十字交叉微通道內微液滴生成過程的數值模擬

王維萌，馬一萍，陳斌

（西安交通大學動力工程多相流國家重點實驗室，陜西 西安 710049）

引 言

近年來，以微流控芯片為基礎、以操縱微小液滴為手段的微液滴微流控技術發展迅猛，在石油化工、日用醫藥、環境科學以及化學分析等領域得到了廣泛應用[1-2]。微液滴的制備是操控微液滴的前提，利用微通道特殊結構來制備微液滴的方式主要包括T/Y 型交錯通道、二維對稱流動聚焦通道、三維軸對稱共軸聚焦通道[3]以及其他類型如階梯型微通道[4]等。其中，流動聚焦微通道生成的微液滴尺寸范圍較廣、大小可控、單分散性較好，且對壁面材料潤濕性要求不高而受到人們的關注。

目前，許多研究人員通過實驗研究和數值模擬方法對微通道內液液、氣液流型以及相關影響因素進行了大量的研究，并且嘗試建立一系列理論和模型來預測其各種動力學行為。在實驗方面，Umbanhowar 等[5]首先將共軸流動聚焦微通道引入液液兩相系統，然后Anna 等[6]與Dreyfus 等[7]將這種三維共軸流動裝置改造成一類準二維平面流動聚焦裝置，他們發現利用流動聚焦結構微通道生成的微液滴尺寸與通道交叉下游處所設置的狹窄孔道和兩相流速有關。Garstecki 等[8]利用十字聚焦微流控裝置生成了單分散氣泡，其尺寸分布從10 μm 到1000 μm 不等；Takeuchi 等[9]設計制造了一種結構簡單、尺寸較小的圓形通道流動聚焦裝置。Yobas等[10]和Ong 等[11]應用更加復雜的微制造技術在流動聚焦裝置通道交叉處加工了一個圓形孔，從而能夠生成尺寸更小、頻率更高的微液滴。Wang 等[12]和Young 等[13]將流動聚焦裝置并列線性整合以提高微液滴產率。Nisisako 等[14]則將聚焦微流控裝置類似于T 型微通道般環形布置以提高產率。Funfschilling 等[15]利用micro-PIV 對連續相流體內形成的離散相液體進行測量，獲得了流場信息從而支持了拉伸擠壓-剪斷理論。Zhou 等[16]認為離散相夾斷生成微液滴的機理在兩種流型中均適用。Cubaud 等[17]發現在十字聚焦流動裝置中微液滴尺寸在射流流型中只與兩相流速比有關，而在滴狀流型中則與連續相Ca數有關。在模擬方面，Liu 等[18]同樣采用三維lattice Boltzmann 方法來模擬低連續相Ca數下十字聚焦微通道中微液滴的生成，依據連續相Ca數和兩相流量的變化觀測到了滴狀流、射流及延展流3 種不同流型并繪制流型圖來進行區分。Chen 等[19]利用三維VOF 方法對微通道內生成Taylor 氣泡進行數值模擬，研究了擠壓流型和剪切流型的形成機制，并獲得了兩種流型的轉變臨界毛細數。Sur 等[20]采用VOF 方法模擬了十字聚焦微通道中氣液兩相流型，分析了慣性力、黏性剪切力及兩相表面張力對不同流型下微氣泡形成的作用。Kim 等[21]利用lattice Boltzmann 方法對十字聚焦微通道內的油水兩相流動形成微液滴進行了數值模擬，發現了水相液滴形成、發展以及最終分離的過程受到界面水動力不穩定性的影響。王澎等[22]采用VOF 方法模擬了T 型微通道內微液滴的破裂，提出了不同的破裂流型。

截至目前，有關十字聚焦微通道內液液兩相生成微液滴的研究還停留在通過可視化實驗觀察流型的階段，在通過三維數值模擬研究不同因素對液滴生成的大小和頻率的影響方面較為欠缺。本文采用Fluent軟件的VOF模型對十字交叉微通道內的微液滴形成過程進行三維數值模擬，同時通過可視化實驗進行模型驗證。在獲得了不同的微液滴生成機理后，分析液液兩相流速、表面張力系數、連續相黏度、界面接觸角等因素對微液滴生成的影響，為實際應用提供指導。

