 000 m；在半封閉系統或接近開放系統的條件下，灌注井間距可以稍近，但要考慮到蓋層可以承受的壓力，以及一旦CO2穿透蓋層，上部是否還有合適的儲層。通過圖5(b)CO2地質封存有效系數E的變化曲線，可以得出多井灌注模式下CO2地質封存有效系數E與灌注井數量的關系式如下：封閉系統E=-0.000 3X2+0.004 2X+0.015 8；半封閉系統E=-0.000 3X2+0.005 7X+0.014 7；開放系統E=0.010 2ln(X)+ 0.027 8。其中，灌注井數量X的取值范圍為1≤X≤6，且X為整數。

經顯著性檢驗，封閉系統、半封閉系統和開放系統下的CO2地質封存有效系數顯著性F的檢驗值分別為1 653.586、9 691.477和933.206，均在1%的置信水平上顯著。

3.3 鹽度的影響分析

各個盆地深部地層中咸水的礦化度變化很大，埋深為1 km左右的咸水含水層中，礦化度變化范圍值可以從幾萬mg/L到三十幾萬mg/L。高鹽度咸水對CO2注入量有顯著影響，從而影響到CO2地質封存有效系數，因此有必要對鹽度進行影響分析。為了讓模擬結果具有普遍性，本文將初始鹽度從5%分別調整至0%、10%、15%、20%和25%的范圍，并將灌注壓力設置為1.5P0。通過數值模擬，得到不同鹽度條件下CO2注入量見表4，不同鹽度條件下CO2注入量和CO2地質封存有效系數的變化規律見圖6。

表4 不同鹽度條件下CO2的注入量

由圖6可見，隨著鹽度的增加，CO2的注入量呈下降趨勢。咸水層中的固體飽和度會隨鹽度的增加而上升，固體飽和度代表的是原始孔隙空間中沉淀的鹽所占的體積分數，除此之外的原始空隙孔隙度下的空間就是流體流動的通道。因此，咸水鹽度越大，CO2和鹵水有效流動的孔隙空間就越小，這樣就降低了介質的滲透率從而導致注入量降低，甚至影響封存過程。另外，儲層孔隙度的降低會影響整個封存潛力，因為它將影響CO2在儲層中的遷移距離。咸水鹽度的增大會降低CO2的溶解度并增大注入井周圍的壓力，即壓力積累明顯，會對CO2地質封存有效系數產生較大影響。通過圖6可以發現,在鹽度為0%～15%時，CO2注入量變化不明顯，而當鹽度大于15%時，CO2注入量下降較為明顯。可見，在咸水層中，鹽度不是很高(5%～15%)時，鹽度對CO2注入量和CO2地質封存有效系數的影響較小，而鹽度較高(大于15%)時，對CO2注入量和CO2地質封存有效系數的影響較大。由圖6(b)CO2地質封存有效系數E的變化曲線，可以得出CO2地質封存有效系數E與鹽度的關系式如下：封閉系統E=-0.000 2w2+0.000 6w+0.019 7；半封閉系統E=-0.000 1w2+0.000 2w+0.020 4;開放系統E=7×10-5w4-0.001w3+0.004 5w2-0.008 1w+0.032 5。其中，鹽度w的取值范圍為0%～25%。

經顯著性檢驗，封閉系統、半封閉系統和開放系統下的CO2地質封存有效系數顯著性F的檢驗值分別為218.609、97.501和39.646，其中封閉系統和半封閉系統下在1%的置信水平上顯著，開放系統下在5%的置信水平上顯著。

4 結論與展望

本文基于江漢盆地潛江組地層的資料，通過建立二維儲蓋層模型，并設置邊界條件、灌注模式、鹽度等不同影響因子，開展了數值模擬研究工作，并得到如下結論：

(1) 不同的邊界條件對于CO2地質封存有效系數E影響很大，隨著灌注壓力的升高，開放系統中的CO2地質封存有效系數是封閉系統的1.2～2倍。

(2) 在實際工程中注入CO2時，在灌注壓力和地質條件一定的情況下，相比單井灌注，多井灌注可以增加CO2地質封存的有效系數。另外，合理的灌注井間距也可增加CO2地質封存有效系數，實際工程中以灌注點靜水壓強1.5倍壓力注入CO2時，灌注井間距以1 500～2 000 m較為合理。

(3) 咸水鹽度越高，CO2地質封存有效系數越低。鹽度處于較低水平(0%～15%)時，對CO2地質封存有效系數的影響不大；而當鹽度較高(高于15%)時，隨著鹽度增加，CO2地質封存有效系數會顯著減小。

本文的研究還存在如下不足：建立的模型僅為均質地質模型，與實際情況有一定差距，旨在提供一些對于CO2地質封存有效系數的改進方法，供大家參考；CO2地質封存有效系數的影響因子有很多，本文只選擇了邊界條件、注入模式和鹽度等，而實際的CO2地質封存有效系數還受到儲層非均質性和巖層產狀等因素的影響，而在注入模式方面除灌注井數量外，定速灌注與定壓灌注也有不同影響，在這方面還可以進行后續的研究。

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Research on the Effective Coefficient of CO2Geological Sequestration in Salinity Aquifer— A Case Study of Jianghan Basin

LI Song,LI Yilian,YU Ying,WU Yuanzhu

(SchoolofEnvironmentalStudies,ChinaUniversityofGeosciences,Wuhan430074,China)

After years of development,the technology of CO2geological sequestration has been improved a lot in theoretical field and thus more and more pilot projects have started.So,calculating the relatively accurate effective sequestration according to certain storage conditions is of great necessity.At present,because of lacking certain sensitive factors,the effective coefficient E calculated only reflected the proportion of CO2occupying the whole pore volume, which seriously influenced the accuracy of the calculation of seal inventory.By using the two-dimensional model and setting up different boundary conditions,injection mode and salinity sensitive factors,this paper uses the geological data of Jianghan Basin to simulate the CO2perfusion.Based on the outcome from the simulation,the paper also establishes a set of models that estimate the different sensitive factors influencing the effective coefficient of CO2geological sequestration.

CO2geological sequestration;effective coefficient;salinity aquifer;influencing factor;numerical simulation;Jianghan Basin

1671-1556(2015)01-0082-08

2014-04-10

2014-11-25

國土資源部公益性行業基金項目(201211063)

李 松(1989—)，男，碩士研究生，主要研究方向為CO2地質封存技術。E-mail：s1637228@163.com

X701.7;X141

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.015