黃心怡



摘 要:用HPGe γ能譜儀測定北極斯瓦爾巴群島中具有代表意義地點(朗伊爾城和巴倫支島)的土壤樣品中放射性核素。朗伊爾城的土壤樣品中放射性核素的比活度值為:238U—41.586 Bq/Kg,226Ra—57.483 Bq/Kg,232Th—34.717 Bq/Kg,40K—309.466 Bq/Kg,137Cs—7.699 Bq/Kg;巴倫支島的土壤樣品中放射性核素的比活度值為:238U—65.009 Bq/Kg,226Ra—99.430 Bq/Kg,232Th—70.598 Bq/Kg,40K—426.462 Bq/Kg,137Cs—13.597 Bq/Kg。經分析,天然放射性核素238U、226Ra、232Th和40K主要來自原生成土母巖的侵蝕和風化,人工放射性核素137Cs來自以往核爆試驗和切爾諾貝利核事故。由于未檢出人工放射性核素134Cs,表明日本福島核事故尚未影響北極斯瓦爾巴群島的土壤。與世界各地土壤中放射性核素比活度值比較,朗伊爾城和巴倫支島土壤樣品中放射性核素238U、40K和137Cs的含量均處于中低水平,放射性核素226Ra和232Th的含量均處于較低水平。
關鍵詞:北極斯瓦爾巴群島 土壤中放射性核素比活度 來源分析
中圖分類號:S153 文獻標識碼:A 文章編號:1674-098X(2015)07(b)-0094-03
1 研究背景
放射性核素可分為天然放射性核素和人工放射性核素兩類。天然放射性核素以地球形成初期出現的放射性核素為主,大部分天然放射性核素的半衰期(放射性元素的原子核有半數發生衰變時所需要的時間)較短,殘留至今的主要有226Ra(鐳T1/2=1620年)、232Th(釷T1/2=140億年)、40K(鉀T1/2=13億年)和238U(鈾T1/2=45億年)等,是天然環境中主要的輻射源[1]。天然放射性核素在環境中分布廣泛,不僅存在于巖石、土壤、空氣、水、動植物、建筑材料中,甚至在食品、人體中都含有天然放射性核素。
人工放射性核素是指通過核反應堆和加速器產生出來的放射性核素,其產物有134Cs(銫)、137Cs、90Sr(鍶)、60Co(鈷)等。核爆試驗、核事故和日常運行的核電站均會將裂變產物釋放到環境中[2]。這些人工放射性核素的質量數大多介于75~166之間,其中大部分半衰期較短,也有半衰期較長的,比如137Cs(T1/2=30.1年)等。Cs是一種堿金屬元素,易揮發,在水中以離子態存在,易與粘土性物質結合,從而為 Cs進入土壤或沉積物提供了條件[3]。環境中137Cs易被人體吸收,并滯留在肌肉、脂肪等軟組織中,從而增加致癌風險。由于134Cs(T1/2=2.1年)和60Co(T1/2=5.3年)半衰期短,若無核爆或核事故發生,在環境中是檢測不出的,因此134Cs和60Co可作為核污染發生的主要指示物。
土壤是環境的重要組成部分,含有一定劑量放射性核素的土壤會危及生態系統及人體健康。放射性核素可通過外照射和內照射對人體產生影響。土壤中天然放射性核素U系和Th系的含量通常在10~102 Bq/Kg量級,40K在102 Bq/Kg量級[2]。土壤中人工放射性核素的污染主要來自大氣中放射性核素氣溶膠的沉降和受核污染水源的入侵,137Cs是土壤中人工放射性核素主要的輻射源。
放射性核素在出現α衰變現象或β衰變現象的過程中,γ射線同時伴隨α射線或β射線發射。若對土壤樣品中的α射線或β射線進行檢測,需要經過一系列復雜的化學分離純化過程;而采用γ能譜方法對土壤樣品中的γ射線進行檢測,具有樣品處理過程簡單易操作、且能夠同時測量眾多放射性核素等優點[2]。因此采用γ能譜方法檢測放射性核素是一種更為簡便有效的手段。
