龍鳳山站大氣CO2濃度2種篩分方法對比研究

欒 天，方雙喜，周凌晞*，姚 波，劉 釗

（1.南京信息工程大學大氣物理學院，江蘇 南京 210044；2.中國氣象科學研究院，北京 100081）

龍鳳山站大氣CO2濃度2種篩分方法對比研究

欒 天1，2，方雙喜2，周凌晞2*，姚 波2，劉 釗2

（1.南京信息工程大學大氣物理學院，江蘇 南京 210044；2.中國氣象科學研究院，北京 100081）

針對黑龍江龍鳳山區域本底站2009年1月～2011年12月大氣CO2在線觀測數據，研究基于地面風、日變化等大氣本底/非本底數據篩分方法（SWDV）和穩健局部近似回歸大氣本底/非本底數據篩分方法（REBS）在龍鳳山區域本底站的適用性.研究表明：2種篩分方法在春、秋和冬季都能很好反映龍鳳山大氣CO2濃度的趨勢變化及局地源匯對觀測CO2濃度的影響，對于高濃度的非本底數據都能夠較好的識別，但在夏季使用REBS方法會影響篩分的準確性，不建議在龍鳳山區域本底站使用REBS篩分方法.SWDV和REBS法篩分出的本底數據分別占總數據量的30.7%和 58.9%.2種方法均篩分為本底濃度和非本底濃度的數據分別占總數據量的21.5%和32.0%.二者篩分的本底季平均濃度在春季相差最小為（0.1±0.3）×10-6（摩爾比，下同），冬季和秋季次之，在夏季相差最大為（4.2±1.0）×10-6.典型個例分析表明，SWDV法會將白天一些受西南污染氣流影響的CO2濃度誤篩分為本底濃度，REBS法會將個別在靜穩天氣條件下受局地影響大的CO2觀測值誤篩分為本底濃度.夏季局地污染狀況可能被植被強烈的光合作用抵消，CO2濃度變化不大，使得REBS誤篩分為本底濃度，以及對于一些較低的CO2濃度值，REBS誤篩分為非本底濃度，這些因素導致2種篩分方法在夏季本底濃度差別較大.

CO2；龍鳳山；基于穩健局部近似回歸的篩分法（REBS）；基于地面風日變化等的篩分方法（SWDV）；本底；非本底

20世紀50年代末以來，各國相關機構相繼在不同經緯度地區建立本底站，開展大氣CO2的長期監測，并積累了大量的基礎觀測資料［1-6］.大氣本底監測的主要目的是測量典型地域具有代表性的各類大氣參數，最為關注的是充分混合的大氣特征及長周期變化，劃分為“全球本底（Baseline）”和“區域本底（Background）”.全球本底一般表現為與全球氣候直接相關的大尺度和長期變化，濃度值不受局地和區域源匯的影響；區域本底代表某一區域混合均勻不受局地源匯影響的濃度值.由于不同站點的地理位置、地形地貌和環境狀況等差異，觀測資料的時空代表性存在較大不同，在分析時必須準確提取全球或區域代表性的本底值，用于研究全球或區域尺度的異同和變化趨勢［7］.被標記的污染數據則用于反演特定區域碳循環溫室氣體的源匯分布的動態變化［8］，以及進一步結合數值模式研究其長距離輸送及其源匯［9］.

國際上針對各站的獨特特征采用不同的方法進行本底/非本底濃度的篩分.愛爾蘭Bousquet等［10］根據日變化、地面風等影響因子對觀測到的大氣CO2進行篩分.Tsutsumi等［11］研究日本Yonagunijima站觀測數據時，利用CO作為示蹤物的方式來對在線觀測的CO2數據進行本底和非本底篩分.日本Inoue等［12］使用觀測數據與擬合曲線的偏差對數據進行本底篩分.另外穩健局部近似回歸（REBS）也常用于全球大氣本底站的數據篩分［13］，這種方法相比于其它方法不依靠氣象、環境等情況，僅依靠數理方法進行計算，使得本底數據篩分相對簡單.有些站點會將幾種方法結合使用，例如，Derwent等［14］根據Mace Head地面風向和風速特征先篩分出一些受局地影響的非本底濃度，經過初步篩分的數據再根據后向軌跡模式篩分本底和非本底濃度.周凌晞等［15-16］將地面風統計平均數據作為大氣CO2本底資料的過濾因子之一，提出了適用于我國內陸高原地區大氣CO2本底數據篩選方法.張芳等［8］把Thoning等的篩分方法做了改進，應用于我國內陸高原大氣CO2的篩分，并把篩分結果應用于源匯分析.

