典型綠茶茶園土壤重金屬空間分布特性及環境質量評價

張 惠，馬立鋒，伊曉云，阮建云

(中國農業科學院茶葉研究所農業部茶樹生物學與資源利用重點實驗室,浙江杭州 310008)

典型綠茶茶園土壤重金屬空間分布特性及環境質量評價

張 惠，馬立鋒，伊曉云，阮建云*

(中國農業科學院茶葉研究所農業部茶樹生物學與資源利用重點實驗室,浙江杭州 310008)

對西湖龍井茶核心產區一典型茶園的土壤重金屬含量和空間變異特性進行研究,分析土壤重金屬元素在茶行間不同位置(分別為距茶行0～20,20～40,40～60和60～75 cm)與整個茶園的分布特征及變化規律,采用Pi法和尼梅羅綜合污染指數法評價土壤環境質量。結果表明,研究區茶園土壤8種重金屬元素含量均值均達到國家土壤環境質量一級標準的各項指標值(GB 15618—1995),8種重金屬中Hg的變異系數最大,說明Hg受外界干擾較顯著。從茶園行間看,重金屬As,Cu,Zn等在行間不同位置的差異不顯著,但Pb,Cd, Cr,Ni等在行間不同位置差異顯著,說明施肥等農藝作業措施對前3個元素影響較小,而對后4個元素影響較大;Hg在行間不同位置有一定變異,但未達顯著水平。土壤重金屬元素擬合的模型包括線性模型、指數模型、球狀模型、高斯模型,空間相關距離范圍為10～60 m。Cd,Cr,Hg具有強的空間相關性,As,Ni表現為中等的空間相關,Cu,Pb,Zn則表現為弱的空間相關。整體上看,茶園土壤重金屬綜合污染指數為0.58,土壤環境質量處于安全水平;但Hg的單項污染指數為0.82,處于警戒級別,土壤質量尚清潔。

茶園土壤;重金屬;地統計學;空間變異;評價

文獻著錄格式:張惠,馬立鋒,伊曉云,等.典型綠茶茶園土壤重金屬空間分布特性及環境質量評價[J].浙江農業科學,2015,56(9): 1385-1391.

DOI 10.16178/j.issn.0528-9017.20150911

我國是茶樹(Camellia sinensis)的發源地,是世界上最早發現、利用和種植茶樹的國家,同時是世界上茶葉資源最大的生產國、消費國和貿易國。2013年我國茶園總面積257.9萬hm2,茶葉總產量達189萬t,居世界首位,產值上升至939.6億以上[1]。2003年我國加入WTO后,茶葉生產面臨著一個更加開放的國際市場,而貿易的“綠色壁壘”日趨普遍,我國的茶葉出口和生產面臨著嚴峻的挑戰。

茶園土壤環境質量亦引起人們的關注,但一直以來對茶園土壤的研究多集中在土壤肥力特征、理化性狀和有益微量金屬元素對茶葉品質的影響方面[2-3]。農業環境污染特別是土壤重金屬污染問題的日益突出,使茶園土壤重金屬污染問題越來越受到重視[4-6]。

重金屬是土壤環境中一類具有潛在危害的污染物,它在土壤環境中一般不易隨水分淋失,也不能被微生物分解,反而常在土壤環境中富集,甚至轉化為毒性更大的甲基化合物[7]。農業生產是植物-土壤系統重金屬污染的主要來源。農業生產過程中,化肥的施用、污泥和動物糞便等有機肥也會造成重金屬進入土壤,并使含量升高[8-9]。吳永剛等[10]研究表明,長期施用化肥、農藥等以及工業廢棄物的排放都可使茶園土壤不同程度地受到Ni等重金屬的污染,進而通過茶樹吸收使茶葉中的Ni含量增加,對人體健康造成潛在威脅。石元值等[11]研究表明,近10年來,茶葉中的Cd,As的含量升高近1倍;Michael等[12]測定了埃塞俄比亞Wushwush茶園土壤與茶樹中K,Mg,Fe,Mn, Cu,Zn,Na,Cd,Pb等元素,發現Mn是茶葉中最主導的微量重金屬元素。有機肥中,動物糞便因含有飼料添加劑等,Zn,Cu和As的含量很高。董占榮等[13]對杭州市郊的養殖場豬糞中重金屬含量的調查發現,供試豬糞樣品中的Cu含量均為超標,As含量的超標率達35%。本文以浙江省杭州市西湖地區一塊生產茶園作為研究對象,通過對研究區內鉻、鎳、銅等8種土壤重金屬含量進行調查,采用Pi法和內梅羅綜合污染指數法評價重金屬污染程度,旨在了解茶園土壤重金屬狀況,分析重金屬污染的成因和來源,為防治茶園土壤重金屬污染提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 土壤樣品采集

