輕水堆核電廠事故工況下安全殼內氣溶膠去除因子計算方法比較研究

趙云飛，童節娟，張立國，張 勤，劉 濤，曲靜原

(清華大學 核能與新能源技術研究院，北京 100084)

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輕水堆核電廠事故工況下安全殼內氣溶膠去除因子計算方法比較研究

趙云飛，童節娟，張立國，張 勤，劉 濤，曲靜原

(清華大學 核能與新能源技術研究院，北京 100084)

本文主要介紹目前核事故應急中源項估計廣泛應用的分別針對噴淋和自然去除過程中氣溶膠去除因子的3種計算方法，并比較各方法24 h內的去除因子DF。通過比較研究發現，噴淋過程各種方法計算結果有較大差異，而自然過程中除RASCAL使用的方法外，其他兩種計算結果總體趨勢大致相同。借此研究，推薦了核事故應急中源項估計可采用的氣溶膠去除計算方法，對相關研究工作具有較好的參考意義。

核事故應急；源項；氣溶膠去除機制；噴淋過程；自然去除過程

輕水堆核電廠發生事故時，快速準確地估算放射性物質向環境釋放量，即事故源項，對于核應急中采取相應防護措施至關重要。經歷過日本福島核事故后，人們對此更加重視，中國也啟動了有關源項估算的研究課題。

核電廠在一回路破口事故(即LOCA)下，大量放射性物質首先進入安全殼，然后可能會泄漏到環境。除惰性氣體外，進入安全殼的放射性物質主要以氣溶膠形式存在，初始階段這些氣溶膠大部分懸浮在安全殼內的空氣中[1]。氣溶膠形態的放射性物質在安全殼內的去除分為兩種情況：安全殼噴淋系統運行時的噴淋去除和噴淋系統不運行時的自然去除。人們對氣溶膠在安全殼內的去除機制進行了大量的研究。

安全殼噴淋系統運行時，噴淋液滴下落過程中主要有3種機制對氣溶膠有去除作用：噴淋液滴與氣溶膠的碰撞、液滴對氣溶膠的截斷以及氣溶膠向液滴表面的擴散。這3種去除機制的去除效果與氣溶膠的尺寸密切相關，此外液滴對氣溶膠的捕獲過程還與液滴尺寸等因素有關[2-3]。若安全殼噴淋系統不運行，熱泳、電泳、氣溶膠的擴散運動以及重力引起的氣溶膠沉降等現象可能會使大量氣溶膠附著在安全殼壁面或沉降在安全殼地坑中[4-5]。

本文主要介紹各種源項估計方法中的安全殼內氣溶膠去除計算方法(RTM—96、RASCAL和Powers等的單項研究)，并進行對比研究。通過對各種方法計算得到的24 h內的去除因子的計算和比對，分析它們的差異。

1 氣溶膠去除計算方法

設初始時刻懸浮在空氣中的氣溶膠質量為M0，t時刻懸浮在空氣中的氣溶膠質量為M(t)，則氣溶膠的去除效果可通過去除率mf=M(t)/M0，即它由t時刻懸浮在空氣中的氣溶膠與初始時刻氣溶膠質量的比值表征，一般的表征方法是由初始時刻與t時刻懸浮在空氣中氣溶膠質量的比值，即采用去除因子DF=M0/M(t)來表征。

氣溶膠去除計算可按下式進行：

(1)

其中，λ(t)為t時刻氣溶膠的去除系數。氣溶膠去除計算主要是確定λ。本文則通過各種方法中給定的或計算的去除系數計算去除因子DF。

氣溶膠的去除計算主要過程為：1) 安全殼噴淋系統運行，該情況下噴淋液滴對氣溶膠的去除起到主要作用；2) 安全殼噴淋系統不運行，該情況下僅有安全殼內的自然過程起到去除氣溶膠的作用。下面分別介紹目前3種主要的去除因子計算方法對這兩個過程的描述，這3種方法分別是Powers方法、RTM—96報告中采用的去除因子及RASCAL程序中采用的計算方法。

1.1 Powers方法

Powers等[6-7]對氣溶膠噴淋去除過程和自然去除過程進行了大量研究。Powers首先對這兩種過程中氣溶膠的去除機制進行了詳細分析，然后，利用蒙特卡羅模擬方法對兩種過程進行大量的模擬計算，接著在不確定性分析的思路指導下對模擬結果分析后對兩種過程分別給出不同覆蓋水平λ的計算公式。

