北江流域橫石河-翁江沿岸土壤重金屬污染特征分析

朱愛萍，陳建耀，江 濤，高 磊，陳怡東，鐘金龍

（中山大學地理科學與規劃學院，廣東 廣州 510275）

北江流域橫石河-翁江沿岸土壤重金屬污染特征分析

朱愛萍，陳建耀，江 濤*，高 磊，陳怡東，鐘金龍

（中山大學地理科學與規劃學院，廣東 廣州 510275）

采集了北江流域翁源縣境內受大寶山礦區影響的橫石河-翁江沿岸13個土壤剖面共49個土樣，分析了河流沿岸土壤中重金屬As、Cd、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb和Zn的含量，討論了土壤重金屬含量的空間變化特征、污染程度以及潛在生態風險.結果表明：橫石河沿岸（I區）土壤重金屬污染較翁江沿岸（II區）嚴重，I區As、Cd、Cu、Zn的含量分別為26.6～430，1.99～11.9，31.7～765，63.5～646mg/kg； II區As、Cd、Cu、Zn的含量分別為4.16～51.3，0.830～4.67，3.99～103，17.6～83.7mg/kg；重金屬含量差異分析顯示，土壤重金屬污染與污染源類型（大寶山礦山開采、農業、交通污染、生活垃圾等）、河水-地下水交互作用以及土壤理化性質（有機質含量、微粒組分）有關；As、Cu、Cd是研究區內主要的重金屬污染元素，尤其以Cd污染最為嚴重，I區、II區Cd的地累積系數分別為6.13和4.84，屬于極度污染和強-極度污染水平；土壤毒性單位評價結果顯示，I區土壤（S23除外）剖面毒性單位（∑TU）均大于4，屬于中毒性；II區土壤剖面∑TU普遍較低.

北江；土壤；重金屬污染；地累積系數；毒性單位；大寶山

隨著社會經濟的快速發展，人類對礦產資源的開發速度日趨加快，礦山的開采和選冶會造成礦區及周邊區域水體與土壤重金屬的積累，積累在土壤中的重金屬最終通過食物鏈或地下水遷移進入植物或人體，進而影響人類健康［1］.北江上游韶關市翁源縣境內礦產資源豐富，其中大寶山礦區是亞洲最大的鉛鋅礦生產基地，自1966年正式投產以來已有48年的開采歷史，礦山開采和選冶過程中所產生的含Zn、Cd、Cu、Pb等多種嚴重超標的重金屬礦山廢水未經處理直接排放到橫石河中，已造成該區域生態環境的嚴重惡化［2-4］.其中上壩村污染最為嚴重，該區域的河流上部呈赤紅色，底泥發黑，河內魚蝦絕跡，水體發出濃烈的酸臭味，用河水灌溉或受洪泛影響的農田，土質破壞，農作物產量逐年下降；嚴重惡化的生態環境給村民健康帶來了嚴重損害，至少11000人受到嚴重的礦山污染，皮膚病、肝病、癌癥等是該村的高發病癥，引起了社會廣泛的關注［10］.目前，針對大寶山礦區污染已有多方面的研究工作，如大寶山外排酸性礦水對農業生態系統的影響，礦區土壤重金屬生物有效性及污染特性，廣東大寶山礦區周圍土壤重金屬污染狀況評價等［5-11］，但這類研究工作主要以化學濃度基準模型評價為主，對生物毒性方法研究較少.因此，本文以北江流域橫石河-翁江沿岸區域內的河水和土壤為研究對象，采用發光菌生物毒性測試法和生態毒性單位法分別對研究區域內的水體及土壤的生態毒性進行評價，以期為該區土壤重金屬污染防治、北江水資源保護提供科學依據.