研究茶園位于浙江省杭州市中茶所(30°10′N, 120°5′E),常年平均氣溫為16～20℃,年降雨量為1 000～1 500 mm。該茶園茶樹種植品種為龍井43,茶園土壤類型為第四紀紅壤,施肥方式為行中間開溝施肥。茶園形狀規則,南北寬140 m,東西長45 m,根據茶行走向(南北方向)分別作網格橫線和豎線,用10 m×15 m網格將茶園分為42個樣區(圖1);在每個樣區內(每個樣區內有10個茶行,行間距為1.5 m)距茶行0～20,20～40, 40～60,60～75 cm(行中間位置,施肥溝位置) 4處S形多點取樣(圖2),取土深度為0～40 cm。

圖1 茶園網格分區示意圖

圖2 茶園行間土壤樣點分布示意圖

1.2 土壤樣品重金屬元素測定

土壤樣品風干后碾磨,過100目篩,按照《土壤農業化學分析方法》[14]進行,采用HFHNO3-HClO4三酸消化,冷卻后定容至25 mL,制備液中As,Cr,Cu,Ni,Pb,Zn等重金屬元素含量采用電感耦合等離子體發射光譜儀ICP-AES6300型(美國Thermo公司)進行測定,同時以土壤標準樣品(GSS-5,國家標準物質研究中心)進行質量控制。

1.3 數據分析

土壤重金屬含量的極小值、極大值、平均值、標準差、變異系數,相關分析,正態分布性檢驗及污染評價等用Excel 2007,SPSS 21.0及Sigmaplot 12.5軟件分析,半方差采用地統計學軟件GS+ 9.0,Surfer 10軟件分析。

1.3.1 地統計學方法

地統計學是以區域化變量、隨機函數和平穩性假設等概念為基礎,以變異函數和克立格插值法為主要工具分析研究自然現象的空間變異問題[15]。半方差函數是描述土壤特性空間變異結構的一個函數。假設隨機函數穩定,方差存在且有限,該值和間距h有關,則半方差函數r(h)可定義為隨機函數Z(x)增量方差的一半,即:

計算公式:

式中:h為樣點空間間距,稱為步長,又稱位差(Lag);N(h)指間距為h的樣點對數;Z(xi+ h)、Z(xi)分別是Z(x)在空間位置xi+h,xi的實測值。

1.3.2 土壤重金屬質量評價

本文考慮到單因子評價和多因子綜合評價之間的相互關系及易操作性,采用使用較為廣泛的單因子指數法和尼梅羅綜合污染指數法評價土壤重金屬各要素的污染程度。標準采用土壤中重金屬污染評價標準:《土壤環境質量標準》(GB 15618—1995)[16]和中國綠色食品發展中心推薦的土壤污染分級標準[17]。

2 結果與分析

2.1 土壤重金屬的統計特征

研究茶園42個樣區土壤重金屬含量統計結果見表1。結果表明,研究區茶園土壤重金屬元素含量的均值均低于《土壤環境質量標準》(GB 15618—1995)[16]中的一級標準的各項指標值。Hg的極大值超過《土壤環境質量標準》(GB 15618—1995)[16]中的2級標準,表明研究茶園土壤Hg存在一定程度的輕污染,這可能與研究區茶園靠近公路有關,由于大量汽車流動,汽車尾氣中Hg排放到茶園所致。