1 物理模型及數值算法

1.1 控制方程及表面張力模型

在微尺度條件下，液液兩相流速較低，因此可將液液兩相均視作不可壓縮黏性流體。Fluent 中的VOF模型基于有限體積法求解N-S方程，凌志勇等[23]的研究表明，在微米尺度下，重力對流動的流量與速度的影響很小，可以忽略不計，因此，連續性和動量方程可簡化為

式中，F是表面張力源項，只存在于包含界面的控制單元內。VOF 模型通過引入流體體積函數α來計算各網格單元內兩相的體積分數，從而捕捉液液相界面。以油水兩相流動為例（o 和w 分別代表油和水），αw=1（αo=0）表示該控制體積全部被水相占據；αw=0（αo=1）表示該控制體積全部被油相占據；0＜αw＜1 表示油水相界面存在于該控制體積中，在此控制體積內式(1)、式(2)中的密度和黏度等參數皆以兩相體積平均值進行計算，如式(3)、式(4)所示

VOF 模型中體積分數α的擴散方程求解其變化，以水相為例

在VOF 模型中采用連續表面力模型（CSF）模擬微尺度條件下表面張力的作用，即式(2)中的 源項

式中，γ為兩相表面張力系數；κw為界面曲率?？梢酝ㄟ^對相界面單位法向量求散度獲得

在遠離壁面的計算網格單元內，可對水相體積分數αw取梯度來求出相界面單位法向量。即

在鄰近壁面的計算網格內，油水兩相以固定的角度和壁面接觸，可用接觸角模型來表征壁面潤濕性的影響。接觸角θW可定義為在固壁面、油相及水相三者交界面處，油水兩相相界面與固液（指定相，這里為水相）相界面的夾角。在該模型中貼近壁面的計算單元內單位法向量可由式(9)處理得到

式中，和分別代表壁面單位法向量以及切向量。

在本文數值模擬中，油和水分別設置為第1 相和第2 相。接觸角設為180°，表明水相無法濕潤壁面而油相可以完全濕潤壁面，以符合實驗中的PDMS 材料微通道壁面的疏水特性。

1.2 十字交叉微通道的結構以及尺寸

如圖1所示，十字交叉微通道的水平段與垂直段橫截面皆為矩形，通道尺寸可由HD、WD、HC、WC4 個參數來定義。HD和WD分別代表水平管道的高和寬度，HC、WC分別代表連續相入流段垂直管道的高和寬度。經過計算驗證，連續相和離散相入流段管道長度超過3 倍管道寬度時不會影響模擬結果；水平通道在十字交叉區域后部的兩相混合流動直管段長度為50WD。

圖1 十字交叉微通道的三維幾何結構及尺寸Fig.1 Three dimensional geometry and size of cross focusing micro-channel

圖2 網格獨立性驗證（Ud=Uc=0.01 m·s-1）Fig.2 Grid independence verification（Ud=Uc=0.01 m·s-1）

液滴的大小由液滴在管道中心對稱平面上的最大長度D表示，如圖1(b)所示。三維十字交叉微 通道均使用正六面體網格進行劃分，為了消除網格密度對模擬結果造成的影響，進行網格獨立性檢驗。當Uc=Ud=0.01 m·s-1，液滴的量綱1 尺寸D/W隨網格數的變化關系如圖2所示，由圖可知，網格數大于320000 時，D/W的模擬值隨著網格數的增加幾乎不再發生變化。網格數從320000 增加到400000時，D/W減少了0.63%，可以認為網格數為320000的數值模擬為網格無關性解。

1.3 參數設置

本文的數值計算和可視化實驗中，以硅油為連續相，蒸餾水（添加酒精可改變黏度）作為離散相。假設流動的初始時刻通道內全部充滿硅油，從t=0時刻，油和水分別以固定的流速Uc和Ud從兩相入口流入。計算具體工況見表1。

幾何界面重構方案采用PLIC 算法，壓力速度耦合采用PISO 算法從而在求解瞬態流動時能夠增大欠松馳因子的值而不影響解的穩定，壓力差值方案選用PRESTO！算法，時間離散方式為一階隱式格式，動量方程離散方式為二階迎風差分格式。時間步長、Courant 數、亞松馳迭代因子等參數的選取在計算過程中根據計算結果的穩定性及收斂性選取。