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

2013年8月沿橫石河與翁江兩條河流的上游至下游，在與河岸不等距離處選擇13個土壤剖面采集土樣，采樣點信息見表1（鑒于橫石河與翁江受大寶山礦山影響程度不同，本研究將橫石河沿岸區域劃分為I區，翁江沿岸區域劃分為II區）.其中，剖面S11、S12、S21、S22、S31、S41、S61為河岸邊的荒地；剖面S23、S62為農田；剖面S32、S42、S51、S52為河岸邊的蔬菜種植地.所有土樣均用聚乙烯袋封裝后帶回實驗室.每個采樣點處均取河水水樣，并現場測定水樣的pH和電導率（EC）值.水樣經0.45μm微孔濾膜過濾后加酸儲存于聚乙稀瓶中，排出空氣后用膠帶密封瓶蓋帶回實驗室置于4℃冰箱中保存待測.土壤樣品經自然風干，除去植物根系、砂礫等雜物后用研缽研磨，過20目篩，保存待測.

圖1 研究區域與采樣點分布示意Fig.1 Schematic of the study area and distribution of sampling site

表1 采樣點信息Table 1 Information of sampling sites

1.2 樣品分析

1.2.1 土樣分析 土壤顆粒粒徑分布采用Malvern 2000激光粒度儀測定，粒徑小于63μm的組分劃分為微粒［12］.土壤質地分類按中國制分類標準劃分.土樣pH值和EC的測定采用電位法（水：土=2.5：1），土壤有機質（SOM， soil organic matter）含量的測定方法參照《土壤檢測》［13］.稱取待測土樣0.3g于三角瓶中，加入10mL王水（HCl：HNO3=3：1）［14］，進行電熱板消解，消解完成后用3%HNO3定溶至50mL容量瓶，采用等離子體原子發射光譜儀（ICP-AES）測定重金屬As、Cd、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb和Zn的濃度，各重金屬的檢測下限分別為0.05，0.005，0.01，0.01，0.005，0.005，0.01，0.05， 0.005mg/L.

1.2.2 水樣分析 采用電感耦合等離子體質譜儀（ICP-MS）測定河水水樣中重金屬As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的濃度.

1.3 地累積指數評價法

地累積指數法（index of geo-accumulation，Igeo）是目前沉積物重金屬污染評價中最為廣泛使用的一種方法［15-17］，計算公式如下：

式中：Cn為實測重金屬含量，mg/kg； B為當地沉積物/土壤重金屬含量的背景值， mg/kg； K為考慮到成巖作用可能引起背景值波動而設定的常數，K=1.5.地累積指數的分級標準與污染程度的劃分：無污染（Igeo≤0）、輕-中度污染（0＜Igeo≤1）、中度污染（1＜Igeo≤2）、中-強度污染（2＜Igeo≤3）、強度污染（3＜Igeo≤4）、強-極度污染（4＜Igeo≤5）和極度污染（5＜Igeo≤10）.

1.4 重金屬毒性單位評價法

重金屬毒性單位（TUs）評價法是采用各重金屬與產生嚴重影響的濃度水平（Severe Effect Level，SEL）比值之和描述沉積物或土壤中污染物對生態系統產生的潛在毒性大?。?8-20］，計算公式如下：

式中：Ci為第i種重金屬濃度，mg/kg；CiSEL為第i種重金屬產生嚴重效應的濃度，mg/kg.

1.5 發光菌毒性測試法

發光菌毒性測試采用LUMIStox 300測量儀和LUMIStherm恒溫儀聯用測定，測定方法參照BS EN ISO 11348［21］.每個水樣做3個平行試驗.根據水樣30min時的抑制率大小將水樣的毒性分為6級［22］：無毒（I ≤10%）、低毒（10%＜I≤30%）、中毒（30%＜I≤50%）、重毒（50%＜I≤70%）、高毒（70＜I≤90%）和劇毒（I ＞90%）.

1.6 數據處理

采用SPSS16.0軟件進行數據統計分析，土壤指標與重金屬間的關系采用Pearson進行相關性分析.

