城市地表塵中多環芳烴來源、暴露特征及生態風險評價

查 燕 張銀龍

南京林業大學生物與環境學院 南京 210037

1 研究城市地表塵中多環芳烴的意義

多環芳烴是指分子中含有2 個及以上苯環的碳氫化合物，具有溶脂性強、水溶性較差的特性，在環境中富集以及生物體內累積，并具有極強是致癌、致畸、致突變效應［1］。由于城市地表的不透水性，加劇了地表塵中污染物的累積，使地表塵成為城市地表分布最為廣泛的污染載體之一［2-3］。多環芳烴對環境的污染表現在以下2 方面:1)在環境中滯留時間長、降解緩慢，導致污染范圍擴大、污染程度加劇;2)在城市不同環境介質中不斷積累、遷移［4］。其在一定條件下能夠揮發或再懸浮遷移至大氣［5］，或是通過降雨淋溶沖洗到地表，進一步污染地下水、海洋沉積物以及食物鏈［6］，并對人體產生直接或者間接的致命危害［7］。針對地表塵中多環芳烴污染的嚴重性及復雜性，需要歸納其污染源、暴露水平及差異性因素、環境效應等。因此，對城市地表塵中多環芳烴的研究具有重要的現實意義。

2 城市地表塵中多環芳烴的主要來源

城市地表塵的來源主要分為自然來源和人為來源。自然來源包括石油揮發、火山爆發、生物合成、森林火災等，這些自然來源的PAHs 構成了土壤中含量的背景值［8］。由于受各種城市活動的影響，城市地表塵中PAHs 含量遠遠超過了土壤背景值，所以在對城市地表塵中PAHs 進行源解析時，著重分析的是其人為來源［8-13］。通常采用特征比值法、主成分分析法、聚類分析、因子分析/多元線性回歸、異構體比值、稀土元素法(REE)對城市地表灰塵中多環芳烴的來源進行解析。其中特征比值法最為常用，但是對于各采樣點中相對特殊的來源不能進行定量分析。聚類法能將比例變化趨勢相似的聚為一類，有效判斷其特殊來源;因子分析/多元線性回歸方法用來確定各污染源對多環芳烴的貢獻率;稀土元素法REE 采用極少［7，11，14］。人為來源相對復雜，是導致地表塵中多環芳烴累積的主要原因，總體上來源于城市交通活動和工業活動的不完全燃燒［13］。

2.1 汽車交通污染源

研究表明，廣州地表塵中51.9%的多環芳烴來源于車輛尾氣排放［15］，公路隧道里汽車尾氣排放顆粒物中多環芳烴化合物占總∑PAHs 的74.9%。米孝宣［17］報道98 號含鉛汽油燃燒產生的PAHs 含量高達116 mg/L，其次是95 號無鉛汽油［16］;98 號無鉛及92 號無鉛汽油單個PAHs 排放速率最高。在曼谷研究中發現，汽車行駛過程中產生的輪胎碎片對多環芳烴累積作用大于車輛尾氣排放［18］。在總的交通排放中，污染物芘、苯并［k］熒蒽、二苯并［a，h］蒽在主因子上載荷較高［19］，以顆粒物的形式隨汽車尾氣排放到環境中［20-21］。此外，輪胎制作產生的芳香油化合物以及機器潤滑油的使用也是多環芳烴的主要來源［20，22］。

2.2 工業污染源

燃煤電廠排放出的飛灰中的含碳量具有吸附性，是影響PAHs 吸附量的一個重要因素［23］。對磚窯廠工人健康風險評價研究得出多環芳烴主要來源于工業活動中煤和木材的燃燒［24］。鞍山地表塵中多環芳烴的主要來源于鋼鐵行業和煤炭燃燒［14］。柴油機排放出的苯并［a］嚴重超標，均高于致癌風險水平［18］。余朝琦等［3］研究發現，成都地表塵中多環芳烴含量主要分布在工業區，并非來源于其他污染地的長距離輸入。鞍山地表塵中多環芳烴主要來源于鋼鐵行業［14］。熔爐周邊地表塵中多環芳烴含量與當地燃煤、煉焦工業活動有關［25］。從污染物成分分析，新鄉發電廠煙塵中苯并［g，h，i］二萘苯濃度最高，占∑PAHs 濃度的近一半左右［26］。輪胎廠煙塵中排放的主要污染物有蒽、菲、苯并［a］芘、屈，發電機煙塵中排放的萘和苯并［g，h，i］苝含量最高［15］。水泥窯中排放的萘、菲、蒽含量最高［27］。水泥廠的不完全燃燒產生的多環芳烴主要以低環為主，苯并［a］芘(BaP)含量超過了國家規定的標準。柴油機排放出苯并［a］含量嚴重超標［28］。總體來看，苯并［g，h，i］苝、蒽、菲是工業活動排放的主要污染物。

