南運河重金屬污染狀況及生態(tài)風險評價

郭曉，李國良，陳求穩(wěn)，劉孝利

1. 中國科學院生態(tài)環(huán)境研究中心，北京 100085 2. 南京水利科學研究院生態(tài)環(huán)境研究中心，南京 210029 3. 中國科學院大學，北京 100049

南運河重金屬污染狀況及生態(tài)風險評價

郭曉1,3，李國良1，陳求穩(wěn)2,，劉孝利1

1. 中國科學院生態(tài)環(huán)境研究中心，北京 100085 2. 南京水利科學研究院生態(tài)環(huán)境研究中心，南京 210029 3. 中國科學院大學，北京 100049

重金屬；南運河；污染程度；潛在生態(tài)風險

隨著工農業(yè)的迅速發(fā)展，大量富含重金屬的生活污水、工農業(yè)廢水通過排放或地表徑流等途徑進入河流中[1-2]，導致重金屬污染日益嚴重，對河流水生態(tài)造成威脅。更為嚴重的是，重金屬可以通過食物鏈的傳遞和積累效應，對人的身體健康造成傷害[3]。

水體中重金屬通過水-沉積物液固兩相界面過程在水和沉積物中達到分布平衡[4]，但沉積物中的重金屬濃度由于累積作用通常會比相應水體高[5]。當沉積物-水界面的理化條件(pH、氧化還原條件、溫度等)發(fā)生改變時，其重金屬形態(tài)將發(fā)生轉化并且會重新釋放到水體中[4]。由于富集在沉積物中的重金屬相比水體更容易檢測和分析，結果穩(wěn)定可靠[6]，因此，研究沉積物重金屬分布特征可以判斷其區(qū)域污染程度，指示水生態(tài)環(huán)境風險程度及風險等級，從而實現(xiàn)對水生態(tài)環(huán)境質量的準確評價。生態(tài)風險評價不僅是建立沉積物質量控制基準的必要條件，而且是環(huán)境管理信息系統(tǒng)及專家鑒定系統(tǒng)的重要構件，具有規(guī)劃、指導和預警功能，并可為工程治理提供背景數(shù)據(jù)和基礎材料[7]。

南運河始于四女寺樞紐節(jié)制閘，流經山東省德州市、河北省滄州市，止于天津市靜海縣獨流鎮(zhèn)的十一堡節(jié)制閘，河道全長309 km，沿途經過東部平原人口密集地區(qū)，除基本的灌溉和生態(tài)環(huán)境功能外[8]，南運河是“引黃入津”和“南水北調”的選定河段，承擔城市生活、工業(yè)供水的重要功能。因此，其重金屬污染狀況和生態(tài)風險評價可以為河道治理及水利調度提供十分重要的基礎數(shù)據(jù)，對保障天津飲用水安全具有重要意義。但目前尚未有對整個南運河重金屬污染及其生態(tài)風險評價的相關研究。因此本研究針對整個南運河河道，選擇其中有代表性的采樣點，對采集的樣品進行處理和檢測，確定水體和沉積物中重金屬的濃度水平，構建重金屬在整個流域的分布情況，并分析重金屬污染的來源。同時，利用地累積指數(shù)和Hakanson潛在生態(tài)風險指數(shù)評價法對南運河沉積物中重金屬濃度進行分析，得出南運河的重金屬污染變化情況和潛在生態(tài)風險，為南運河河道治理提供基礎數(shù)據(jù)支撐。

1　材料與方法 (Materials and methods)

1.1樣品采集及分析

在南運河設置8個采樣(如圖1所示)，采樣于2012年9月進行，每個采樣點采集水和表層沉積(0～10 cm)樣品各3份(兩側岸邊與河中心)，將3份樣品混合作為該采樣點的代表性樣品。水樣經過0.45 mm醋酸纖維膜過濾后置于PVP瓶中并加入一定濃HNO3保存[9]，沉積物樣品用鋁箔包裹后置于聚乙烯采樣袋中，用冰盒儲存并盡快運回實驗室。水樣待測前于4 ℃條件下冷藏；沉積物樣品經冷凍干燥后研磨過100目篩，待測前封存于聚乙烯塑料袋，冷藏保存。