2 結果與討論

2.1 水體重金屬濃度與污染特征

表2 水體pH值與重金屬濃度（μg/L）Table 2 pH and concentration of metals in water samples （μg/L）

土壤采樣點附近河水水樣的重金屬濃度見表2所示.I區橫石河水體受重金屬污染較為嚴重，除Cr外，其它重金屬元素的濃度均超過了地表水環境質量I類標準（GB3838-2002）［23］，部分采樣點Cu、Zn、Cd、Pb甚至超過了農田灌溉水質標準（GB 5084-92）［24］；每個采樣點都以Zn污染最為嚴重，其次為Cu、Cd.其中位于新江鎮涼橋村的W1處污染最為嚴重，其pH值低至3.23，Cu、Zn、Cd、Pb的濃度分別為2959.0，41060，124.00μg/L，416.00μg/L，分別是農田灌溉水質標準值的2.96、20.5、24.8和4.16倍；由圖1可知，W1位于大寶山礦區鐵龍尾砂庫下游，因此大寶山礦山開采排放的酸性廢水是造成此處水體呈酸性及重金屬污染的主要原因.II區翁江水體中各重金屬元素的濃度相對較低，未超過地表水環境質量I類水質標準值.

2.2 土壤理化參數

從表3可以看出，I區各采樣點的pH值小于II區，土壤屬于強酸性.尤其S11、S12兩個采樣點，其pH值與該處附近橫石河河水水樣W1的pH值（3.23）接近，變化范圍為3.07～4.27，屬于極強酸性，表明該處土壤受酸性污染河水的影響較嚴重.研究區土壤質地基本上為砂壤土，土壤滲透性較強.

表3 土壤理化指標Table 3 Physio-chemical parameters of soil samples

2.3 土壤重金屬污染與空間分布特征

2.3.1 土壤重金屬污染水平 由表4可見，I區和II區重金屬的平均含量存在顯著差異，除Cr、Mn以外，I區中所有重金屬的含量都顯著高于II區.

I區：重金屬As、Cd、Cu、Pb、Zn的含量顯著高于廣東省土壤背景值（表4），平均含量超背景值的倍數分別為14.5、106、14.8、12.3和4.21倍；而部分土樣中Mn、Ni含量也存在超標現象；相對土壤II級標準， As、Cd、Cu超標也比較嚴重，平均含量是土壤II級標準的4.61、20.1和5.36倍.

II區：As、Cd、Cu顯著高于廣東省土壤背景值，平均含量超背景值的倍數分別為2.07、44.1和1.15 倍； Mn、Ni、Zn、Fe含量略高于土壤背景值；相對土壤II級標準，土樣中Cd超標嚴重，平均含量是土壤II級標準的8.42倍，個別土樣存在As、Cu超標.

表4 河流沿岸土壤剖面全量重金屬含量（mg/kg）Table 4 Heavy metal concentration of soil profiles alongside river （mg/kg）

地累積系數可以反映土壤的污染狀況，重金屬的地累積指數Igeo如圖2所示.

I區：Cr、Ni、Fe（S11，S21除外）、Mn（S11，S12除外）的濃度未達到污染程度；As、Cu地累積指數介于3～4，屬于強度污染；Cd的地累積系數（6.13）大于5，屬于極嚴重污染；Pb、Zn處于輕-中度污染；該區重金屬元素平均地累積指數順序依次為：Cd（6.13）＞Cu（3.34）＞As（3.23）＞Zn（1.78）＞Pb（0.90）＞Fe（-0.18）＞Mn（-0.21）＞Ni（-0.70）＞Cr（-1.18）.

II區：Cd的地累積系數為4.84，屬于強-極度污染；As、Cu、Mn處于輕度污染，其余元素未達到污染程度；重金屬元素平均地累積指數順序依次為：Cd（4.84）＞As（0.83）＞Cu（0.21）＞Mn（0.14）＞Zn（-0.43）＞Ni（-0.53）＞Fe（-1.07）＞Cr（-1.14）.

從以上分析可知，I、II區土壤中Cd污染都是最為嚴重的，其次為As和Cu.比較而言，I區中各重金屬元素的污染程度都高于II區.

