青島近岸、東海海水CDOM特性及一氧化碳光產生研究

張東妮，陸小蘭，彭 彤，趙保振，劉春穎 （中國海洋大學，海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島 266100）

青島近岸、東海海水CDOM特性及一氧化碳光產生研究

張東妮，陸小蘭*，彭 彤，趙保振，劉春穎 （中國海洋大學，海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島 266100）

研究了青島近岸和東海海水中CO的光化學產生，比較了兩個不同水域海水中有色溶解有機物（CDOM）的光學特征和CO的表觀量子產率.結果表明：青島近岸海水和東海海水α（355）范圍分別為0.381～0.868m-1和0.083～0.427m-1，平均值分別為0.622m-1和0.196m-1，青島近岸海水α（355）大于東海.其中近岸海水α（355）和Sg表現出良好的相關性，而東海海水這兩個參數之間無明顯相關性，表現出α（355）和Sg關系的不確定性.α（355）與CO的光致產生速率呈現正相關（R2=0.8188），說明了CDOM光化學降解是CO產生的重要途徑.青島近岸海水CO的表觀量子產率高于東海海水，與α（355）具有相同變化規律，說明含有高光學活性物質的CDOM發生光降解反應能更加有效地產生CO.

一氧化碳；有色溶解有機物；光譜斜率；表觀量子產率

作為大氣中重要的痕量氣體，一氧化碳（CO）在參與全球碳循環，影響全球氣候等方面起著非常重要的作用［1-2］.研究表明，海洋是大氣中CO的凈天然來源［3-5］.海洋中的CO主要來自溶解有色有機物質（CDOM）的光化學降解［6-7］.CO的光致生成量受到諸多環境因素和CDOM本身來源和組成的影響［8］.CDOM有海源和陸源之分，一般認為陸源CDOM與海源相比有更高的光化學活性，更易光降解生成 CO［9-10］.國內對天然水體中CDOM的研究很多，但對于CDOM光化學降解產生 CO的研究則剛剛起步［11-12］.本文分別采集青島近岸海水（QCS）以及東海海水（ECS），分析了上述水體CDOM的光譜吸收特性、CO的光化學產生速率和CO的表觀量子產率［AQY（λ）］，為進一步準確認識 CO的海洋生物地球化學循環過程提供科學依據.

1　材料與方法

1.1采樣

水樣取自青島近岸和東海表層海水，具體采樣位置見圖 1.不同站位水樣用 12L或 2.5L Niskin采水器采集.水樣采集后立即用0.45μm的聚醚砜濾膜過濾，過濾后的水樣儲存在潔凈玻璃瓶中，4℃以下低溫黑暗保存，帶回實驗室用于分析各光學特性.

圖1　采樣站位分布Fig.1 Distribution sampling site （a）青島近岸站位 （b）東海站位

1.2光吸收特性測定

CDOM吸光系數采用紫外可見分光光度計（UV-2550，Japan）測定，樣品再次經過0.2μm的聚醚砜酯濾膜過濾.以Milli-Q水作為參比，10cm比色皿于室溫下進行測定.掃描波長200～800nm，波長間隔1nm.基線校正方法：每個波長下的吸光度等于該波長下的測量值減去683～687nm 5個波長處的平均值［13］，此時CDOM吸光系數（α）為［14］：

式中：A為每個測定波長下的吸光度；L為比色池厚度.

水體中 CDOM由于成分復雜，很難確定其中發色團的具體含量，通常采用某一特定波長處的吸光系數來表征.文獻較多選用 355，350，375，440，280nm.本文選擇355nm處的吸光系數α（355）來表示CDOM在水體中的濃度［15-16］.

由于CDOM對于250～500nm的光譜吸收基本上呈現指數衰減的規律，因此可用下列指數方程表示［17］：

式中： λ為波長，nm；λ0為參照波長；α（λ）為波長λ處的吸光系數，m；Sg為光譜斜率.

選擇355nm作為參考波長，采用指數回歸的方法利用式（2）對波長270～350nm進行擬合得到光譜斜率Sg值.

1.3CO的AQY（λ）測定

經過0.45μm以及0.2μm濾膜過濾后的海水樣品先經過無 CO的空氣吹掃降低本底值后轉移至10根經過500℃高溫灼燒3h的石英試管中，試管側面用黑膠帶包裹避光保存.所有試管裝滿樣品后按照順序垂直倒置于試管架上，連同托架浸沒在恒溫水浴中，只留底部透光部分露出水面，其中 8根對應在各濾光片（波長分別為：280，295，305，320，345，395，435和495nm）正下方，另外2根為空白.光照一定時間后取出石英管，用頂空法測量CO濃度［18］.