前期Zhang等［17-18］對瓦里關站大氣CO2濃度變化和篩分方法開展了較為系統的研究.瓦里關站為全球大氣本底站，海拔3816m，周圍地區自然環境以高原草甸和沙洲為主，周圍地勢較為均一，且局地和區域源匯較少，相比區域站受人為活動影響較小，代表亞洲內陸混合均勻的大氣狀況.而龍鳳山地處我國東北地區，是我國主要的糧食產區和森林覆蓋區.冬季溫度低，需要化石燃料（主要是燃煤）和村民生活柴草燃燒取暖，夏季植被生長茂盛，溫室氣體季節振幅大，代表東北區域的大氣CO2濃度［19-20］.由于龍鳳山站獨特的地理環境特征，瓦里關數據篩分方法不能完全適用于區域本底站，必須針對區域本底站的數據篩分方法進行系統深入的研究.本研究分析了基于地面風、日變化等的篩分方法（Surface Winds and Diurnal Variations， SWDV）和基于穩健局部近似回歸的篩分方法（Robust Extraction of Baseline Signal， REBS）對龍鳳山站2009～2011年大氣CO2在線觀測數據篩分結果的異同及優缺點.

1 研究方法

1.1 站點介紹

黑龍江龍鳳山大氣本底站（127.6°E，44.73°N，海拔331m）屬于世界氣象組織全球大氣觀測網（WMO/GAW）區域大氣本底站，坐落于黑龍江省東南部五常市境內的龍鳳山山頂，西北方向距離哈爾濱市175km.北面和西面是松嫩平原，主要種植水稻和玉米等農作物，東面和南面是廣闊的森林覆蓋區.在站址的東南方向有一個中等規模的水庫，方圓40km無大城市和工業區.

1.2 儀器

大氣CO2和CH4濃度觀測系統主機采用基于波長掃描光腔衰蕩技術（WS-CRDS）的G1301型高精度分析儀，大氣CO觀測系統主機為G1302型高精度分析儀（美國Picarro公司）［21］.觀測系統的組成、工作原理和數據處理方法詳見文獻［22-23］.龍鳳山站低層（10m）CO2在線觀測開始于2009年1月，進樣口架設于觀測場的風桿上，2010年8月開始高層（80m）和低層切換觀測，進樣口架設于采樣塔上，進樣口附近均安裝有風向和風速探測器.

1.3 基于地面風、日變化等的篩分法

基于地面風、日變化等的篩分法（SWDV）是把地面風向、風速等氣象因子對觀測濃度的影響以及濃度的日變化作為參考，以期標記出受局地源匯影響的CO2濃度和能夠代表區域本底狀況的CO2濃度.該方法主要先行結合CO2濃度日變化以及與高層（80m）CO2觀測結果的差異，初步篩分出混合較均勻時段的CO2觀測數據，然后結合春夏秋冬4個季節地面風向和風速與CO2濃度的對應關系，進一步排除局地源匯影響，剩余數據基本能夠代表混合均勻的區域CO2濃度情況.根據參考文獻［24］，采用3個步驟對觀測數據進行篩分：①根據大氣CO2高低層濃度差異的日變化特征，認為一天中00：00～07：00和18：00～23：00時段的觀測數據為非本底值，先篩分出 08：00～17：00大氣CO2混合相對均勻時段的觀測數據（非本底值占原始數據量的55.7%）.②根據地面風對大氣CO2濃度的影響，春、夏、秋和冬季分別認為E-ESE和SSE 方向、E-ESE-SE-SS方向、E-ESE-SE-SS方向以及N-NNW-NWWNW方向觀測值為非本底值（非本底值占原始數據量的7.3%）.③4個季節認為受局地影響大的0級（靜風）和1級風對應的CO2小時濃度為非本底值（非本底值占原始數據量的6.3%）.

