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多重射流氫氧焰燃燒反應器的結構及特性

2015-07-25 01:05:12潘月琴孫凱文
上海化工 2015年8期

潘月琴 孫凱文

多重射流氫氧焰燃燒反應器的結構及特性

潘月琴1孫凱文2

1上海市虹口區業余大學 (上海200080) 2華東理工大學 (上海200237)

摘要在分析多重射流燃燒特性的基礎上,設計了預混合多重射流氫氧焰燃燒反應器,研究了其結構及燃燒特性。采用燃燒后熱流體的空白模擬實驗考察了多重射流氫氧焰反應器的火焰形式,定性分析了反應區的溫度場和濃度場,利用經驗公式對多重射流的空氣動力學特征進行了分析和模擬計算,從理論上說明預混合火焰可以提供較為均勻的溫度場和濃度場。

關鍵詞多重射流氫氧焰燃燒反應器納米粒子

反應器是氣相燃燒合成納米材料的核心設備,而氫氧焰燃燒是氧化物納米顆粒材料產業化制備最具應用前景的方法之一。氫氣與空氣的混合氣體在該反應器內燃燒,為制備納米氧化物提供必需的反應組分(水蒸氣)和反應所需高溫條件;納米氧化物顆粒的形態結構不僅取決于化學反應和顆粒成核生長動力學,還受制于燃燒火焰的結構以及反應器內物料的流動混合、熱質傳遞等多種工程因素。這些過程相互關聯、互相影響,使燃燒反應器的結構設計變得十分復雜。1973年,Formenti等[1]開發了擴散火焰反應器,利用氫氧焰燃燒合成了Al2O3,TiO2,ZrO2,GeO2等納米粉體。1982年,Ulrich等[2]利用H2在空氣中燃燒,借助于湍動射流燒嘴和蜂窩式平板式火焰燒嘴反應器,合成了納米SiO2粒子。1994年,Araki,Fotou,Pratsinis,Katz等[3]針對納米顆粒的氣相燃燒合成反應器開展了大量研究,包括氫氧焰反應器燃燒火焰的形態、反應器對納米顆粒形態的控制等。Breiner和Duan等[4-5]分別將空氣、H2和SiCl4蒸汽的混合氣體以自由射流形式從燒嘴高速噴出并點燃,形成自由射流火焰反應器。

本文針對現有燃燒反應器內部火焰的溫度和濃度梯度較大,容易造成顆粒材料形態控制困難等缺陷,從多重射流燃燒原理出發,設計了預混合多重射流氫氧焰燃燒反應器。采用燃燒后熱流體的空白模擬(空模)實驗研究了多重射流的燃燒特征,對反應區溫度場和濃度場進行了定量分析,并利用經驗公式對多重射流的空氣動力學特征進行了分析和模擬計算。

1 實驗部分

1.1反應器結構及設計

在納米顆粒的制備過程中,均勻的溫度場、濃度場及良好的停留時間分布對于控制顆粒的形態結構極其重要。但是,在氣體的自由射流燃燒過程中,燃燒區域的溫度和濃度均存在很大差異,因而在設計燃燒反應器時應保證反應區域的溫度和濃度一致,并且保證氣體速度相同。為了實現該目的,應盡量擴大射流的勢流核心區域,并使化學反應及顆粒的成核生長在該區域完成。為解決預混合火焰的燃燒穩定性問題,并進一步提高反應區的溫度場、濃度場和停留時間的均勻性,根據文獻[5-7]報道的同軸多重射流的氣體動力學特性,設計了多重射流燃燒反應器,通過環形輔助火焰和環形氣流的保護,有效地減少了單一自由射流的卷吸,擴大了勢流核心區的范圍。預混合多重射流燃燒反應器的結構如圖1所示,反應器由多重射流燒嘴、燃燒室和預混器等構成,多重射流燒嘴由中心反應管、輔助環(二環)、三環、補充環(四環)等部分構成。空氣、H2和汽化的反應物料(以TiCl4為例)按一定的配比在混合器中充分混合,然后以高氣速射流進入反應器噴嘴的中心管進行燃燒反應;另一路空氣和H2混合后以稍低于中心管的氣速從輔助環射流而出進行輔助燃燒,以擴大勢流核心區的范圍并保證燃燒的穩定性;三環和補充環兩路射流空氣以更低的氣速對燃燒反應區進行“保護”,可以進一步提高反應區溫度場、濃度場和停留時間的均勻性,從而可以在燃燒室中生成晶形、粒度、形貌等分布均勻的納米顆粒。