北極地區極其寒冷,人煙稀少,各國學者研究的重點主要放在對北極地區的地質地貌、氣候環境、自然資源、生物生態、天文觀察等領域。其中關于核污染對北極生態環境的影響僅一篇(該論文側重研究俄羅斯核潛艇釋放核污染對北冰洋水質的影響)。斯瓦爾巴群島是通往高緯度地區的中轉站,也是北極科學考察和旅游的首選之地。目前尚未開展對北極斯瓦爾巴群島土壤放射性核素方面的研究。筆者通過2013年中國青少年北極科考的機會,來用HPGe γ能譜儀測定朗伊爾城和巴倫支島的土壤放射性核素比活度,并分析土壤中放射性核素的來源。
2 材料與方法
2.1 采集點的地理信息及采樣方法
本研究選擇具有代表意義的朗伊爾(Longyearbyen)城和巴倫支(Barents)島作為采集地點。
朗伊爾城位于斯匹茨卑爾根(Spitsbergen)島,是斯瓦爾巴群島的首府,也是全球最北端的城市,常住人口約1100人,大部分居民居住在自家的小木屋里;巴倫支島位于斯瓦爾巴群島的東部,是一個無人居住的小島,常年被冰雪覆蓋,僅夏季露出部分地表,島上有大量的北極熊、北極狐、馴鹿、松雞等北極動物活動。斯瓦爾巴群島的地貌可分為冰蝕地貌、冰磧地貌和冰水堆積地貌三種類型[4]。冰蝕地貌是由冰川侵蝕作用形成的各種地貌形態,如冰斗、冰川谷、刃脊和角峰等;冰磧地貌是磧物堆積的各種地形總稱,主要由相對高度數十米到數百米的冰磧丘陵、側磧堤、終磧堤、鼓丘等構成;冰水堆積地貌是冰融水將原來冰川搬運堆積的物質經過再搬運堆積而成,多分布于山腳下或海岸邊低洼處,冰水沿冰水河道下瀉,夾帶大量沙礫入海,從而形成外沖平原、冰水河谷和礫阜階地等。由此可見,冰水堆積地貌處的土壤是由冰蝕地貌和冰磧地貌處的土壤由上至下匯聚而成。所以分別從朗伊爾城和巴倫支島的礫阜階地、外沖平原和冰水河谷采集的土壤樣品等量混合后,可反映出斯瓦爾巴群島普遍的土壤狀況。在兩個采集地點現場確定出的6個采集點(指取樣的具體位置)地理信息見表1。
采集樣品使用的工具有:GPS定位儀、采集鏟、標本袋、彈簧秤、記錄本等。2013年7月28日,在朗伊爾城選取外沖平原、冰水河谷和礫阜階地3種地貌類型作為采集點,在每個采集點采集2Kg左右的土壤樣品后,混裝在同一塑料袋中,并做好相關記錄,包括采集點的經緯度、采樣時間、表觀性狀(顏色等)等;2013年8月3日,用同樣方法采集巴倫支島的土壤樣品。
2.2 實驗設備及檢測方法
實驗設備采用HPGe γ能譜儀(美國Canberra公司),發揮其高分辨率、無需化學處理的優勢,直接測定土壤樣品中多種核素的γ射線能譜,檢測過程依照中華人民共和國國家標準(GB11743-89)《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》[5]的要求進行。
兩個采集地點的土壤樣品經烘干和反復研磨過篩后,各稱取300g分別裝入Ф75 mm×75 mm的聚乙烯塑料盒內,共準備3組以備重復檢測。
本研究檢測的方法及步驟如下:
(1)檢測土壤樣品前,先進行600 min γ射線能譜探測器的本底(未進樣時探測器的信號值)檢測,以獲取殘留探測器內部226Ra、232Th、40K和137Cs等放射性核素的本底γ能譜。
(2)將朗伊爾城的土壤樣品放入探測器中進行600分鐘的檢測,以獲取226Ra、232Th、40K和137Cs等放射性核素的γ能譜。