1.4 基于穩健局部近似回歸的篩分方法

基于穩健局部近似回歸的篩分方法（REBS）的主旨是在一段時間內對觀測值進行估計，并且考慮CO2濃度長期或短期的微小變化（季節變化和日變化），逐步逼近回歸擬合，因此長期趨勢、季節變動、循環變動等與時間序列關系密切的變量對時點值不會產生影響［25］，并且缺失的數據也不會影響REBS的準確性［13］.Ruckstuhl等［13］把該方法與改進的全球大氣實驗計劃（AGAGE）使用的O' Doherty等［26］數據篩分方法和美國NOAA所采用的Thoning等［27］數據篩分方法進行了對比分析，證實可用于全球大氣本底站長期觀測數據的本底值篩分.

REBS法借助R軟件［28］中的IDPmisc程序包，基于穩健局部近似回歸算法對有效觀測數據進行本底和非本底數據篩分［13］.考慮到大氣CO2濃度的季節變化把帶寬設置為60d.經過3次迭代計算，擬合曲線收斂，計算得到的尺度參數δ為4.96，把擬合值±δ之間的觀測數據認為是本底值，在擬合值±δ之外的觀測數據認為是非本底值，非本底值包括局地污染值（觀測數據大于擬合值+ δ）和低值（觀測數據小于擬合值-δ）.

2 結果與討論

2.1 兩種不同篩分方法的比較

SWDV法共選出區域本底濃度數據7029個，占總有效數據量的30.7%.春季、夏季、秋季和冬季分別為1754、1442、1880和1953個，分別占各季節的32.1%、24.8%、31.7%和34.2%.REBS法篩分出的本底數據有13491個，占總有效數據量的58.9%.春季、夏季、秋季和冬季分別為4415、1504、3321和4251個，分別占各季節的81.0%、25.9%、56.0%和74.4%.2種方法篩分的本底數據量相差很大.

龍鳳山站2009～2011年大氣CO2小時濃度SWDV和REBS法篩分統計結果如表1所示，2種篩分方法均篩分為本底濃度和非本底濃度的數據量分別占總數據量的21.5%和32.0%.SWDV篩分為本底濃度而REBS篩分為非本底濃度占總數據量的9.1%.這主要是因為REBS在夏季篩分出的低值認為是非本底濃度，并且 SWDV法會將一些來自WSW～S扇區大城市的污染濃度誤認為本底濃度.SWDV篩分為非本底濃度而REBS篩分為本底濃度占總數據量的37.4%，這是因為在風速較小的時候REBS有時會誤篩分為本底值，以及在夏季污染情況會被植被強烈的吸收作用抵消REBS會誤篩分為本底值，四個季節SWDV完全把夜間18：00～次日7：00的觀測數據篩分為非本底數據也導致了2種篩分方法的不匹配.

圖1 龍鳳山站大氣CO2小時平均濃度篩分結果Fig.1 Results of background and non-background CO2data identified by two flagging approaches

表1 龍鳳山站2009～2011年大氣CO2小時濃度2種方法篩分結果的差異Table 1 Contingency table of the classification of the hourly CO2values measured at Longfengshan from 2009 to 2011 derived from the two methods