1.4AQY（λ）的計算

某一波長下光照產物的表觀量子產量［AQY（λ）］定義為每吸收1mol光量子所生成產物的物質的量［19］.

AQY（λ）呈指數衰減形式：

式中：m1，m2，m3是方程參數.可通過基于迭代法編寫的 Matlab程序計算確定［20-21］.程序編寫原理如下：賦予m1，m2，m3一個初始值，則第i（1≤i≤8，i為整數）個石英管內在 280～600nm波長范圍內CDOM光致生成CO的速率［Pi，mol/（m3·s）］可以表示如下：

實驗測量光致生成速率（Pi）與理論計算光致生成速率［Pi］的最小對數方差可以表示為：

改變參數m1，m2，m3使得χ2最小，也就是說實驗測定值與計算值基本吻合，此時的m1，m2，m3即為式（4）的最優參數.

2　實驗結果

2.1CDOM吸光系數

圖2　各站位CDOM光譜吸光系數Fig.2 Absorption coefficients of CDOM in sampling sites圖中曲線表示不同站位的可吸光系數

圖2為280～600nm波段內，青島近岸和東海各站位CDOM的光譜吸收曲線.由圖2可以看出，CDOM的吸光系數均隨波長的增加呈指數降低的趨勢.盡管近岸和東海相比，CDOM吸光系數曲線略有不同，但各海區所屬站位的吸收曲線表現出高度的相似性.將本文得到的α（355）與各海域 CDOM吸光系數范圍或平均值進行了比較，結果列于表1.

2.2有機物光譜斜率Sg值

在CDOM的研究過程中，除了對光譜吸光系數αCDOM的研究外，光譜斜率Sg的研究也受到了廣泛關注.Sg表征CDOM吸光系數隨波長增加而衰減的程度，與CDOM的濃度無關.Sg值的兩個主要影響因素是：擬合波段的選擇和CDOM的組成和分子大小［22］.本文利用式（2）擬合得到青島近岸海水和東海海水各站位光譜斜率Sg值.本研究中，青島近岸海水Sg為（0.017～0.025）nm-1，平均值0.022nm-1；東海海水Sg為（0.012～0.025）nm-1，平均值0.021nm-1.東海海水Sg平均值略小于青島近岸海水.

表1　青島近岸海水、東海海水、灣口和大洋水體α（355）比較Table 1 The comparison of α（355）in QCS、ECS、Gulf and Ocean

2.3CO的光化學產生速率

不同波長濾光片下CDOM的光降解程度不同，短波UV光對其降解效率更高，相應CO的光化學產生速率較大.參照文獻［10］，選取295nm濾光片下CO的光化學產生速率作為代表，本研究中青島近岸海水和東海海水 CO的光化學產生速率范圍（0.26～1.94）nmol/（L·h），平均值為1.00nmol/（L·h）.其中青島近岸海水CO的光化學產生速率為（1.14～1.94）nmol/（L·h），平均值1.57nmol/（L·h）；東海海水CO的光化學產生速率為（0.26～1.21）nmol/（L·h），平均值0.64nmol/（L·h）.青島近岸海水 CO的光化學產生速率明顯高于東海海水.

2.4CO的AQY（λ）

通過式（4）擬合得到青島近岸海水和東海海水AQY（λ）譜圖見圖3.可以看出AQY（λ）光譜變化趨勢與 αCDOM類似，表現為隨波長增大呈指數減小的變化趨勢.UV-B （280～320nm）對 CDOM的降解速率高，AQY（λ）值較大；UV-A （320～400nm）和可見光對 CDOM 的降解速率低，AQY（λ）值較小，表明CDOM在光降解生成CO的過程中，對紫外光吸收更加敏感.

圖3　青島近岸海水和東海海水表觀量子產率Fig.3 AQY（λ） in QCS and ECS圖中曲線表示不同站位的AQY（λ）

3　討論

3.1各海域CDOM吸光系數比較

由表1可看出，青島近岸海水CDOM吸光系數值遠遠小于郭衛東等［16-27］對長江口及鄰近海域水體表層海水CDOM的吸光系數，小于蔣鳳華等［23］膠州灣CDOM的吸光系數，大于趙軍杰等［24］黃東海和本文中東海CDOM的研究結果，大于Catalá等［26］大西洋、太平洋等開闊大洋的CDOM吸光系數，與Mannino等［25］美國東北海岸表層水體CDOM的吸光系數相近.圖4為青島近岸海水與東海海水CDOM平均光譜吸收，可看出青島近岸海水 CDOM吸光系數平均值明顯大于東海，同時對比上述提到的灣口和開闊大洋海水CDOM的吸光系數，表明受陸源輸入影響較大的海域，CDOM吸光系數較大.CDOM吸光系數基本呈現出由灣口海水、近岸海水、遠岸海水、開闊大洋海水依次降低的趨勢.與Ziolkowski等［10］對緬因灣和西北大西洋海域的研究結果一致.陸源CDOM主要來自人工排放和河流攜帶有機成分輸入，含有腐殖酸的比例較大，且由于腐殖酸的比吸光系數較大，CDOM總體含量較高，并且陸源 CDOM分子中不飽和基團更多，光化學活性通常更強，使得受陸源輸入影響較大的水體CDOM吸光系數偏高［28-29］.