圖1　南運河(A)及采樣點分布(B)Fig. 1　Diagrammatic sketch of sampling points in South Canal

本研究基于Islam等[9]的樣品分析方法，并稍加改進。首先準確量取20 mL水樣或稱取0.1 g沉積物樣品置于聚四氟乙烯消解管中，依次加入3 mL濃HNO3和3 mL H2O2溶液(30%，分析純，北京化學試劑公司)。然后將消解管放入微波消解儀，消解程序如下：10 min之內將消解儀溫度從室溫升高到120 °C，保持10 min；以4 °C·min-1的速度將溫度升至160 °C，保持10 min；在10 min之內將溫度再次升高至190 °C并保持30 min，最后降溫至室溫。加超純水(18.2 M·cm, Millipore, USA)將消解樣品稀釋至50 mL，并用0.45 mm醋酸纖維膜過濾后待測。使用ICP-MS(7500ce, Agilent, USA)測定消解樣品中的重金屬濃度，主要測定指標為鉛(Pb)、鉻(Cr)、砷(As)、銅(Cu)和鎘(Cd)。

1.2數(shù)據(jù)處理

采用地累積指數(shù)(Geoaccumlation Index)法評價重金屬污染狀況，該方法由德國海德堡大學沉積物研究所Muller教授提出[10]。公式如下：

(1)

其中，Igeo為地累積指數(shù)，Cn為樣品中元素n的濃度，K值為修正指數(shù)，主要是考慮到造巖運動等效應可能引起的背景值差異而設定的常數(shù)，K=1.5[11]，Bn為地球化學背景值。

采用潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價重金屬潛在風險，該方法由瑞典學者Hakanson于1980年提出[12]，該方法旨在建立起污染物與其生物毒性的客觀聯(lián)系，反映了環(huán)境中多種污染物的綜合效應，定量劃分出了潛在生態(tài)風險程度[13]。公示如下：

(2)

(3)

2　結果(Results)

2.1水體中重金屬濃度分布

如表1所示，整個南運河水樣中均未檢測到Pb，其余4種重金屬中As的濃度最高，濃度范圍為3.04～9.51 mg·L-1。Cd的濃度最低，濃度范圍為0.38～0.40 mg·L-1。4種重金屬的平均濃度的高低順序為：As > Cu > Cr > Cd。其與我國地表水環(huán)境質量標準(GB3838—2002)及優(yōu)控污染物美國國家推薦水質基準(US EPA，2009)的對比(見表1)可以看出南運河整體水質比較好。其中，4種重金屬(Cr、As、Cu、Cd)濃度均低于地表水環(huán)境質量標準I類水質標準。但是全部8個采樣點中Cd的濃度均高于優(yōu)控污染物美國國家推薦水質基準持續(xù)基準濃度(US EPA，2009)，但仍低于優(yōu)控污染物美國國家推薦水質基準最大基準濃度(US EPA，2009)。

表2　南運河沉積物中重金屬的濃度及變異系數(shù)

2.2沉積物中重金屬濃度分布

表2為南運河沉積物中重金屬濃度及變異系數(shù)的統(tǒng)計表。從表中可以看出，5種重金屬的濃度范圍為0.03 ～ 159.60 mg·kg-1，其平均濃度的大小順序為As > Cr > Pb > Cu > Cd，與水中不同。整個南運河Cd、Pb、Cr這3種重金屬濃度的最大值都低于中國大陸沉積物背景值(見表2)，而Cu的最大濃度為21.65 mg·kg-1，略高于中國大陸沉積物背景值的(20 mg·kg-1)。As則是污染程度最大的元素，其平均濃度為38.2 mg·kg-1，遠高于中國大陸沉積物背景值(7.6 mg·kg-1)。

表1　南運河水中重金屬濃度 /(mg·L-1)

注：地表水質量標準為GB3838—2002；CCC為優(yōu)控污染物美國國家推薦水質基準持續(xù)基準濃度(US EPA 2009)；CMC為優(yōu)控污染物美國國家推薦水質基準最大基準濃度(US EPA 2009)。

Note: The surface water quality standards refer to GB3838-2002. CCC represents the continuous criteria concentration of Surface Water Quality Criteria for pollutants for priority control in US EPA. CMC represents the criterion maximum concentration of Surface Water Quality Criteria for pollutants for priority control in US EPA.