1) 噴淋去除計算

氣溶膠的噴淋去除計算方法在NUREG/CR-5966報告中有詳細描述。Powers首先分析研究噴淋去除中的3個主要機制：碰撞、截斷和擴散，并綜合得到總的去除因子計算方法，然后，分析計算過程中重要參數的不確定度，并確定這些參數的概率分布，最后釆用蒙特卡羅方法對計算模型進行不確定性分析。

通過對模擬結果的分析，Powers發現當mf=0.9時，λ僅與噴淋液滴在安全殼橫截面形成的單位面積流量和液滴下落高度有關，且這時λ(mf)/λ(mf=0.9)僅與噴淋液滴在安全殼橫截面形成的單位面積流量和mf有關，所以，Powers提出由下式計算去除系數：

lnλ(mf=0.9)=6.837 07+1.007 4lnQ-

4.171 3×10-3Q2H-1.247 8Q-2.404 5×

10-5H+9.006×10-8QH2

(2)

(3)

其中：Q為安全殼噴淋在安全殼橫截面上形成的單位面積流量，cm3/(cm2·s)；H為噴淋液滴在安全殼中下落高度，cm。

式(2)、(3)均為不確定分布的中位值，由λ(mf=0.9)×[λ(mf)/λ(mf=0.9)]便可得到λ(mf)，此時去除系數λ為去除率mf的函數。本文同時給出了不確定分布的10%和90%分位值。

對安全殼噴淋不能覆蓋整個安全殼的情況，將式(1)進行修正得：

(4)

其中，α=V(unsprayed)/V(sprayed)，即未被噴淋覆蓋的空間體積與被覆蓋的空間體積的比值。

2) 自然去除計算

與噴淋去除計算方法類似，Powers對氣溶膠的自然去除過程進行了蒙特卡羅模擬分析，該計算方法在NUREG/CR-6189報告中有詳細描述。氣溶膠由反應堆壓力容器向安全殼的釋放根據釋放速率、釋放特性等存在明顯不同的4個階段：燃料包殼間隙釋放、壓力容器內釋放、壓力容器外釋放和晚期壓力容器內釋放。Powers對這4個釋放階段分別進行了模擬分析(圖1)，各釋放階段氣溶膠去除系數僅在釋放時間內不同，釋放結束后各釋放階段的去除系數將保持一致，如壓力容器內釋放階段結束后的去除系數與燃料包殼間隙釋放階段相同。Powers還分別給出了去除系數計算公式(表1)，因各釋放階段氣溶膠釋放結束后去除系數與間隙釋放階段相同，所以，對于壓力容器內釋放、壓力容器外釋放和晚期壓力容器內釋放階段，僅給出釋放時間內去除系數，釋放結束后去除系數可參見對應計算時間間隙釋放階段去除系數。表1列出了去除系數不確定分布的中位值，同時，給出了不確定分布的10%和90%分位值。可看出去除系數僅與反應堆熱功率有關，這是因計算模型中僅安全殼容積和堆芯內鋯質量這兩個不確定參數與反應堆熱功率有關，其他參數不確定分布均已知。

圖1 3 000 MW PWR氣溶膠4個釋放階段有效去除系數中位值[7]Fig.1 Medianvalues of average effective decontamination coefficients for four classes of radioactive material released during accidents for 3 000 MW PWR[7]

1.2 RTM—96報告推薦值

美國核管會1988年發布的NUREG-1228報告較詳細地介紹了核電廠事故源項估計方法，給出了氣溶膠的噴淋去除因子和自然去除因子[8]。美國核管會1996年發布的RTM—96報告主要介紹了不同的核事故后果的估計方法[9]，在報告中氣溶膠在安全殼內的噴淋去除和自然去除采用NUREG-1228報告的數據，并在NUREG-1150工作基礎上對部分數據進行了修正[10]。國際原子能機構于1997年發布的IAEA-TECDOC-955報告與RTM—96報告類似，它主要介紹在核電廠事故下如何根據事故后果確定防護行動，在報告中氣溶膠在安全殼內的噴淋去除和自然去除數據與RTM—96報告相同[11]。這里以RTM—96報告為代表，噴淋過程和自然去除過程的氣溶膠去除率計算結果列于表2，其中T表示氣溶膠去除計算時間。