圖2 土壤重金屬地累積系數Fig.2 Index of geo-accumulation for soil metals

2.3.2 土壤重金屬空間分布特征 I區中土壤重金屬平均含量從上游至下游呈下降趨勢，S21（上游）＞ S31（下游）；主要是由于剖面S31離大寶山礦山比較遠，受大寶山礦山開采的影響相對較??；同時，重金屬在隨水流向下運動的過程中會發生吸附沉淀作用，使重金屬含量有所降低［27］.而II區土壤重金屬平均含量卻呈現上升趨勢，S41（下游）＞S51（上游）＞S61（上游），S42（下游）＞S52（上游）＞S62（上游）；由于剖面S41、S42、S51、S52位于鎮區，工業比較發達，工業、生活垃圾及污水的排放可能是導致其土壤重金屬含量較上游農田種植區（S61、S62）高的原因之一.

對比垂直河岸不等距離處各采樣點的重金屬平均含量發現，除S12，S41，S42外，其余各剖面均呈現離河道較近處比離河道較遠處土壤重金屬污染嚴重的規律（S21＞S23，S11＞S12，S31＞S32，S51＞S52，S61＞S62），造成此現象的主要原因是由于在河水水位高于地下水位時，河水補給地下水，河水中的重金屬污染物會隨著水流一起滲透至沿岸潛水含水層，含水層中的土壤會對流經的河水中的重金屬進行一定的吸附，使重金屬在土壤中富集.而剖面S12中Cu、Zn、Pb的平均含量高于剖面S11，主要是由于S12處的土壤微粒組分和土壤有機質（SOM）含量比S11處高.由表5可知，重金屬與微粒組分、SOM呈正相關性，微粒組分具有較大的比表面積，能使重金屬大量富集［28］，而SOM對重金屬具有很強的絡合能力［29］.而剖面S41的重金屬平均含量（Cu、Mn除外）均小于剖面S42，原因可能有以下兩個方面：（1）施用農藥和化肥的影響.S42為蔬菜種植地，Bai等［20］研究結果表明農用化學品的使用會造成土壤重金屬的富集.（2）生活垃圾堆放的影響.S42位于生活垃圾傾倒旁，侯曉龍等［30］研究中指出隨著生活水平的提高，生活垃圾中的重金屬含量增多，生活垃圾中的重金屬會對堆放地及周邊土壤造成污染.

表5 土壤指標與重金屬元素的相關性Table 5 Correlations between soil parameters and heavy metals

土壤剖面重金屬含量變化如圖3所示.I區各采樣點重金屬含量隨深度存在一定的波動變化.S21、S22處As、Cd、Cu、Zn等重金屬元素在30～50cm深度處存在明顯的積聚，地表以下50cm處為河水-地下水交互作用強烈的區域以及較高的土壤SOM含量是導致此現象的主要原因.S32處As、Cd、Cr、Cu、Zn、Ni的總量整體上隨剖面深度的增加而增加，在120cm以上增加幅度較小，120～150cm范圍內出現明顯增加，此處呈上升趨勢的SOM和微粒組分是導致該點位重金屬濃度分布特征的原因之一，是否還存在其它原因有待進一步深入研究.II區各重金屬元素含量隨深度整體上變化不大.S52、S62處Cd、Cr、Cu、Zn、Ni等重金屬含量隨剖面深度的增加出現略微降低.

圖3 土壤重金屬總含量垂向分布Fig.3 Vertical distribution patterns of heavy metals content in soils

2.4 流域水體及土壤的生態毒性評價

2.4.1 水體生態毒性評價 由圖4可看出， I區與II區河水水樣的生態毒性存在顯者差異.I區河水水樣對發光菌的30min的抑制率均高于II區，其中，位于鐵龍尾砂庫下游的W1處的水樣抑制率最高，達100%，屬劇毒.I區所有水樣均表現出了一定的毒性，毒性排序為W1（劇毒）＞W3（中毒）＞W2（低毒），與重金屬污染程度相一致.Choi和Merier［31］的研究結果顯示，Cu和Zn對費氏弧菌（V.fischeri）的半數有效濃度（30min-EC50）分別為0.5～2.0，0.7mg/L，所以水樣W1中高濃度的Cu和Zn是使發光菌產生較高抑制率的原因之一.