表1 工質物性Table 1 Physical properties of working fluids

圖3 數值模擬所得流型與實驗結果的對比Fig.3 Comparison of flow patterns between numerical simulation and experimental observation

2 模型的有效性驗證

為了驗證模型的有效性，本文以蒸餾水（加入質量分數0.5%的SDS 作為表面活性劑）和硅油分別作為離散相和連續相流體工質，在截面尺寸為200 μm×100 μm 的十字交叉微通道內開展可視化實驗研究，并將拍攝流型與數值模擬結果作對比驗證。離散相流量為200～15000 μl·h-1，連續相流量為100～20000 μl·h-1。在上述條件下，得到了拉伸擠壓流型、滴狀剪切流型、單分散射流流型、紊亂射流流型、管狀流型、滑移流型以及節狀形變流型。對比結果如圖3所示，數值模擬與實驗結果吻合很好，驗證了本文數值模擬方法的有效性。

對于能夠生成單分散微液滴的拉伸擠壓和滴狀剪切流型，前人研究較多；對于射流，本文以是否能夠產生單分散微液滴為判據，提出射流可分為單分散和紊亂兩種流型。當兩相流速較小時，微液滴以拉伸擠壓模式生成[圖3(a)]。隨著連續相流速的增大，流型依次轉變為滴狀剪切[圖3(b)]和單分散射流[圖3(c)]。當提高離散相流速后，射流中的單分散射流逐漸消失，完全變為紊亂射流[圖3(d)]。繼續增大離散相流速，離散相在通道中形成較粗的變形液柱，而且液柱的直徑發生周期性的變化，每隔一段距離會有一個直徑很小的節點，這些節點將液柱分為了許多長度相等的液段，這時單分散微液滴已經無法產生，稱這種流型為節狀形變流[圖3(e)]。繼續增大離散相流速，會產生環狀流型，并根據離散相液柱的粗細分為管狀流[圖3(f)]和滑移流[圖3(g)]。當離散相流速繼續加大，液液兩相流型完全變為環狀流型。

為了衡量液滴的大小和形狀，本文采用液滴在微通道對稱平面的軸向最長距離D和截面寬度W之比來定義液滴的量綱1 尺寸。當D/W＞1 時，由拉伸擠壓模式形成的液滴將充滿整個十字交叉后部水平兩相匯聚通道并且與壁面相接觸（液滴與壁面之間會形成一層較薄的液膜），此時液滴的形狀由于受到壁面限制而形成彈狀；當D/W≤1 時，液滴的生成過程可能處于滴狀剪切或射流模式，并且隨著連續相毛細數Ca的增大，液滴尺寸越小形狀越接近球形。

式中，μc為連續相黏度，Uc為連續相速度；σ為兩相表面張力。

圖4給出了模擬中在拉伸擠壓流型、滴狀剪切流型和單分散射流流型的工況范圍內D/W隨連續相Ca數的變化關系，并與實驗結果做了比較，兩者吻合較好。從圖中可以看出，液滴量綱1 尺寸隨連續相Ca數的變化趨勢隨流型的變化而不同。當連續相Ca數減小時，微液滴的尺寸減小。但在拉伸擠壓和滴狀剪切流型下，微液滴尺寸的減小速率較大；當進入射流時，D/W的值趨向平坦，變化不大。另外，雖然D/W的值為1 是拉伸擠壓和滴狀剪切流型的分界線，但D/W值變化趨勢減緩的拐點連續相Ca數大約為0.1，兩者并不對應。因此，該拐點并非是拉伸擠壓向滴狀剪切模式變化的轉折點。也就是說明在兩者的過渡階段，壓力與剪切力的變化共同對微液滴的生成起作用。

圖4 液滴量綱1 尺寸隨連續相Ca 數的變化Fig.4 Dimensionless droplet size with respect to Ca number of continuous phase