表1 氣溶膠自然去除系數與反應堆熱功率的關系式[7]Table 1 Correlation of aerosol natural decontamination coefficients and reactor thermal power[7]

注：λe(50)為不確定分布的中位值；P為反應堆熱功率，MW

1.3 RASCAL程序推薦計算方法

RASCAL程序是美國核管會為計算核電廠事故源項及評價事故后果而開發的程序[12]，該程序中的氣溶膠噴淋去除因子參考的是NUREG/CR-4722報告[13]，自然去除因子參考的是NUREG-1150報告，表3列出了這兩種去除過程的去除率計算方法，且RASCAL中規定噴淋過程去除因子上限為33，自然過程去除因子上限為1 000。例如對于噴淋去除，去除0.25 h后的氣溶膠去除率mf=e-12×0.25=0.05。

表2 RTM—96氣溶膠去除率Table 2 RTM—96 aerosol removal ratio

表3 RASCAL程序氣溶膠去除率計算方法Table 3 RASCAL aerosol removal ratio calculation method

2 氣溶膠去除計算結果比較

對3種氣溶膠去除計算方法進行比較。噴淋或自然去除時間均為24 h，去除計算結果用氣溶膠去除因子DF表示。本文以AP1000核電廠為例，Powers方法需要的計算參數也取自AP1000最終安全分析報告[14]，其中：Q=0.006 3 cm3/(cm2·s)，H=47 310 cm，P=3 400 MW，且氣溶膠的釋放過程選取的是放射性物質釋放份額較大的壓力容器內釋放階段進行計算。

噴淋系統動作時和自然去除過程的DF比較如圖2所示。圖2中Powers10%分位值、50%分位值和90%分位值對應的氣溶膠去除因子分別是根據Powers給出的氣溶膠去除系數不確定分布中10%分位值、50%分位值和90%分位值計算的，10%和90%分位值也被Powers認為是去除系數的上限和下限。圖2a中Powers 90%分位值在去除后期很大，在第6 h對該曲線進行了截斷。另外，為了與AP1000非能動安全系統(PCS系統)對氣溶膠的去除作用進行比較，在自然去除計算中加入AP1000核電廠PCS系統動作時24 h內氣溶膠自然去除因子，這些去除因子取自AP1000核電廠最終安全分析報告。

圖2 噴淋系統動作時(a)和自然去除過程(b)的DF比較Fig.2 Comparison of DF with spray system operating (a) and during natural removal process (b)

由圖2a可看出，各種計算方法估算的安全殼噴淋系統對氣溶膠去除效果差別較大，Powers方法的10%分位值和90%分位值在去除后期的差別可達幾個甚至幾十個量級，其他2種方法計算的去除因子總體上都集中在Powers方法的10%分位值附近。綜上，或可認為，對于主動的防御系統，噴淋對安全殼內放射性氣溶膠的去除作用對事故工況和系統運行情況依賴度較大，表現在其由Powers的10%分位值和90%分位值計算的去除因子之間的巨大差異。因此，在應急過程中估計源項，其他兩種方法的去除因子均接近10%分位值，這可能是基于噴淋去除過程巨大的不確定性的考慮，采用更為保守性的結果進行噴淋去除效果估計。另外，NUREG-1228報告在較詳細介紹噴淋去除效果時提到了安全殼噴淋1 h后氣溶膠去除因子可達20，這與Powers方法的中位值計算結果18.413非常接近，同時，NUREG-1228報告提到安全殼噴淋24 h后氣溶膠去除因子可達500，RTM—96報告和IAEA-TECDOC-955報告均在NUREG-1150工作基礎上將噴淋去除24 h后去除因子修正為100。考慮到Powers方法的計算假設與實際情況的差別，以及安全殼噴淋系統在事故后期的可用性問題(例如：在乏燃料水池水源耗盡后，如果安全殼地坑中水溫過高將會導致安全殼噴淋不可用)，建議在安全殼噴淋去除作用顯著的開始階段采用Powers方法中位值計算，噴淋后期則可設置一上限，建議采用RTM—96報告的上限100，開始階段與噴淋后期之間的時間節點為去除因子達到100時，約為安全殼噴淋后2 h。