圖1 多重射流氫氧焰燃燒反應器結構示意圖

1.2空模實驗

本文采用空模實驗研究預混合多重射流氫氧焰的燃燒特征,即在沒有反應物料的情況下,將空氣、H2等按照反應的比例通入各環進行燃燒,以確定物料在火焰中的溫度場和停留時間分布。實驗條件如表1所示。

表1 空模實驗條件m3/h

1.3多重射流燒嘴的模擬計算

對于自由射流火焰,其勢流核心區的最大長度可由經驗公式[4]估算:

其中,R0為燒嘴的出口半徑,m;a為湍流強度有關的經驗參數。軸心速度衰減可由式(2)估算:

其中,um為軸線上距燒嘴出口距離為x時的最大速度,m/s;u0為燒嘴出口的初始速度,m/s。對于同軸多重射流火焰,軸心速度衰減的近似計算公式為:

2 實驗結果與討論

2.1多重射火焰特征

圖2為不同條件下多重射流氫氧焰的燃燒特征,A為擴散火焰,二環只進H2,其他各環進空氣,燃燒火焰發散且火焰內的溫度層次分明,可見溫度場是不均勻的;B~E是不同條件下的預混火焰,可以看到經過預混合的多重射流氫氧焰分布均勻穩定,火焰核心區內的溫度場也基本均勻,如果物料經過預混合且能保持穩定的氣體速度,則氫氧焰可以獲得良好的濃度、溫度和停留時間分布。

圖2 不同條件下的火焰形式

在其他各環通氣量不變的情況下,當中心管H2的流量由1.14 m3/h降到0.57 m3/h(圖2中B~E),時,火焰亮度的不同說明火焰中存在不同的溫度場分布。當中心管的氣體速率由100 m/s降到60 m/s時,火焰長度發生改變,表明反應物料在火焰中的停留時間分布發生了變化。因此通過控制燃燒條件可以很容易地控制化學反應和納米顆粒生成的溫度場和停留時間分布,進而得到不同結構和形態的納米材料。

2.2勢流核心區長度

勢流核心區的最大長度直接關系到中心反應管氣流在勢流核心區內的停留時間,可以定量地反映出反應區溫度和濃度的均勻程度。在勢流核心區內,較為均勻的溫度和濃度有利于形成粒徑均一的納米顆粒。勢流核心區的最大長度受射流燒嘴的幾何尺寸、湍動強度、射流速度等因素的影響。Beer等[7]用經驗參數a來綜合表征這些因素的影響。當射流速度和湍動強度增大時,經驗參數a隨之增大。本研究選取0.005,0.010,0.015 m三種出口直徑,在經驗參數a在0.025~0.050之間變化時,考察其對不同出口直徑(d)下勢流核心區最大長度的影響規律,研究結果如圖3所示。在a增大的過程中,勢流核心區的最大長度呈現減小的趨勢;射流燒嘴的出口直徑從0.005 m增大到0.015 m時,勢流核心區的最大長度由0.12 m增大到0.32 m。在經驗參數增大的過程中,由于射流速度和湍動強度增大,對外界氣流的卷吸增大,所以勢流核心區的長度較小。在預混合多重射流氫氧焰燃燒反應器中,由于采用預混合火焰,為了防止回火現象的發生,須采用較高的操作氣速,湍動強度可達105,所以a在0.04~0.05之間比較符合本實驗的操作條件。實際的勢流核心區長度約為0.075~0.20 m,這與火焰勢流核心區的試測長度基本一致。

2.3勢流核心區內停留時間分布

由于氫氧燃燒、反應、成核生長都是極快速的過程,反應氣體在高溫區停留時間的微小變化就可能對納米顆粒形態產生很大影響。在0.005,0.010和0.015 m三種出口直徑條件下考察經驗參數a對勢流核心區內的停留時間分布的影響,結果如圖4所示。單一自由射流(d=0.005 m)的勢流核心區很短,在較高的湍動強度時(a=0.04)反應氣流的停留時間僅為1.0 ms。而同軸多重射流(d=0.015 m)在同樣的湍動強度下,可以使停留時間增大至3.0 ms,這對納米顆粒的均勻性是十分重要的。