(3)用上述檢測方法分別獲取巴倫支島土壤樣品、國家標準土壤樣品(中國計量院編號:GBW08304a重量為300 g)中相關放射性核素的γ能譜。
(4)在γ能譜上,每種放射性核素均有對應的特征峰能值,單位為keV(千電子伏特),由此可確定出放射性核素的種類(表2)。另外,γ能譜上對應的特征峰面積為該放射性核素γ射線的計數(以下簡稱計數),統計結果見表3。然后將兩個采集地點的土壤樣品和國家標準土壤樣品中同種放射性核素的計數分別減去探測器中對應放射性核素的本底計數,從而得到兩個采集地點的土壤樣品與國家標準土壤樣品中各放射性核素的凈計數(表4)。
(5)分別將兩個采集地點的土壤樣品中某一放射性核素的凈計數與國家標準土壤樣品中對應放射性核素的凈計數的比值乘以國家標準土壤樣品中標明的對應放射性核素的比活度值(表5),計算出兩個采集地點土壤樣品中放射性核素的比活度值(表6)。該計算公式為X=A/B×C(公式1),其中X為樣品中某一放射性核素的比活度值;A為樣品中該放射性核素的凈計數;B為國家標準樣品中該放射性核素的凈計數;C為國家標準樣品中標明的該放射性核素的比活度值,單位為Bq/Kg(貝克/千克)。
將上述數據代入公式1可計算出兩個采集地點的土壤樣品中相關放射性核素的比活度值,見表6。
為了提高測定數據的可靠性,用上述方法對另外兩組土壤樣品分別進行檢測(略),最后以三組數據的平均值作為分析數據。
3 結果及分析
3.1 采集地點土壤中放射性核素種類及含量分析
朗伊爾城與巴倫支島土壤樣品中放射性核素比活度結果見表7。可知從朗伊爾城與巴倫支島土壤樣品中均檢測出天然放射性核素238U、226Ra、232Th和40K,人工放射性核素137Cs,未檢出人工放射性核素134Cs和60Co。相關資料提供的世界各地土壤中放射性核素比活度(含量)的范圍:238U為1.20~249 Bq/Kg,226Ra為2.20~1317 Bq/Kg,232Th為9.8~1215 Bq/Kg,40K為273~828 Bq/Kg,137Cs為0.92~32.2 Bq/Kg[2]。
經與上述世界各地土壤中放射性核素含量范圍比較,朗伊爾城和巴倫支島土壤樣品中的放射性核素238U、40K和137Cs的含量均處于中低水平,放射性核素226Ra和232Th的含量均處于較低水平。
3.2 采集地點土壤中放射性核素的來源分析
自然界中土壤的天然放射性核素來自原生成土母巖、礦產開采和農業措施。礦產開采和農業措施產生的天然放射性核素可使局部地區的天然輻射本底增高。由于北極地區人為活動較少,所以可認為朗伊爾城和巴倫支島天然放射性核素主要來自原生成土母巖。有研究表明,土壤中的天然放射性核素含量與成土母巖有著明顯的相關性[1]。
人工放射性核素主要來源為核爆試驗和核事故,當核爆試驗和核事故發生時,通常會釋放出大量的放射性塵埃,其中含有137Cs、134Cs和131I(碘T1/2=8天)等人工放射性核素。從1945年至今,全球共進行了2046次核爆試驗。核爆試驗除對其中心周圍的土壤產生較大影響外,其產生的放射性煙塵進入大氣后會隨氣流大面積擴散,可在降水的作用下沉積到土壤中,因此可認為以往的核爆試驗是斯瓦爾巴群島土壤137Cs的來源之一。在全球范圍內,曾發生多次核事故,其中以前蘇聯切爾諾貝利核電站事故、日本福島核電站事故最為嚴重。