3 城市地表塵中多環芳烴暴露水平及影響因素分析

3.1 城市地表塵中多環芳烴的暴露水平

表1 為目前國內外部分城市地表塵中多環芳烴含量分布情況。總體來說，國內城市地表塵中多環芳烴含量遠大于國外城市，處于較高水平。北京、上海發達城市地表塵中多環芳烴含量未表現出高濃度水平。蘭州處于較高污染水平。城市市區及工業區附近地表塵中多環芳烴濃度處于較高水平，其污染程度遠大于城郊區域。多環芳烴在世界各大城市中心的濃度質量多達到嚴重污染水平，特別是在日本、天津、北京、福州、蘭州等城市取樣點的多環芳烴含量超過了4 萬ng/g。在貴陽、新鄉、上海、福州、伊斯法罕城市道路灰塵中4 環的PAHs 占主要成分。新鄉市道路灰塵中2 環的PAHs 含量最低，4環最高［26］，與泰國和馬來西亞道路灰塵中PAHs 組成類似［22，87］。上海市道路灰塵中PAHs 組成相差較大，以5 環和6 環為主［18］。福州市各街道灰塵中PAHs 組分較為接近，呈4 環＞5 環和6 環＞2 環和3環的規律［36］。上海市地表塵PAHs 大部分低環組分含量較低，高環組分含量相對較高，呈現出按環數或分子量的增加而逐漸升高的趨勢［14］。伊斯法罕道路灰塵中以4 環、5 環和6 環PAHs 為主［11］。但是不同城市各自的環境特點以及各研究者采樣方法、設備不同，所得結果并不能反映受城市活動的實際強度影響。

表1 國內外不同城市地表塵中多環芳烴質量濃度

3.2 暴露差異性

3.2.1 粒徑分布差異

一般情況下，城市地表塵中多環芳烴含量隨灰塵粒徑的減少而增加［33］。César Oliveira 等報道，葡萄牙里斯本公路隧道地表塵中多環芳烴在粒徑小于0.49 μm 的灰塵中含量最高，平均富集比例為83.4%［20］。但在韓國蔚山研究中發現，粗糙粒徑為(850 ～2 000)μm 的多環芳烴濃度高于(180 ～850)μm的粒徑，可能受粒徑粗糙程度的影響［40］。常靜等研究表明，粒徑小于300 μm 的灰塵中PAHs 含量最集中［2］。河網地區地表塵中多環芳烴的平均含量隨粒徑降低呈現出明顯的遞增趨勢，其中粒徑為63 μm的街塵中多環芳烴平均含量最高［41］。盡管北京城市道路積塵中多環芳烴在75 μm 和(75 ～214)μm 粒徑中的質量分數沒有顯著差異，但75 μm 這部分顆粒所占質量和體積比例較大。此粒徑范圍內的多環芳烴累積量較高，隨著大氣以及濕沉降進入到地表徑流的環境風險顯著［35］。總體表明，灰塵粒徑越細、表面越大，其吸附PAHs 的能量就越強［11］。但粒徑大小并不能決定多環芳烴在灰塵中的積累行為，這可能與多環芳烴的理化性質導致塵土顆粒對其吸附的機理有關［35］。S. L. Lau 等研究表明，路面累積的PAHs 主要存在于粒徑為(100 ～250)μm 的顆粒上，且顆粒相PAHs 濃度隨顆粒粒徑的減小而增大［42］。此外，灰塵中有機碳是影響多環芳烴濃度和分布的重要原因之一。研究證明，兩者之間呈顯著相關性，一般灰塵中w(有機碳)含量越高，其w(PAHs)含量也越高［23，35，43］。

3.2.2 空間差異性

不同城市規模、功能區中地表塵多環芳烴的種類及含量差異明顯，主要受城市交通活動、街道附近工業活動以及其他人類活動的影響。向麗［44］等研究表明，北京城區地表塵中∑16PAHs 污染水平在不同功能區差異較大，表現為交通密集區＞居民區＞公園區。多環芳烴含量最高值出現在交通密集區，最低值出現在居民區和綠化區。程書波等［7］研究表明多環芳烴在工業區含量最高，公園中含量最低，約是公園區的2.5 倍多。M. liu 等研究表明，上海城市公園中多環芳烴含量最低，工業區、交通區以及商業區污染明顯［12］。Sung Yong Ha 等報道蔚山道路灰塵在交通擁擠區域最多，其次是工業區含量［45］。大量研究表明，交通區、工業區、商業區灰塵中多環芳烴的含量明顯高于居民區和公園區［2，3，26，36］。