將龍鳳山站2009～2011年小時濃度按春季（3～5月）、夏季（6～8月）、秋季（9～11月）和冬季（12～2月）分別計算2種篩分方法的季平均CO2濃度，如表2所示.2種方法篩分出的本底濃度和非本底濃度趨勢均在冬季達到最大值，春秋季次之，夏季最小.由于二者篩分出的本底濃度值不完全匹配，使得計算的季平均本底濃度值存在差別，在春季相差最小為（0.1±0.3）×10-6，冬季和秋季次之分別為（1.0±0.4）×10-6和（1.8±0.7）×10-6，在夏季相差最大為（4.2±1.0）×10-6.REBS法在夏季篩分掉了大量的CO2低濃度值，使得篩分出的本底濃度遠高于SWDV法.2種篩分方法篩分出的非本底濃度在春季相差高達（7.4±1.0）×10-6，秋季相差最小為（0.9±0.9）×10-6.從圖1（c）中也可以看出，2種篩分方法在夏季本底濃度差異較大，其中7月份最明顯.2009、2010和2011年SWDV/REBS篩分的本底濃度分別為（390.4±7.2）×10-6/（391.3± 6.1）×10-6、（394.2±6.7）×10-6/（394.3±6.1）×10-6和（395.8±7.4）×10-6/（396.6±6.7）×10-6.REBS計算的2009～2011年年平均本底濃度要高于SWDV篩分法，2種方法最大相差0.9×10-6.

表2 龍鳳山站2009～2011年不同季節2種篩分方法對應的大氣CO2季平均濃度（×10-6）Table 2 Seasonal averaged CO2mole fractions at Longfengshan from 2009 to 2011 derived by the SWDV method and the REBS technique （×10-6）

為了對比2種篩分方法對大氣CO2年、季節變化的影響，根據Thoning等［27］方法分別對二者的本底數據進行曲線擬合，曲線包括二次多項式部分和4個正弦函數部分，分別代表長期趨勢變化和季節變化，擬合公式為

式（1）中t為觀測時間，以年為單位，2009年1月1日0時刻t=0.擬合公式基于最小二乘法計算.使用快速傅里葉變換算法把殘差數據（原始數據-擬合數據）轉化為頻率響應函數，為獲取短期和年際變化，頻率響應函數經過2次低通濾波（低通濾波截止頻率分別設為50d和 667d），然后再利用傅里葉逆變換將它變換到時域上.從圖2（a）中可以看出，2種篩分方法擬合趨勢基本一致，只是SWDV法在夏季濃度稍低，并且在冬季1月份偏高.二者在夏季的差異逐年變小.龍鳳山站大氣CO2濃度在4月份會出現一個小高值，與同緯度海洋邊界層參比值在4月份達到最大值對應.圖2（b）為CO2的增長率隨時間的變化，對年際變化趨勢曲線（二次多項式部分+長期平滑殘差部分）的偏導數為增長率.從圖2（b）可知，龍鳳山大氣CO2呈現逐年增長趨勢，2009～2011年SWDV和REBS篩分出的本底濃度的年平均增長率分別為（2.7±0.6）×10-6/a和（2.6±0.3）×10-6/a.

圖2 龍鳳山站2009～2011年大氣CO2本底濃度擬合平滑曲線（a）和增長率曲線（b）Fig.2 Background smoothed curve （a） and growth rate of trend curve （b） for CO2at Longfengshan obtained by the SWDV method and the REBS technique

圖3 龍鳳山站2009～2011年大氣CO22種篩分法本底濃度月平均與海洋邊界層參比值比較情況Fig.3 Comparison of monthly averaged CO2mole fractions with MBL at Longfengshan from 2009 to 2011

同時期同緯度海洋邊界層（MBL）參比值［29］與龍鳳山緯度對應的正弦值為0.7.由圖3可以看出，2種篩分方法篩分出的大氣CO2本底濃度與同緯度MBL邊界層參比值均在冬半年較高，夏半年較低，這主要受到北半球陸地生物圈的影響［30］.由于龍鳳山受到較強局地源的影響，2種方法篩分出的CO2本底濃度均在1月份達到最大值，而MBL在4月份達到最大值.SWDV法在7月份CO2濃度最小，而REBS法在8月份CO2濃度最小，這是因為2011年8月22～31日受數據缺測和污染過程的影響，幾乎沒有本底濃度，使得REBS法2011年8月本底濃度月均值較低，低于7月月均值.2種篩分方法所得的CO2月平均本底濃度值在7月份相差可達5.2×10-6.

2.2 個例分析

為了分析2種篩分方法的優缺點，選取典型個例具體分析.由于龍鳳山區域本底站CO2濃度在冬季只受人為源匯的影響，植被影響基本可以忽略，并在這個季節CO2季平均濃度出現最大值；夏季受植被影響大，CO2濃度日變化振幅大，季平均濃度最小，所以在冬季和夏季共選取了3個個例，分別為2011年12月2～3日、12月27～28日和2011年7～8月.