3 結果與討論

3.1 微液滴的生成機制以及流型

根據大量的實驗和數值模擬可看出，隨著液液兩相工質物性、流動參數以及裝置的結構和尺寸的變化，十字交叉微通道中液液兩相流型主要表現為拉伸擠壓（squeezing）、滴狀剪切（dripping）、射流（jetting）以及各種不生成微液滴的類環狀流型，如節狀形變流（nodular flow）、管狀流（turbulent flow）和滑移流（slip flow）。其中，拉伸擠壓、滴狀剪切和射流中的單分散射流這3 種流型能夠產生具有高度單分散尺寸的微液滴。本文以數值模擬方法得到了這3 種不同的微液滴形成方式，并對這3種單分散生成方式形成微液滴的尺寸分布、形態、頻率、穩定性等影響因素進行分析。

圖5 典型的單分散微液滴生成機制Fig.5 Generation mechanism of typical jetting pattern

總之，十字交叉微通道內微液滴的生成過程基本上可以分為3 步：離散相液滴的隆起形成、液滴的長大、液滴與離散相的分離。但由于各流型工況的不同，每種流型產生液滴的過程又各有不同。如圖5所示，拉伸擠壓流型發生在較低的連續相Ca數下。此時離散相流體首先向下游延展，逐漸進入并充滿水平段通道后部的兩相匯聚部分，使得液液相界面沿水平通道下游方向積累產生較大的壓差。這時離散相流體在下游通道內被連續相流體擠壓并在交叉管道處發生頸縮，而且由于以上擠壓過程慢于界面自由能的釋放過程，因此這種離散相液體的擠壓頸縮變形是一種平衡態過程。最終，當頸縮達到一定程度時，液滴在非穩態過程下快速脫離離散相流體并隨著連續相流體沿匯聚通道向下游流動，而離散相流體的前端界面則返回兩相管道交界處，重新開始以上過程。此流型表面張力起到了支配性的作用。對于滴狀剪切流型，液滴的破裂是由于Rayleigh 毛細不穩定性造成的。該流型下離散相流體的界面前端延展并保持在兩相管道交叉處。此時由于連續相Ca數較大，連續相的黏性剪切力作用起支配作用，所以離散相流體未充分進入兩相匯聚通道就被兩側的連續相流體剪切帶走，而且每個液滴破裂形成后，離散相界面前端沒有收縮回流現象，而是生成細長的頸部。該流型產生時所處的毛細數區域要高于拉伸擠壓流型，但生成液滴的尺寸較小。

隨著連續相毛細數的繼續增加，流型將轉變為射流流型。該流型液滴的破裂機制仍然由Rayleigh毛細不穩定性造成，但卻不易控制。一般離散相進入兩相匯聚通道的距離在1 個通道寬度以上，而且離散相界面前端在兩相匯聚通道內延伸得很遠并保持成長液柱的形式，在長液柱的前端由于界面張力作用下逐漸隆起成球形，隨著前端隆起的增大，連續相對其剪切作用也愈大，最終斷裂形成液滴，并且后部形成許多很小的液滴。該流型生成的液滴尺寸與滴狀剪切流型相比略小，但尺寸分布的單分散性隨著該流型連續相Ca數的增大而變差，因此可按液滴尺寸分布是否具有單分散性來將射流分成單分散型射流和紊亂型射流。在該流型中，連續相的黏性剪切力與離散相的慣性力以及表面張力共同對流動產生作用。

3.2 液液兩相流量對微液滴生成的影響

本節對表觀速度在0.001～1 m·s-1范圍內的液液兩相流動工況進行數值模擬，獲得了具有單分散性和穩定生成頻率的微液滴。圖6中展示了固定離散相流速下（μd=0.005 Pa·s，μc=0.056 Pa·s，σ=0.03 N·m-1），微液滴相對尺寸D/W與生成頻率隨兩相流速比的變化情況。從圖中可發現，當兩相流速均較低時，微液滴主要以拉伸擠壓狀流型生成，隨著連續相流速增大，微液滴生成機制逐漸轉變為滴狀剪切流型，隨后變為單分散射流，最后轉變為紊亂射流。在此過程中，微液滴的尺寸逐漸變小，生成頻率逐漸增大。隨著連續相流速的增大，微液滴尺寸減小趨勢變緩，而微液滴生成頻率增加趨勢卻變快。Fu 等[24-25]對于在十字聚焦微通道中氣泡的生成提出過相似的結論，魏麗娟等[26]對于T 型微通道內液滴的生成也有相似結論，即隨著連續相流速的增加，氣泡的尺寸逐漸變小，生成頻率逐漸變大，Xu 等[27]提出的T 型通道中液滴生成大小的關系式也驗證了本文結論的正確性。另外，對于離散相流速來說，發現相同流速比下，隨著離散相流速的增加，液滴的生成尺寸降低速率以及生成頻率的增加速率變高，而且當離散相流速大于0.03 m·s-1時，微液滴的生成全部以射流形式進行。