圖4　青島近岸海水和東海海水CDOM平均光譜吸收Fig.4 The average absorption coefficients of CDOM in QCS and ECS

3.2光譜斜率Sg值以及相關性討論

CDOM 不同來源對 Sg的影響主要體現為CDOM 中腐殖酸和富里酸濃度比例不同所引起的變化［30］.Sg越大，CDOM 中所含富里酸比例越高，腐殖酸比例越低；反之，Sg越小，CDOM中所含富里酸比例越低，腐殖酸比例越高.而富里酸和腐殖酸的含量比值與CDOM的陸源輸入和生物自身降解息息相關［31］.

本研究中，青島近岸海水和東海海水Sg值范圍基本符合文獻報道數據，如 Bricaud等［17］測定的Sg值為（0.010～0.020）nm-1和Rochelle-Newall等［15］報道的Sg值在（0.015～0.025）nm-1.

從Sg的范圍和平均值上來看，青島近岸海水和東海海水并沒有表現出明顯的差異.為了更好的關注陸源和海源對α（355）和Sg的影響，比較了青島近岸及東海海水α（355）和Sg的相關性.青島近岸海水 α（355）與光譜斜率 Sg存在明顯負相關關系，該結果與王林等［29］對大連灣的研究、王翔等［27］對長江口外海水的研究結果相同.由于吸光系數較大的水體通常得到的Sg較低，吸光系數小的水體得到的Sg偏高，宏觀上說明二者存在負相關關系.但是當調查單一海域時，水體中陸源輸入的CDOM和海源本身產生的CDOM之間的比值以及陸源輸入（或者海源產生）的CDOM中腐殖酸和富里酸的比例是不規則變化的，因此這種負相關關系并不確定.在本研究中，東海海水α（355）與Sg則無明顯相關性.王林等［29］對東海舟山群島海域和馬海平等［32］對東海海水的研究結果也說明α（355）與Sg無相關性；段洪濤等［31］對太湖沿岸水體的研究結果α（355）與Sg表現為很弱的相關性.因此，說明在特定波段處CDOM的吸光系數與其光譜斜率的相關性隨著海域的變化（即CDOM來源不同）而變化.

3.3CO的光化學產生速率及相關性討論

本研究中，青島近岸海水和東海海水CO的光化學產生速率與 Valentine等［33］對北緯 40°各湖泊水體 CO的光化學產生速率研究結果相比偏小1～3個數量級.其中青島近岸海水的CO的光化學產生速率小于 Ziolkowski等［10］對緬因灣近岸和陸架海水的研究，與遠岸海水的研究結果相近，東海海水的CO的光化學產生速率略小于Ziolkowski等對緬因灣的研究結果.

對 CO的光化學產生速率和α（355）的進行了相關性分析（圖 5），二者之間具有良好的相關性（R2=0.8188），這與Ziolkowski等［10］對緬因灣海水的研究結果（R2=0.73）類似.本研究青島近岸海水CO的光化學產生速率較大，而東海海水的速率較小，這也與文獻［10］報道一致.進一步說明了近岸水體與大洋相比面積雖小，但在CO的光致生成量中可能占有重要地位.一般來說，α（355）較大的水體受陸源輸入影響較大，水體中CDOM的含量及活性較高，由α（355）與CO的產生速率明顯的正相關性可證明水中的CDOM的光化學降解是CO的重要來源.

圖5　295nm濾光片下CO光化學產生速率和α（355）的相關性Fig.5 Relationship between CO photoproduction rate andα（355）under the 295nm cut-off filter

3.4不同水體AQY（λ）值比較

圖3中各海區AQY（λ）值呈指數減小的趨勢與 Ziolkowski等［10］西北大西洋海域和 Stubbins等［34］泰恩河不同站位的AQY（λ）的研究結果一致.本研究中同一海區AQY（λ）值沒有表現出明顯的差異，但由于不同海區受不同河流徑流輸入和人為因素影響不同，不同海區之間CDOM的含量和組成差別較大，可能進一步造成AQY（λ）值的差異.本文比較了青島近岸海水和東海海水的AQY（λ）平均值（圖6），發現不同海區CO的AQY（λ）值具有明顯的差別，青島近岸海水 AQY（λ）平均值明顯高于東海海水.