圖2　南運河沉積物中重金屬的濃度分布Fig. 2　The concentration distribution of heavy metals in the sediments of South Canal

表3　南運河沉積物中重金屬濃度之間的相關系數(shù)

注：**相關系數(shù)在0.01概率水平上顯著，*相關系數(shù)在0.05概率水平上顯著。

Note:** represents that correlation coefficient is significant in 0.01 probability level, * represents that correlation coefficient is significant in 0.05 probability level.

5種重金屬的變異系數(shù)都較大，表明沿程濃度變化幅度較大。如圖2所示，從山東德州的四女寺起至河北東光段，5種目標重金屬均呈現(xiàn)濃度沿程增加的趨勢，至東光達到最大值。而在東光，沉積物中重金屬濃度最高。然而從河北泊頭開始重金屬濃度急劇降低，并且沿程(除北陳屯稍高外)濃度一直保持較低的狀態(tài)。但北陳屯處各種重金屬污染均低于東光。

此外，如表3所示，5種重金屬中，兩兩元素之間均呈現(xiàn)出顯著的正相關關系，表明在沉積物中這些重金屬的濃度具有共同的變化趨勢。其中，Cd和Pb、As和Pb之間在0.05概率水平上顯著相關，其余兩兩元素之間均在0.01概率水平上顯著相關，說明它們的來源和平面分布具有高度相似性。

2.3沉積物重金屬污染評價

2.3.1地累積指數(shù)法評價

為了評估人類活動對南運河沉積物中重金屬濃度的影響，掌握南運河沉積物中重金屬污染狀況，應用公式(1)計算南運河各采樣點的地累積指數(shù)。選取中國大陸沉積物背景值作為地球化學背景值[11]，5種重金屬Pb、Cd、As、Cu、Cr的大陸沉積物背景值Bn分別為25.00、0.17、7.60、20.00、56.00。

圖3　南運河沉積物中重金屬Pb、Cd、As、Cu、Cr的地累積指數(shù)分布Fig. 3　Distribution of geoaccumulation index in sediments of South Canal

表4　地累積指數(shù)(Igeo)分級與污染程度對應表

計算各采樣點的地累積指數(shù)結果如圖3所示，可以看出南運河全部8個采樣點中，5種重金屬Pb、Cd、As、Cu、Cr的Igeo值的范圍分別為-11.30 ～ -1.30，-1.05 ～ 2.98，-5.17 ～ 3.81，-9.43 ～ -0.47，-9.78 ～ -0.80。5種目標重金屬中，有3種(Pb、Cu和Cr)在全部8個采樣點的Igeo值都小于0，按照表4進行分級，則它們均處于無污染水平，表明在南運河全流域這3種重金屬都處于十分低的污染水平。而Cd和As則在部分河段(Cd在第三店至東光段，As在四女寺至東光段及北陳屯)的地累積指數(shù)較高，與沿途沉積物中重金屬濃度趨勢(圖2)相同。其中，Cd從起始點四女寺開始至東光段，其地累積指數(shù)逐漸升高，在東光段達到最高，隨后其地累積指數(shù)迅速降低，除北陳屯段略有升高外，其余均處于較低水平。盡管Cd在北陳屯濃度較高，但其Igeo值小于0，仍處于無污染水平。其在第三店和安陵的Igeo分別為0.04和0.37，為輕度污染水平。而在東光其污染水平達到最高(Igeo值為2.98)為中度污染水平。As的地累積指數(shù)變化情況與Cd一致。從四女寺開始至東光段各采樣點的Igeo分別為0.65、1.78、2.12和3.81，分別代表輕度、偏中度、中度和重度污染水平，在北陳屯，其Igeo值為1.73，代表偏中度污染水平。

從整個南運河的污染程度看，各重金屬污染物的污染程度從大到小的順序為As > Cd > Cu > Cr > Pb。從各河段來看，除Pb在北陳屯的Igeo值最高外，其余4種重金屬元素的Igeo的最大值均出現(xiàn)在東光段。因此東光段是整個南運河中污染程度最高的河段。而Cd和As應為優(yōu)先控制的重金屬元素。