圖3 勢流核心區最大長度與經驗參數a之間的關系

圖4 勢流核心區內停留時間與經驗參數a的關系

2.4軸心速度衰減規律

射流軸心的速度衰減表征了射流保持原流動狀態的能力,較小的速度衰減意味著較小的外界影響,有利于保持射流自身均勻的濃度場和溫度場。軸心速度衰減受中心反應管的射流速度、出口直徑、輔助環的出口直徑及與燒嘴出口處的軸心距離的影響。本實驗考察了中心反應管出口直徑d01=0.005 m、射流速度u01=80 m/s;輔助環出口直徑d02=0.010,0.015 m,射流速度u02=80 m/s時中心射流的速度衰減情況,如圖5所示,可以看出,在沒有輔助射流時,隨著距燒嘴出口的軸心距離的增大,軸心射流速度急劇減小,在距出口處20d0處,速度衰減至出口處速度的0.188倍,在40d0處速度衰減為出口氣速的0.097倍。在此情況下,已經完全失去了射流出口的流動特性,無法提供反應所需的均勻的溫度場和濃度場。在有輔助射流存在的情況下,中心射流速度衰減可以大幅度地減小。輔助環出口直徑越大,對中心射流的“保護”作用越強,在輔助環出口直徑為0.015 m時,20d0處速度衰減為出口氣速的0.844倍,40d0處速度為出口氣速的0.367倍。此時,基本可以保證物料的水解、納米顆粒的成核生長均在受外界影響較小的勢流核心區內進行。

圖5 射流的軸心速度衰減與輔助環出口直徑的關系

3 結論

(1)在分析多重射流燃燒特性的基礎上,設計加工了預混合多重射流氫氧焰燃燒反應器,該燃燒反應器可以提供良好的溫度和濃度場分布。

(2)利用經驗公式研究了多重射流空氣動力學特征,采用多重射流燃燒可以增大勢流核心區,對提高納米顆粒的均勻性具有重要意義。

參考文獻:

[1]Fermenti M,Juillet F,Meriaudeau P,et al.Preparation in a hydrogen-oxygen flame of ultrafine metal oxide particles. Oxidative properties toward hydrocarbons in the presence of ultraviolet radiation[J].Journal ofColloid and Interface Science,1972,39(1):79-89.

[2]Ulrich GD,Riehl J W.Aggregation and growth ofsubmicron oxide particles in flames[J].Journal ofColloid and Interface Science,1982,87(1):257-265.

[3]Wooldridge M S.Gas-phase combustion synthesis of particles[J].Progress in energy and combustion Science,1998, 24(1):63-87.

[4]Breiner J M,Mark J E.Preparation,structure,growth mechanisms and properties ofsiloxane composites containing silica,titania or mixed silica-titania phases[J].Polymer,1998, 39(22):5483-5493.

[5]Duan XJ,Wu S M,ZhongR D,et al.In-situ silica reinforcing EPDM by sol-gel method[J].China Synthetic Rubber Industry,2001,24(4):234.

[6]趙堅行.燃燒的數值模擬[M].北京:科學出版社,2002.

[7]王應時,范維澄,周力行,等.燃燒過程數值計算 [M].北京:科學出版社,1986.

中圖分類號TQ052.7

收稿日期:2015年7月

第一作者簡介:潘月琴女1961年生本科講師現從事納米材料的制備與應用研究工作

The Structure and Characteristics of Multi-jet H2/Air Flame Combustor

Pan Yueqin Sun Kaiwen

Abstract:Based on the analysis of the characteristics of the multi-jet flame,the premixed multi-jet H2/air flame combustor is first designed,and its structure and combustion characteristics are studied then.The flame forms of this multi-jet H2/air flame combustor are detected via the simulation experiment without materials while the temperature and concentration fields are qualitatively analyzed,the aerodynamic features are simulated and calculated by utilizing the empirical formulas.Eventually,it has been theoretically proven that the uniform temperature and concentration fields can be obtained from the premixed flame.

Key words:Multi-jet;H2/air flame;Combustor;Nanoparticle

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