圖4 水體發光抑制率Fig.4 Luminous inhibition rate of river water samples

2.4.2 土壤重金屬生態毒性評價 土壤重金屬含量超過最低效應（LEL，當重金屬元素含量低于LEL值時，不利于生物生長的毒性效應很少發生［20］）或嚴重效應（SEL，重金屬元素含量高于SEL時，不利于生物生長的毒性效應將頻繁發生［20］）閾值（表4）時會對生態系統產生不同程度的環境風險和毒性效應［18-20］.通過與土壤重金屬產生的生態閾值對比發現，I區中91%土樣As、Cu超過了SEL，83%土樣中的Cd、 Cr、Zn超過了LEL；II區除S41、S42中As超過了SEL外，其余重金屬均未超過SEL，但是大部分土樣中的As、Cd、Cr、Cu、Ni、Zn都超過了LEL.因此，無論是I區還是II區，其沿岸土壤重金屬含量水平都會對土壤/水體生態系統產生影響.

圖5為各剖面不同深度土壤重金屬的TU及∑TU值（圖中僅顯示了∑TU＞4的剖面）.根據∑TU值的大小，可以得到各土壤剖面毒性的情況.

圖5 土壤剖面毒性單位分布Fig.5 Vertical distribution patterns of toxic units in soils

I區土壤剖面∑TU排序為： S21（16.9）＞S11（12.9）＞S31（11.4）＞S12（10.8）＞S22（10.1）＞S32（8.04）＞S23（3.06）.對土壤∑TU貢獻平均百分比較高的重金屬為As（43.2%）、Cu（25.1%）、Fe（8.40%）、Cd（6.20%），最低的是Ni（2.32%）.86%的土壤其∑TU值在10以上，遠遠超過了4，Pedersen等［19］研究表明∑TU＞4的土壤或沉積物屬于中毒性，因此I區大部分土壤呈中毒性.造成S21的∑TU值高達16.9的原因可能有以下兩個方面：一是由于該點位靠近大寶山鐵龍尾砂庫，尾砂庫中部分尾礦可能被徑流沖刷至此，造成此處土壤重金屬含量較高；二是該點位附近的河水（W1）受大寶山礦山酸性廢水的污染較嚴重，污染的河水與地下水交互作用過程中會導致含水層中的土壤對重金屬的吸附，形成一定的富集.

II區土壤剖面∑TU排序為：S42（4.49）＞S41（3.88）＞S52（2.91）＞S51（2.82）＞S61（2.04）＞S62（1.38），對土壤∑TU貢獻平均百分比較高的金屬為As（28.2%）、Mn（15.6%）、Fe（15.4%）、Cu（11.3%）、Cr（10.6%）、Cd（8.61%），最低的是Pb（0.57%）.區域內只有S42的土壤∑TU超過了4，屬于中毒性，原因可能與該處周邊的生活垃圾堆放、交通及農藥化肥的使用有關.

Cd是整個研究區污染最為嚴重的元素，然而在土壤剖面毒性分析中Cd對土壤剖面毒性的貢獻卻不大，主要原因是由于Cd的CiSEL（10mg/L）相對較大，導致其毒性值（TU）較小.宋玉芳等［32］的研究結果也表明蔬菜對Cd、Zn、Pb的單一毒性效應不敏感，在吸收大量Cd的情況下仍能保持良好的生長.

3 結論

3.1 橫石河河水受重金屬污染較嚴重，除重金屬元素Cr外，其余各重金屬元素的濃度均超過了地表水I類水質標準值.其中河水水樣W1中重金屬元素Cu、Zn、Cd、Pb濃度最高，分別是農田灌溉水質標準值的2.96、20.5、24.8和4.16倍；其pH值低至3.23，經分析發現該處河水主要受大寶山礦山酸性廢水排放的影響.