由圖2b可見，相對于噴淋過程，3種方法估計氣溶膠自然去除效果時差別要小得多，Powers方法中90%分位值的去除因子和10%分位值之間在24 h這一時間節點上的差別達到最大，但需要注意這時Powers方法中10%分位值遠低于其他計算結果。總體上，除Powers方法外的其他各種方法的去除因子基本在Powers方法50%和90%分位值的兩條去除因子曲線之間(尤其是在12 h后)，且Powers方法的這兩條曲線之間的空間也較小。這說明對于不確定性較小的自然去除過程，去除因子的選取應盡量貼近實際。在前期Powers方法計算結果偏低的主要原因是該方法假設氣溶膠由一回路系統向安全殼持續釋放，而其他方法計算假設中無此持續釋放過程。同時，Powers方法中位值與RTM—96報告分段函數走勢非常接近。鑒于此，同時考慮到在計算開始階段Powers方法中氣溶膠持續釋放的假設也與許多事故實際情況更加符合，可按事故進程選擇氣溶膠去除因子的計算方法，即在大破口LOCA，放射性物質短時間噴入安全殼內的情況可選擇RASCAL的去除因子曲線，而對于其他放射性物質可能持續釋放到安全殼內的事故序列則采用Powers方法中位值計算自然去除過程氣溶膠的去除因子。

同時由圖2b可見，幾乎在整個計算時間內AP1000核電廠PCS系統運行時氣溶膠去除效果均要優于其他4種計算結果，特別是在去除計算后期，去除因子甚至遠大于Powers90%分位值計算結果。這表明：相對于傳統的大型干式安全殼，AP1000核電廠的非能動安全殼冷卻系統使安全殼在氣溶膠自然去除方面表現得比較突出。糾其原因，主要是AP1000安全殼外表面的持續冷卻將會加速內表面水蒸氣的冷凝，從而加快安全殼內空氣混合，增強了氣溶膠在安全殼內表面的熱泳等附著過程。

3 結論

本文對目前常用的3種安全殼內氣溶膠去除計算方法進行了介紹，并對其計算結果進行了比較分析。通過比較發現，對于噴淋過程，3種氣溶膠去除計算結果差別非常大，可能有幾個甚至幾十個量級的差別，這可說明簡單的源項估算方法在噴淋去除這一環節的誤差非常大。鑒于如此大的不確定性，核事故應急中源項估算在計算噴淋去除時，應采用保守性原則，采用相對較低的噴淋去除因子估計氣溶膠去除，如RASCAL等方法的計算結果大都分布在Powers方法確定的10%分位值處。具體而言，對于噴淋過程，建議采用Powers中位值計算噴淋開始階段(噴淋開始到噴淋后2 h)的去除因子，而為噴淋后期則設置一去除因子上限，以確保估計值的保守性。自然去除過程的計算不確定性較小，各種方法的計算結果集中在Powers中位值與90%分位值之間(尤其是事故后期)，因此，對自然去除可采用更現實一些的結果。鑒于Powers假定事故中氣溶膠由一回路持續釋放到安全殼，可按事故進程選擇氣溶膠去除計算方法：對于事故中氣溶膠短時間噴射進入安全殼的情景，可選擇RASCAL的計算方法計算去除因子，而對于氣溶膠持續釋放的情景推薦采用Powers方法中位值計算氣溶膠自然去除因子。

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Comparative Study of Aerosol Decontamination Factor in Containment during Light Water Reactor Plant Accident

ZHAO Yun-fei, TONG Jie-juan, ZHANG Li-guo, ZHANG Qin, LIU Tao, QU Jing-yuan

(InstituteofNuclearandNewEnergyTechnology,TsinghuaUniversity,Beijing100084,China)

Three types of widely used calculation methods for spray removal process and natural removal process were introduced, and the corresponding decontamination factors within 24 hours were compared in the paper. The results indicate that deviations between the methods can be significant for spray process, and calculation results for different methods have roughly same trend for natural process except the method used in RASCAL. Through this work, a more reasonable aerosol removal determination method in source term estimation is recommended to be used in nuclear emergency.

nuclear emergency; source term; aerosol removal mechanism; spray process; natural removal process

2014-01-31;

2014-03-20

863計劃資助項目(2012AA050907) ；國家能源應用技術研究及工程示范項目資助(NY20111003-1)

趙云飛(1989—)，男，山東無棣人，博士研究生，從事核應急領域相關研究

TL36

A

1000-6931(2015)06-1095-06

10.7538/yzk.2015.49.06.1095