3.3 影響城市地表塵中多環芳烴分布的主要因素

3.3.1 氣象因素

氣象條件對PAHs 累積的影響表現在多方面，溫度是影響多環芳烴累積的主要因素。Ollivon 等［46］研究表明，干濕沉降物中PAHs 總濃度的對數和溫度的倒數呈現良好的線性關系。Andronache 等［47］研究發現，雨前氣候干燥有利于超細顆粒聚集，粒徑增大到一定程度可沉降到地面，高溫對地表塵中多環芳烴有明顯的去除作用。在高溫條件下多環芳烴光降解和生物降解較快，多環芳烴揮發性也隨之加快［35，48-49］。相反，低溫對地表塵中多環芳烴去除起到相反的作用［50］。由溫度引起的多環芳烴含量呈明顯季節性變化［51］。研究顯示，冬春季多環芳烴總量以及含量均高于夏秋季［52-53］。降雨對多環芳烴的沖刷作用也不容忽視。當降雨量較小未能形成地表徑流時，不能對地表塵中多環芳烴進行去除。相反，在降雨量較大時產生的沖刷作用有利于減少地表塵中多環芳烴含量［35］。王英鋒結合氣象要素分析溫度升高以及太陽輻射對多環芳烴揮發性的影響。研究表明，濕沉降有利于緩解PAH 污染程度［50］。低溫少雨、太陽輻射低是造成PAHs 降解速度緩慢的原因［14］。Zhang 等研究發現，風速、空氣濕度也是影響地表塵中PAHs 累積的因素之一［54］。程書波等研究表明，風向能直接影響地表塵中PAHs 的累積，在盛行風的影響下空間分布明顯;在污染源下風口更容易累積較多的PAHs，上風口不利于污染源的累積，且距離污染源越近污染程度越高［53］。

3.3.2 交通活動類型差異

主要因素包括以下4 方面:1)交通路面類型。混凝路面地表塵中多環芳烴濃度是瀝青路面的1.5倍［55］，當瀝青路面受到磨損時能在一定程度上增加多環芳烴的濃度。對韓國蔚山研究發現，瀝青柏油路面多環芳烴含量較高，但低于混凝土路［33］。總體來看，混凝路面中多環芳烴含量處于最高水平。2)街道塵中多環芳烴的濃度受交通密度影響［56-58］。交通密度大的道路灰塵中多環芳烴濃度較高，其平均濃度是城市居民區多環芳烴濃度水平的2 倍［60］。3)車速及變速。袁青青［61研究發現，PAHs 總排放量在加速工況下最高，在勻速工況下最低。王怡靜［62］研究得出，在110 km/h 的操作條件下，PAHs 排放量最低。由此可知，在較大車速的工況下，高溫能夠改善燃油的燃燒性能，從而能夠減少多環芳烴的排放。北京城區地表塵中多環芳烴濃度隨車輛行駛速度降低而增加［44］。此外，在堵車較嚴重的情況下也導致了多環芳烴濃度增加［63］。同樣，低速交通路面的多環芳烴濃度高于高速交通路面［55］。

3.3.3 城市地理位置

在山區和盆地結構的城市，機動車排放的多環芳烴顆粒不易通過大氣擴散，在降雨條件下易形成地表徑流，最終匯集到沉積物中［3］。上海市地處東亞季風區，夏季盛行的溫暖濕潤東南風不利于多環芳烴擴散，累積在西北城區的多環芳烴濃度處于較高水平［7］。而且，上海市建筑物密集大，地表塵中多環芳烴不易在緊密的建筑物峽谷內擴散。蘭州是典型的河谷城市，特殊地形決定了蘭州城市的空間封閉性。高壓環境中盛行下沉氣流，導致污染物擴散［64］。巴西位于熱帶地區，降解速率高［31］，有利于多環芳烴的擴散和稀釋［12，35］。