表5　南運河沉積物中各種重金屬的潛在生態(tài)危害

2.3.2潛在生態(tài)風險指數(shù)評價

從南運河沿程各段總的潛在生態(tài)風險指數(shù)來看，8個采樣點的RI的平均值為128.85，潛在生態(tài)風險程度為“中”。從各河段來看，除東光段達到“較高”(575.11)的潛在生態(tài)風險程度外，其他各段均處于“低”的潛在生態(tài)風險水平。并且各段潛在生態(tài)風險程度與圖2沉積物中污染物分布相似，也是從四女寺開始到東光段升高，隨后降低(除北陳屯外)并保持極低水平。在四女寺、第三店、安陵、東光及北陳屯5個采樣點，Cd和As對RI值的貢獻分別達到42.41%～61.78%和36.52%～49.83%，而其余3種重金屬對RI值的貢獻僅占0.017%～0.081%。在其余3個采樣點，Cd對RI值的貢獻則分別高達97.73%、96.73%、96.24%。總的來說，Cd和As對RI值的貢獻最大，應成為優(yōu)先控制的重金屬元素。

3　討論(Discussions)

根據(jù)水體中重金屬濃度可知，南運河全部8個采樣點中Cd的濃度均高于優(yōu)控污染物美國國家推薦水質基準持續(xù)基準濃度(US EPA，2009)，而優(yōu)控污染物美國國家推薦水質基準(US EPA，2009)旨在保護水生生物，因此在南運河，如果水中Cd濃度持續(xù)增加，將會對水生生物具有慢性毒性效應[17-18]。

沉積物中重金屬平均濃度的大小順序與水中不同，且Cu和As的最大濃度高于中國大陸沉積物背景值，這是由于水體中污染物濃度受到多種因素的影響，具有多變和動態(tài)的特點，而沉積物中污染物的濃度是長期積累的結果，較為穩(wěn)定[18]，同時，不同重金屬在固液相間的分配系數(shù)不同，因而表現(xiàn)出與水體中不同的濃度特征。

在四女寺至東光段，雖然重金屬在水體中濃度逐漸衰減，而在沉積物中沿程濃度卻逐漸升高。這說明從四女寺上游帶來的重金屬污染(4種重金屬Cr、As、Cu、Cd的最大濃度都出現(xiàn)在起始點四女寺，這可能與其上游衛(wèi)運河來水中重金屬濃度較高有關[8])，在該段由于流量減少，輸移能力減弱，這些重金屬不斷沉降，在沉積物中積累，使得水中重金屬濃度不斷衰減，而沉積物中重金屬濃度沿程呈現(xiàn)逐漸升高的趨勢。同時也暗示四女寺至安陵段重金屬污染負荷較小。

東光站點沉積物中重金屬濃度最高，這與東光工業(yè)相對發(fā)達密切相關[19]。東光段石油化工相關產業(yè)的工廠較多，而其排放的廢水中含有大量的Cd、As、Cr和Pb等[19-20]。另外，東光境內除了化工產業(yè)外，輕工電池生產也是其支柱產業(yè)之一，所以重金屬污染廢水排放造成東光采樣點的重金屬污染尤為嚴重[21]。盡管東光段重金屬污染較為嚴重，然而從河北泊頭開始重金屬濃度急劇降低，并且沿程(除北陳屯稍高外)濃度一直保持較低的狀態(tài)。這一方面說明泊頭、捷地段并無太多的重金屬輸入，另一方面說明馬廠減河的匯入，使得該段重金屬濃度得到稀釋。北陳屯段重金屬濃度的升高則與北陳屯上游滄州的工業(yè)相對發(fā)達密切相關[22]。而北陳屯處各種重金屬污染均低于東光，這同樣是由于在泊頭與北陳屯之間有支流匯入產生的稀釋作用。同時也說明，沉積物中重金屬的影響范圍并不大，這可能是由于沉積物中的重金屬遷移能力較弱等原因[9,23]。這些都說明，南運河沉積物中重金屬濃度沿程的分布情況與河道流量及沿途污染源分布相關，這與國內外學者在其他河流所做的研究結論一致[9,14,17]。Islam等[9]對Korotoa 河的重金屬污染情況與其生態(tài)風險做了研究，發(fā)現(xiàn)接受生活污水和農業(yè)發(fā)達地區(qū)降雨徑流的區(qū)段，Cu的濃度高于其他區(qū)段；來自于與該流域北部相連的Himalayan流域上游的As污染，使得Korotoa河流的As的平均濃度普遍較高。賈英等[14]的研究也認為蘇州河、黃浦江中下游重金屬污染較重與其沿岸的工業(yè)和生活污水排放分布有關。