表1 土壤重金屬的描述性統計特征mg·kg-1

計算各種重金屬的變異系數,根據變異系數的劃分等級標準[18],土壤中重金屬變異系數在0.1～1.0,均屬于中等強度的變異。8種重金屬的變異系數大小的順序為Hg＞As＞Zn＞Ni＞Cd＞Cu＞Cr＞Pb,其中Hg的變異系數較大,為0.70,空間變異性相對較大,說明土壤中Hg受外界干擾較顯著。

2.2 茶園行間土壤重金屬含量

對茶園行間取樣的4個位置點(距茶行0～20 cm,20～40 cm,40～60 cm,60～75 cm)的土樣的土壤重金屬值取平均,繪制茶園行間土壤重金屬含量趨勢圖(圖3)。

由圖3可知,As,Cu,Zn的含量在行間不同位置處無顯著差異。Cd含量在距茶行0～20 cm最低,20～40 cm顯著高于0～20 cm,40～60和60～75 cm的含量顯著最高;隨著距茶行距離增加Cr的含量則表現出顯著遞增的趨勢,以60～75 cm含量最高;Ni的含量隨著距茶行距離增加表現為先增后降的趨勢,以40～60 cm含量最高,0～20 cm含量最低;Hg含量在行間的變化趨勢較為平緩,施肥溝位置(60～75 cm)略高。Pb則與Cd呈相反趨勢,以靠近茶樹根部的位置(0～20 cm,20～40 cm)顯著最高,隨著距茶行距離的增大表現為顯著遞減的趨勢。

2.3 土壤重金屬的空間變異

由于經典統計分析只能描述土壤重金屬的總體狀況,不能準確地反映其局部的變化特征,以及隨機性、結構性、獨立性和相關性的具體情況[19]。因此為了詳細了解茶園土壤重金屬的空間變異性,采用地統計學方法做進一步分析。

2.3.1 土壤重金屬的正態分布性檢驗

進行統計學克立格方法進行土壤特性空間分析的前提是要求原始數據符合正態分布,否則會導致比例效應,比例效應會使得實際變異函數值產生畸變,抬高塊金方差和基臺值,增加估計誤差,導致某些結構特征不顯現。不滿足正態分布的數據可以通過對數轉化方式來消除比例效應。

Normal QQ Plot圖具有直觀但不能定量化判斷分布正態性的特點。本研究中將非參數檢驗K-S檢驗方法與其相結合,QQ圖用于初步判斷和數據轉換,K-S檢驗用來定量化檢測。由表2可知,土壤中As,Cr,Hg,Cu,Ni,Pb,Zn等重金屬元素服從正態分布,Cd經對數轉化后服從正態分布,從而滿足地統計學分析要求。

表2 土壤重金屬的正態分布檢驗

2.3.2 土壤重金屬元素的空間變異特征

茶園土壤重金屬均存在半方差結構,而不同重金屬元素的空間結構有區別(表3)。從塊金方差看,不同養分的差異較大,As,Cd,Cr,Hg,Ni的塊金方差較小,接近于0,表明受隨機因素影響較小;而Cu,Pb,Zn的塊金方差相對較大,表明受隨機因素影響較大。

表3 土壤重金屬元素半方差函數模型及有關參數

圖3 茶園行間土壤重金屬含量變化趨勢

就擬合的模型而言,As,Cr,Hg,Zn表現為球狀模型,變程分別為33.00,24.20,23.20, 42.20 m;Cd的最佳擬合模型為指數模型,變程為8.70 m;Ni則表現為高斯模型,變程為35.40 m; Cu,Pb擬合的為線性模型,變程均為62.39 m。

從塊金效應值來看,根據Cambardella等[20]提出的標準,Cd,Cr,Hg的塊金效應值均低于25%,表明具有強的空間相關性,空間變異主要來自于土壤母質、地形等結構變異,且其塊金效應值接近0,表明在空間上具有恒定的變異;As,Ni的塊金效應值在25%～75%,表明具有中等強度的空間相關性,變異由地形等結構因素及施肥、耕作等隨機因素共同影響;其余重金屬Cu,Pb,Zn等的塊金效應值大于75%,表現為弱的空間相關性,變異主要由施肥耕作等隨機因素引起。