4 地表塵多環芳烴的生態風險

4.1 大氣污染效應

灰塵中的細顆粒易受到干擾形成再懸浮，尤其是高比例的細顆粒中多環芳烴影響更為顯著［35］。在車輛行駛和風產生的氣流作用下，易對大氣產生二次污染［66-68］。Martuzevicius 等報道，冬季除冰活動造成的路面磨損增加了地表塵中顆粒物含量，成為大氣中多環芳烴的主要來源之一［65］。王英鋒等報道燃煤、柴油燃燒排放是大氣顆粒物中PAHs 的主要來源，其中約有70%的PAHs 存在于細粒子PM2.5中［50］。孫小靜［69-70］等測得在非采暖季機動車尾氣排放顆粒物對大氣中多環芳烴的貢獻率為47.6%。

4.2 徑流效應

地表塵中多環芳烴通過生活污水、工業污水以及降雨形成地表徑流等方式進入水體，最終匯集到沉積物中［71］。國內外學者對降雨形成的地表徑流進行了大量研究［54，71］。M. Murakami 等［72］分析了地表塵中多環芳烴到受納水體的遷移過程，表明顆粒大小是控制灰塵中多環芳烴進入水環境的重要因素。羅小林等［51］研究得出，降雨徑流有可能導致多換芳烴負荷在短時內進入城市水體，造成一定的環境風險。尤其是在頻繁的暴風雨后，能夠增加水生環境中污染物的含量［73］。Zhang［7］等報道了北京市道路在一次降雨中輸出的總PAHs 負荷量平均可達4.2 kg［54］。Massei［74］等報道，法國某港口城市降雨徑流中多環芳烴的輸出通量達到5.15 kg/(km2·a)。Oros 等研究發現，舊金山海灣水域中51%的多環芳烴總負荷量來自城市地表徑流，在一定程度上影響水生生態系統［75］。

4.3 地表塵中多環芳烴的健康風險評估

目前對地表塵中多環芳烴健康風險評價主要采用美國的EPA 的標準模型以及ILCR 模型。基于EPA 的人體暴露風險評價方法所得結論表明，蘭州地區女性多環芳烴的暴露量高于男性，其平均值遠遠高于EPA 標準值，表明其對人體健康危害大［76］。ILCR 模型是基于美國EPA 標準模型來定量估計道路灰塵多環芳烴的暴露風險［15，77］。基于ILCR 模型，其值≤×10-6表明可以忽略風險，10-6～10-4是潛在風險，值＞×10-4為具有較高風險［78］。基于ILCR模型的伊斯法罕成人癌癥風險值為4.85 ×10-4，兒童癌癥風險值為5.02 ×10-4，存在較高的健康風險，對當地居民的身體健康造成嚴重的威脅。從ILCR 模型來看，貴州省多環芳烴致癌風險與天津市相近［79］，但高于廣東省［15］。手、口攝入途徑是英格蘭紐卡斯爾兒童對地表塵中多環芳烴暴露的主要途徑［80］。LCR 模型表明，攝入和皮膚接觸是人類接觸的重要途徑，吸入是多環芳烴暴露的重要途徑［81］。地表塵中多環芳烴顆粒物粒徑越小，污染物就越容易通過呼吸道吸收進入肺部，誘發哮喘、心血管病、支氣管炎等疾病［82-84］。PAHs 的有毒性包括可能誘變和致癌的物質影響城市居民潛在的健康風險［85］。其中致癌物質BaP，Flu，BaP 等在PAHs 中含量豐富，對人體健康威脅最大［37，86］。尤其是高濃度的PAHs 對城市居民身體健康帶來的潛在危害已被證實。

5 研究展望

1)目前，城市地表塵中多環芳烴研究主要集中在從宏觀尺度比較不同功能區之間的分布差異，而對不同交通干道道路灰塵中多環芳烴的含量水平差異性研究不足，需要將交通干道周邊環境、地貌、降雨、綠化帶特征等因素納入研究。

2)目前基本上是研究城市地表塵中多環芳烴的來源，較少研究多環芳烴含量隨年季變化的影響。采樣時間較短，不能深入說明多環芳烴含量及分布特征是否受其他因素影響。

3)多環芳烴在不同介質內部以及介質之間的遷移交換行為已有研究，但是地表塵中多環芳烴和土壤中多環芳烴的遷移行為研究較少。需要從多環芳烴的理化性質、降雨、風向、溫度、空氣濕度等角度進行分析，探索多環芳烴的遷移行為與各因素是否存在相關性，為今后深入分析多環芳烴在各介質中的時空分布特征提供理論指導。

4)城市地表塵中多環芳烴的環境行為復雜，需要揭示在大氣顆粒物、葉面積塵、地表徑流、地表灰塵等多介質中的時空變化規律，需要把握多環芳烴在多種環境介質中的作用機理，建立數學模型用于指導城市生態風險分析。

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