圖4 龍鳳山2011年12月大氣CO2、CH4和CO小時平均濃度Fig.4 Hourly CO2， CH4and CO observations during December 2011 at Longfengshan station

圖5 HYSPLIT 72h氣團后向軌跡分析Fig.5 72-hour backward trajectories analysis by HYSPLIT

圖6 龍鳳山站2011年7～8月SWDV法（a）和REBS法（b）CO2小時平均濃度Fig.6 Background and non-background CO2mole fractions estimated by the SWDV method （a） and the REBS technique （b） from July to August 2011at Longfengshan station

從圖4可以看出，北京時（下同）27日夜間至28日上午大氣CO2、CH4和CO濃度明顯抬升.為了研究此次過程氣流的輸送路徑，采用美國NOAA空氣資源實驗室（ARL）開發的混合單粒子拉格朗日積分傳輸、擴散模式（HYSPLIT4）［31-32］，結合美國國家環境預報中心（NCEP）再分析資料，進行氣流后向軌跡模擬.軌跡運行時間設定為72h，軌跡距站點地面高度設定為100，300，500m.其中100m高度處于模式所用氣象場垂直分層的最低層［33］.從圖5（a）和（b）可以看出，氣流來自于龍鳳山站的西南方向，模式對氣流輸送的模擬值與地面風向為偏南風基本吻合，氣流經過沈陽、撫順、長春和吉林等污染較重的城市到達龍鳳山，所以27日夜間至28日上午大氣CO2、CH4和CO濃度值均較高.徐曉斌等［34］研究也表明來自西南方向的風會抬升龍鳳山站SO2和NOx的濃度值.除SWDV法將白天個別點誤篩分為本底濃度外，此段時間2種篩分方法都篩分為非本底濃度.

從圖4可以看出，2011年12月2日10：00～12月3日6：00SWDV篩分為非本底濃度而REBS篩分為本底濃度.由圖5（c）和（d）可知，后48h軌跡移動速度很慢，在站點上空打轉，并且此段時間地面風速也較小，都小于2.5m/s，由此判斷REBS法將此段時間誤篩分為本底濃度.

從圖6可知，2種篩分方法都能比較好的篩分出受到局地污染的高CO2濃度值.對于一些較低的CO2濃度值，REBS篩分為非本底濃度，而SWDV篩分為本底值，這是因為REBS篩分法是基于數學上的統計算法，對于龍鳳山夏季白天這個受植被影響較大的季節，低值并不一定代表混合不均勻的非本底值（例如夏季午后的低值一般認為為本底值），REBS篩分方法均視為非本底值是不合適的.對于一些CO2濃度值，REBS篩分為本底值，而SWDV篩分為非本底值，這是夏季龍鳳山植被生長旺盛，強烈的光合/吸收作用使得日變化振幅很大［24］，局地污染狀況可能被植被強烈的光合作用抵消，使得CO2濃度變化不大，在源和匯同時都強烈的情況下，REBS篩分方法不能篩分出局地污染狀況.這些影響因素導致夏季2種方法篩分的本底濃度吻合情況不好.龍鳳山區域站夏季對CO2的篩分使用REBS方法一定程度上會影響REBS的準確性.Pu等［35］也認為REBS方法不適用受植被影響較大的區域本底站.

3 結論

3.1 SWDV和REBS法篩分出的本底數據分別占總數據量的30.7%和58.9%.這2種篩分方法均篩分為本底濃度和非本底濃度的數據量分別占總數據量的21.5%和32.0%.

3.2 2種方法篩分出的本底濃度在春季相差最小，冬季和秋季次之，在夏季相差最大，特別在7月份.REBS計算的2009～2011年年平均本底濃度要高于SWDV篩分法，二者最大相差0.9×10-6.