與淡水體系［33］和太平洋海水［7］的AQY（λ）值相對比（圖6），在整個紫外可見光區，淡水中因含有大量陸源CDOM，其AQY（λ）值最高，開闊大洋中AQY（λ）值最低，而青島近岸海水和東海海水AQY（λ）值居中.AQY（λ）值表現為從淡水、青島近岸海水、東海海水到太平洋海水依次降低.該現象與張聰等［35］、Yang等［12］的研究結果相同.說明了陸源CDOM和海源CDOM吸收相等光量子降解產生CO的效率并不相同.一方面，淡水水域的陸源 CDOM 的含量要遠高于大洋區域的海源CDOM；另一方面，陸源輸入的CDOM比海源藻類產生的 CDOM 具有更高的光化學活性［21］.并且，在淡水中的金屬離子如（Fe3+和 Cu2+）能有效催化 CDOM降解［36］，且二者在河口水中的含量通常要高于海水.因此，淡水或受陸源輸入影響較大的近岸水由于具有更高的光化學活性， AQY（λ）值較大，發生光降解反應時能更加有效地產生CO.

圖6　青島近岸、東海海水、淡水［33］和太平洋海水［7］平均AQY（λ）對比Fig.6 Comparison of this study's average AQY（λ） for QCS and ECS with freshwater and seawater from the Pacific Ocean

4　結論

4.1受陸源輸入影響較大的青島近岸海水αCDOM平均值大于東海海水.兩個海域 Sg范圍和平均值無明顯差異，但青島近岸海水α（355）和Sg表現出良好的相關性，而東海海水兩個參數之間無明顯相關性.

4.2295nm濾光片下兩個研究海域海水中，青島近岸海水CO光化學產生速率大于東海海水.CO的光化學產生速率與 α（355）之間具有良好的正相關性，說明CDOM的光化學降解是產生CO的重要途徑.

4.3AQY（λ）在近岸海區和東海海區譜圖形狀類似， 青島近岸海水AQY（λ）平均值高于東海海水.并且 AQY（λ）值表現出由淡水、青島近岸海水、東海海水、太平洋海水依次降低的趨勢，說明含有高光學活性物質的CDOM發生光降解反應能更加有效地產生CO.

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致謝：感謝“東方紅2”海洋綜合調查船全體工作人員在出海調查中給予的幫助.

Study of CDOM properties and carbon monoxide photoproduction in Qingdao coast sea and the East China Sea.

ZHANG Dong-ni， LU Xiao-lan*， PENG Tong， ZHAO Bao-zhen， LIU Chun-ying （Key Laboratory of Ministry of Education for Marine Chemistry Theory and Technology， Ocean University of China， Qingdao 266100， China）. China Environmental Science， 2015，35（11）：3468～3474

In this study， the photoproduction of CO in the seawater of Qingdao Coast Sea （QCS） and the East China Sea（ECS） was investigated. The optical characteristics of Chromophoric Dissolved Organic Matter （CDOM） and the Apparent Quantum Yield ［AQY（λ）］ of CO in the seawater of the two different research areas were compared. The results showed that the absorption coefficient at 355nm ［α（355）］ of QCS and the ECS were （0.381～0.868）m-1and（0.083～0.427）m-1， with the averages of 0.622m-1and 0.196m-1， respectively， indicating that the value along the coast area was higher than that in the ECS. There is a clear correlation between α（355）and Sgin the water of QCS， but the two parameters in the seawater of the ECS did not have the obvious correlation， suggesting the correlation between α（355）and Sgwas undetermined. The positive correlation between α（355）and photochemical production rate of CO showed the photochemical degradation of CDOM was the important source to produce CO. Similar to the variation trend of α（355），the average AQY（λ） in QCS was higher than that in the ECS， indicating that the CDOM with the high optically active substance could yield CO more efficiently in its photodegradation reaction.

carbon monoxide；chromophoric dissolved organic matter；spectrum slope；apparent quantum yield

X131

A

1000-6923（2015）11-3468-07

2015-04-05

山東省優秀中青年科學家科研獎勵基金項目（BS2011HZ018）；海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室自主科研基金（201413023）；國家自然科學基金（40606023，41176062）

* 責任作者， 副教授， lxlu@ouc.edu.cn

張東妮（1992-），女，遼寧沈陽人，碩士，主要從事海洋光化學和海洋痕量氣體的研究.