3.3 兩相表面張力對微液滴生成的影響

圖6 液滴尺寸與頻率隨兩相流速的變化Fig.6 Droplet size and frequency with respect to two-phase flow rates

圖7 兩相表面張力系數對微液滴生成的影響Fig.7 Droplet size and frequency with respect to surface tension

圖8 連續相黏度對微液滴生成的影響Fig.8 Droplet size and frequency with respect to viscosity of continuous phase

Gordon 等[28]對于微通道中液滴的形成，提出過表面張力通過建立壓降會阻礙液滴的形成。同樣，本節也考察了兩相表面張力對微液滴生成的尺寸和頻率的影響，結果見圖7（μd=0.002 Pa·s，μc=0.056 Pa·s）。從圖中可看出，表面張力對微液滴生成的影響隨著兩相流速的變化而不同。在低速條件下（Ud=0.005 m·s-1，Uc=0.005 m·s-1），連續相Ca數較小，這時表面張力對流動的影響起主導作用，隨著表面張力系數的減小微液滴的生成機制逐漸由拉伸擠壓轉換為滴狀剪切，微液滴生成的尺寸也逐漸減小，微液滴生成頻率則逐漸增大，而且減小和增大的速率隨著表面張力系數的減小而增大。對于相同流速比的高速條件下（Ud=0.01 m·s-1，Uc=0.01 m·s-1)，其變化趨勢與低速條件下大致相同，但由于在較高流速下，表面張力的影響減小，因此在較小表面張力系數范圍內隨著表面張力系數的增加，微液滴生成尺寸的增加速率要小于低速條件下的增加速率，但隨著表面張力系數的增加，表面張力的影響逐漸增大，液滴的生成尺寸的增加速率迅速增大，而生成頻率迅速降低。另外，可以注意到當表面張力系數小于某值時，液滴的生成機制轉為射流機制，這時，隨著兩相表面張力系數的減小，生成液滴的尺寸反而逐漸增大，液柱的長度也逐漸增加，相應的生成頻率則逐漸減小。

3.4 連續相黏度對微液滴生成的影響

圖8顯示了3 種不同液液兩相流速條件下微通道內微液滴生成尺寸與頻率隨連續相黏度的變化（μd=0.002 Pa·s，σ=0.01 N·m-1）。從圖中發現生成微液滴的尺寸隨著連續相流體黏度的增大而減小，微液滴生成的頻率隨連續相黏度的增大而增大。在低速條件下（Ud=0.005 m·s-1,Uc=0.005 m·s-1），連續相Ca數較小，表面張力對流動的影響起主導作用。這時增加連續相的黏度，液滴大小和生成頻率的變化較小。在高速條件下（Ud=0.01 m·s-1，Uc=0.01 m·s-1），連續相的黏性剪切作用起主導作用。隨著連續相黏度的增加，連續相對液滴的剪切作用也增大，因此，液滴生成的大小減小、生成頻率升高，且速度越大，液滴大小以及生成頻率變化越明顯。Fu 等[24-25]對于在十字聚焦微通道中氣泡的生成提出過相似的結論，即隨著連續相黏度的增加，氣泡的尺寸逐漸變小，生成頻率逐漸變大。