由于沉積物中5種重金屬的變異系數(shù)都較大，說明南運河沿程5種重金屬的污染主要為點源污染[14]，即來自沿程的工業(yè)廢水的排放。同時，該研究中，兩兩元素之間呈現(xiàn)出的顯著正相關關系，說明南運河沉積物中重金屬污染具有一定的同源性[20,24]。

本研究中地累積指數(shù)評價法與潛在生態(tài)風險評價法的結論基本一致(除Cr和Pb的污染程度或生態(tài)風險順序不同外)。南運河Cd和As污染較為嚴重，存在較高生態(tài)風險，Cd在東光段存在極高生態(tài)風險。因此，Cd和As為南運河優(yōu)先控制的重金屬元素。

賈英等[14]對上海市河流沉積物中重金屬的研究顯示，Cd的污染程度最高，它的平均Igeo為3.8，遠高于本研究，且28.3%的采樣點處于重污染，Cd達到極強生態(tài)風險。同時該研究區(qū)域各采樣點的RI都大于440，有極強生態(tài)風險，遠高于本研究。這是因為上海市在經濟發(fā)展過程中，蘇州河和黃浦江沿岸都曾集中了相當數(shù)量的工業(yè)企業(yè)，造成重金屬排入附近河流中。從對比可以看出其工業(yè)企業(yè)的密集程度遠高于南運河沿岸。同時，馬秀平等[20]和尚林源等[15]分別對丹河水系和海河流域北部地區(qū)的河流沉積物中重金屬做了調查研究，研究發(fā)現(xiàn)Cd在這2個區(qū)域的污染程度同樣都是最大的，且污染程度高于本研究，其中污染較重區(qū)域的重金屬污染大多來自附近的點源污染。因此，除重金屬本底值較高的區(qū)域外，對點源污染的控制可能成為降低河流中重金屬的生態(tài)風險的有效途徑。

本研究發(fā)現(xiàn)南運河沉積物中重金屬濃度沿程的分布情況與河道流量及沿途污染源分布相關，且重金屬污染具有一定的同源性。本研究中地累積指數(shù)評價法與潛在生態(tài)風險評價法的結論都顯示南運河Cd和As污染較為嚴重，存在較高生態(tài)風險，Cd在東光段存在極高生態(tài)風險。因此，Cd和As為南運河優(yōu)先控制的重金屬元素，南運河尤其是東光段的重金屬污染的控制和治理需要加強。

通訊作者簡介：陳求穩(wěn)(1974-)，男，湖北黃梅，研究員，長期從事生態(tài)水力學和環(huán)境水信息學研究。

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Contamination Status and Ecological Risk Assessments of Heavy Metals in the South Canal

Guo Xiao1,3, Li Guoliang1, Chen Qiuwen2,*, Liu Xiaoli1

1. Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China 2. Center for Eco-Environmental Research, Nanjing Hydraulic Research Institute, Nanjing 210029, China 3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

7 March 2015accepted 6 May 2015

South Canal; heavy metal; contamination level; potential ecological risk

國家杰出青年科學基金(51425902)；江蘇省水利科技重大項目(2015005)

郭曉(1989-)，女，碩士，研究方向為流域水質學，E-mail: guoxiao12@mails.ucas.ac.cn；

Corresponding author)， E-mail:qwchen@nhri.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20150307006

2015-03-07 錄用日期：2015-05-06

1673-5897(2015)6-238-08

X171.5

A

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