3.3 在西南污染氣團的影響下，SWDV法在日間個別時刻會誤篩分為本底濃度.在風速較小的情況下，REBS法會將觀測值誤篩分為本底濃度.夏季污染情況會被植被強烈的吸收作用抵消，REBS會將污染時段的CO2濃度值誤篩分為本底值.夏季對于一些較低的CO2濃度值，REBS會誤篩分為非本底值.

3.4 總體而言，春、秋和冬季SWDV法和REBS法都能較好的反映龍鳳山CO2濃度的趨勢變化及局地對大氣CO2濃度的影響情況，但在夏季使用REBS方法會影響篩分的準確性，不建議在龍鳳山區域本底站使用REBS篩分方法.

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［30］Nevison C D， Mahowald N M， Doney S C， et al. Contribution of ocean， fossil fuel， land biosphere， and biomass burning carbon fluxes to seasonal and interannual variability in atmospheric CO2［J］. Journal of Geophysical Research， 2008，113（G1）：1-21.

［31］Draxler R R， Hess G. Description of the HYSPLIT4modeling system ［J］. NOAA Technical Memorandum ERL ARL-224，NOAA Air Resources Laboratory， Silver Spring， MD， 1997：24.

［32］Draxler R R， Hess G. An overview of the HYSPLIT_4modelling system for trajectories ［J］. Australian Meteorological Magazine，1998，47（4）：295-308.

［33］徐曉斌，劉希文，林偉立.輸送對區域本底站痕量氣體濃度的影響 ［J］. 應用氣象學報， 2009，20（6）：656-664.

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致謝：感謝黑龍江龍鳳山站工作人員對在線觀測系統安裝和維護的辛勤工作.感謝美國國家海洋大氣局/地球系統研究實驗室（NOAA/ESRL）提供的MBL數據支持.

Comparison of two flagging approaches to the observed CO2 mole fractions at the Longfengshan WMO/GAW Regional Station in China.

（1.School of Atmospheric Physics， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China；2.Chinese Academy of Meteorological Sciences， Beijing 100081， China）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：321～328

As to the atmospheric CO2mole fractions measured by the in-situ system from 10m above the ground at Longfengshan station in Heilongjiang province from January 2009 to December 2011， applicability of SWDV （Surface Winds and Diurnal Variations） method and REBS （Robust Extraction of Baseline Signal） technique in data flagging was studied. Except summer， both flagging methods could be applied to the observed data at Longfengshan regional station. The background data flagged by both methods could reflect the CO2variation trend and the non-background data flagged by both methods could reflect the influence of the local sources/sinks. But REBS was more disadvantageous to be used in summer with heavy vegetation coverage at Longfengshan regional station. About 30.7% and 58.9% valid hourly data were flagged as regional representative by SWDV method and REBS technique， respectively. 21.5% and 32.0% of the observed data were commonly classified as background and non-background events， respectively. The difference of background seasonal averaged CO2mole fractions between the two methods was relatively small in spring with a value of（0.1±0.3）×10-6， larger in winter and autumn， and the largest difference in summer with a value of （4.2±1.0）×10-6. Case studies proved that the data during daytime when the airflow was from the southwest direction by SWDV method and the data at calm conditions by REBS method were occasionally mis-flagged as background events. In summer， it was difficult to distinguish whether the CO2mole fractions were affected by anthropogenic pollution in the daytime by REBS technique or not， because the photosynthesis was strengthened in that period， which leaded to the large difference of background values between two methods.

carbon dioxide；Longfengshan regional station；robust extraction of baseline signal （REBS）；surface winds and diurnal variations （SWDV）；background；non-background

X51

A

1000-6923（2015）02-0321-08 LUAN Tian1，2， FANG Shuang-xi2， ZHOU Ling-xi2*， YAO Bo2， LIU Zhao2

欒 天（1988-），女，黑龍江鐵力人，南京信息工程大學博士研究生，主要研究方向為溫室氣體及相關微量成分.發表論文2篇.

2014-06-02

國家自然科學基金項目（41175116）；中國氣象科學研究院基本科研業務費專項（2014Z004）；江蘇省普通高校研究生科研創新計劃項目（CXZZ13_0510）

* 責任作者， 研究員， zhoulx@cams.cma.gov.cn