圖9 不同接觸角下微液滴的生成過程Fig.9 Droplet generation with different contact angles

對于所選的3 組流速工況，連續相黏度的影響 隨兩相流速的高低而不同：在低速條件下（Ud=0.005 m·s-1，Uc=0.005 m·s-1），連續相Ca數較低，微液滴的生成受連續相黏度影響因素較小。隨連續相黏度從0.002 Pa·s 變化到0.056 Pa·s，微液滴的相對尺寸D/W從2.06 減小到1.45，減小了30%，微液滴生成頻率從26.0 Hz 增加到58.0 Hz，增加了1.2 倍；在高速條件下（Ud=0.02 m·s-1，Uc=0.01 m·s-1），連續相黏度影響較大。此時微液滴的生成機制隨著連續相黏度的增大依次從拉伸擠壓模式轉換為滴狀剪切模式，最后進入射流模式。而且微液滴的相對尺寸從2.51 減小到0.91，減小了64%，微液滴生成頻率從93.0 Hz 增加到467.9 Hz，增加了4 倍。

3.5 壁面接觸角對微液滴生成的影響

本文最后研究了接觸角即壁面潤濕性對微液滴生成的影響。圖9(a)、(b)顯示了壁面接觸角分別為90°和0°時微通道內微液滴的生成過程。隨著接觸角的減小，通道內的界面相對于連續相流體來說從外凸轉換為內凹，離散相與壁面的接觸面積增大。當流速較小時，液滴的生成機制為拉伸擠壓模式，這時無論壁面接觸角為180°或是0°，均能生成穩定的單分散液滴；但當兩相流速逐漸增大后，微液滴生成進入滴狀剪切模式或射流模式，接觸角減小會導致兩相流動變為環狀流，無法穩定生成微液滴，如圖9(c)所示。

4 結 論

本文對十字交叉型微通道內的微液滴生成過程利用VOF 模型進行了三維數值模擬，模擬結果與可視化實驗吻合良好。隨后研究了微液滴生成的不同流型以及兩相流量、表面張力、連續相黏度、壁面接觸角等參數對液滴生成的影響，具體結論 如下。

（1）液滴量綱1 尺寸D/W隨著連續相Ca數的增大而呈現指數衰減趨勢。隨著兩相Ca數（0.001 m·s-1＜Ud＜1 m·s-1，0.001 m·s-1＜Uc＜1 m·s-1）的變化，微通道內W/O 微液滴生成表現為不同的機制：在離散相Ca數較低時（Ud＜0.03 m·s-1），W/O 微液滴的生成模式隨著連續相流速的升高，依次經歷拉伸擠壓模式、滴狀剪切模式、單分散射流模式以及紊亂射流模式；當離散相Ca數較高時（Ud＞0.03 m·s-1），則產生滑移流、節狀形變流以及管狀流等各種環狀流模式。其中只有拉伸擠壓模式、滴狀剪切模式和單分散射流模式能夠生成單分散微液滴。

（2）液液兩相的流速對微液滴生成的尺寸和頻率有較大影響：固定離散相流速下，微液滴的生成尺寸隨連續相流速的增大而減小，微液滴的生成頻率隨連續相的增大而增大。在相同的連續相流速變化范圍內，隨著離散相流速的增加，微液滴的生成尺寸降低速率以及生成頻率的增加速率變快，而且當離散相流速大于0.03 m·s-1時，微液滴的生成全部以射流形式進行。

（3）兩相表面張力和連續相黏度對微液滴的影響隨連續相Ca數的變化而不同，在低連續相Ca數下，表面張力占主導地位；在高連續相Ca數下，連續相黏度占主導地位。總的來說，生成微液滴的尺寸隨表面張力的增大而增大，隨連續相黏度的增大而減小。微液滴的生成頻率隨兩相表面張力的增大而減小，隨連續相黏度的增大而增大。但對于射流模式下，隨表面張力系數的減小，生成微液滴的尺寸反而增加，生成頻率降低。

（4）壁面接觸角對微液滴生成的影響隨流型的不同而不同：對于拉伸擠壓流型，隨著離散相流體壁面接觸角的減小，離散相界面相對于連續相流體從外凸變為內凹，這時離散相與壁面接觸面積增大，而且仍能穩定生成微液滴。但隨著兩相流速的增大，液滴的生成進入滴狀剪切和射流模式，這時隨著壁面接觸角減小，微液滴的生成頻率降低，生成難度加大。

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