1986年4月26日,前蘇聯切爾諾貝利核電站4號機組損毀,導致大量核物質泄漏,造成31人當場死亡,周圍4300個城鎮和村莊遭受嚴重的核污染。截至2006年,仍有150萬人生活在受核污染的土地上,先后有9300多人死于核污染引起的癌癥;事故發生后的幾年,在我國江蘇固城湖和安徽女山湖的沉積物中還發現了137Cs的累積[6];日本海也發現了放射性落下灰,切爾諾貝利核事故產生的137Cs曾擴散至整個歐洲[7]。因此切爾諾貝利核事故也是斯瓦爾巴群島土壤中137Cs的來源之一。
2011年3月11日,日本福島核電站發生了自1986年蘇聯切爾諾貝利核事故以來最為嚴重的核泄漏事件。泄漏的放射性物質隨大氣環流在北半球地區廣泛擴散,美國、加拿大、冰島、瑞典、英國、法國、俄羅斯、韓國、中國和菲律賓等國在大氣中均檢測到放射性131I、137Cs和134Cs等物質。部分國家在飲用水、牛奶和蔬菜中也檢測到了放射性131I、137Cs和134Cs等物質[8]。美國斯坦福大學的學者在《能源與環境科學》稱福島核電站核事故可能導致約2500人患癌癥;研究人員MarkZ.Jacobson表示,如果不是81%的輻射物質都落在海面上,致癌案例可能擴大10倍。由于人工放射性核素134Cs的半衰期為2.1年,假設福島核電站放射性核素已通過氣流擴散到斯瓦爾巴群島,那么在采集點土壤中一定會檢測到134Cs;如果在采集點土壤中未檢測到134Cs,則可認為福島核電站放射性核素尚未通過氣流擴散到斯瓦爾巴群島。
4 結論
(1)朗伊爾城和巴倫支島土壤樣品中的放射性核素40K、238U和137Cs的含量與世界各地土壤含量范圍比較處于中低水平,放射性核素226Ra和232Th的含量處于較低水平。(2)朗伊爾城和巴倫支島土壤中天然放射性核素的主要來源為成土母巖的侵蝕和風化。(3)朗伊爾城和巴倫支島土壤中均檢出人工放射性核素137Cs,其來源為以往核爆試驗和切爾諾貝利核事故。(4)朗伊爾城和巴倫支島土壤中均未檢出人工放射性核素134Cs,表明日本福島核事故尚未影響北極斯瓦爾巴群島土壤。
參考文獻
[1]曹龍生,楊亞新,張葉,等.中國大陸主要省份土壤中天然放射性核素含量分布規律研究[J].東華理工大學學報:自然科學版,2012,35(2):167-172.
[2]劉廣山,黃奕普,陳敏,等.南海東北部表層沉積物天然放射性核素與137Cs[J].海洋學報,2001,23(6):76-84.
[3]李培泉,劉志和,盧光山,等.渤海近岸地區表層沉積物中 U,Ra,Th,40K,137Cs的Ge(Li)γ能譜儀測定及地球化學研究[J].海洋與湖沼,1983,14(4):333-340.
[4]程振波,石學法,吳永華,等.北極地區挪威斯瓦爾巴德群島及冰川地貌綜述[J].海洋科學進展,2008,26(2):262.
[5]GB11743-89中華人民共和國國家標準《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》[S].
[6]項亮,王蘇明,薛濱.切爾諾貝利核事故泄露137Cs在蘇皖地區湖泊沉積物中的蓄積及時標意義[J].海洋與湖沼,1996,2(2):132-137.
[7]Miyao T,Hirose K,Aoyama, M,et al,Temporal variation of 137Cs and 239+240Pu in the sea of Japan. Journal of Environmental Radioactivity[J].1998,40(3):239-250.
[8]夏治強.日本福島核事故危害分析與救援回顧[C]//中國環境科學學會學術年會論文集,2012.