3.2 橫石河及翁江沿岸土壤均受到不同程度的重金屬污染.橫石河沿岸（I區）大部分土壤重金屬（As、Cd、Cu）含量超過了土壤環境質量標準（Ⅱ類），平均含量分別是土壤II級標準的4.61、20.1、5.36倍；翁江沿岸（II區）土壤中Cd超標嚴重，平均含量是土壤II級標準的8.42倍，個別土樣As、Cu也存在超標現象.對比I、II區各重金屬總量發現，I區比II區污染嚴重.

3.3 橫石河、翁江沿岸土壤中重金屬污染存在顯著差異.I區Cd污染最為嚴重，地累積系數為6.13，達到極嚴重污染水平；其次為As、Cu，處于強度污染水平.II區同樣Cd污染最為嚴重，地累積系數為4.84，屬于強-極度污染；其次是As、Cu、Mn，為輕度污染.

3.4 水體及土壤生態毒性評價結果顯示，I、II區存在顯著差異.在水體生態毒性方面，II區河水水樣評價結果為無毒，而I區河水則均表現出了一定的毒性，尤其以W1的生態毒性最強，其對發光菌的30min的抑制率高達100%，屬劇毒.在土壤毒性方面，I區86%的土壤其∑TU值在10以上，屬于中毒性；II區僅S42的∑TU值大于4，I區土壤剖面毒性高于II區.

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Characteristics analysis of heavy metal pollution in soil alongside Hengshihe and Wengjiang river in Beijiang Basin.

ZHU Ai-ping， CHEN JIAN-yao， JIANG Tao*， GAO Lei， CHEN Yi-dong， ZHONG Jin-long
（Geography and Planning School， Sun Yat-Sen University， Guangzhou 510275， China）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：506～515

To investigate the potential effects of heavy metal pollution in soil and water bodies， heavy metal content （As，Cd， Cr， Cu， Fe， Mn， Ni， Pb and Zn） of 49 soil samples collected from 13soil profiles alongside river were analyzed. Spatial variation of heavy metal content was discussed and the potential ecological risks of polluted soil and water bodies were assessed as well. The results showed that the levels of As， Cd， Cu and Zn content were 26.6～430mg/kg，1.99～11.9mg/kg， 31.7～765mg/kg and 63.5～646mg/kg in zone I which were significantly higher than that in zone II（4.16～51.3mg/kg， 0.830～4.67mg/kg， 3.99～103mg/kg and 17.6～83.7mg/kg）. The spatial variation of heavy metal content was resulted from different pollution sources （mining activities in Dabaoshan Mine， agricultural activities， traffic load and domestic wastes， etc.）， the interactions between contaminated river water and groundwater， and the physical-chemical properties of soils （soil organic matter and fine particles component）.As， Cu and Cd were identified as major pollutant，with Cd which being the most serious pollutant The index of geo-accumulation （Igeo） for Cd in zone I and II were 6.13 and 4.84， respectively， which exceeded the severe pollution level. The toxic unit （∑TU） of all soil profiles in zone I was higher than 4 which was considered as moderately toxic.

Beijiang；soil；heavy metals；toxic units；geo-accumulation index；Dabaoshan

X53

A

1000-6923（2015）02-0506-10

朱愛萍（1988-），女，江西萍鄉人，中山大學博士研究生，主要從事城市化水環境效應的研究.發表論文2篇.

2014-03-07

國家自然科學基金（41371055）；廣東省省級科技計劃項目（2013B020700009）；廣東省水利科技項目（2011-10）；中山大學濱海小流域自然地理綜合過程觀測與試驗平臺建設（2012年度），IGCP-618，INQUA-IFG1309

* 責任作者， 副教授， eesjt@mail.sysu.edu.cn