2.4 重金屬元素之間及與土壤理化性質相關性

重金屬元素之間相關性分析表明(表4),茶園土壤中重金屬Zn、As,Zn、Hg間呈顯著負相關關系,Cd、Cr,Ni、Cu,Zn、Pb間呈顯著正相關, Zn、Cd,Zn、Cr,Zn、Ni,Pb、Cu,Pb、Ni,Ni、Cd,Ni、Cr,Cu、Cd間都呈極顯著正相關,各重金屬元素間相關性不盡相同表明,茶園土壤中這8種重金屬元素具有不一致的來源,且還可能存在著復合污染。

表4 土壤重金屬與理化性質之間的相關性

根據研究區茶園的生態環境可知,該茶區土壤中重金屬主要可能來自于土壤母質,但同時也受不同程度的外源重金屬的污染,如農藥化肥施用帶來的污染及由于近公路受汽車尾氣排放污染等。重金屬與土壤理化性質相關性分析表明,土壤pH值與各種金屬元素均呈正相關;土壤有機質(OM)除與Zn呈負相關外,與其余重金屬均呈正相關;土壤全氮(TN)與Cu,Zn,Pb呈負相關,與其余重金屬呈正相關,且與Hg呈顯著正相關;有效磷(AP)含量與重金屬間的相關性與土壤TN相類似,其中與As,Cr呈顯著正相關。相關性分析表明,茶園土壤中重金屬含量分布受土壤pH值、有機質、有效磷、全氮等理化性質不同程度的影響。

2.5 茶園土壤重金屬質量

根據國家土壤環境質量標準中的一級標準,分別計算出該茶園土壤重金屬的污染指數(Pi)和綜合污染指數(P綜),P綜=0.58(表5)。

表5 土壤重金屬污染評價

由表5可知,As,Cr,Ni的Pi均較低,近于0;Cd的Pi為0.16～0.34,均值為0.23;Pb的Pi為0.10～0.25,均值為0.19;Zn的Pi為0.03～0.16,均值為0.08。As,Cd,Cr,Cu,Ni,Pb, Zn的Pi均低于0.7,處于污染指數的安全范圍內,未被污染。

重金屬Hg的Pi為0.00～2.42,42個樣區中有16個樣區的Hg含量高于國家土壤環境質量標準一級標準中Hg的指標,表明茶園局部受Hg輕度污染,作物開始受到污染。利用surfer軟件對計算得到的各個樣區中Hg的Pi并作圖,得到Hg的Pi的空間分布圖(圖4)。

圖4 茶園土壤Hg的Pi空間分布

由圖4可知,在茶園東邊即臨近公路一邊Hg的Pi值多高于0.7,顯示汽車尾氣排放等交通污染源對茶園土壤Hg的重要影響。但超標部分為不規則塊分布,與局部條件可能有關,可能有受到污染的有機肥施用或其他污染物進入茶園。就整個茶園總體來說,茶園土壤重金屬綜合污染指數為0.58,土壤環境質量處于安全水平。

3 小結與討論

研究區茶園土壤重金屬的變異系數的順序為Hg＞As＞Zn＞Ni=Cd＞Cu＞Cr＞Pb,其中Cd, Cr,Pb,Ni和Cu變異系數較低,說明這幾種元素受外界影響較一致,空間分異不顯著;Hg的變異系數最大,達到70%,空間變異性相對較大,說明土壤中Hg受外界干擾較顯著。廢氣與廢水的排放是土壤環境中Hg的重要來源[21-22],日常生活污染源,如塑料、陶瓷等制品等,以及殺蟲劑和除草劑[23]等也是土壤環境中Hg的重要來源。從茶園行間看,茶園土壤重金屬As,Cu,Zn等在行間不同位置無顯著差異,表明受施肥影響小;Hg含量在茶行間的變化趨勢較為平緩,施肥溝位置處(60～75 cm)略高,顯示受施肥影響,但不顯著; Pb在近茶樹根部處含量顯著高于施肥溝處,表明與施肥間呈負相關;與Pb相反,Cd,Cr,Ni等重金屬的含量在施肥溝處顯著高于近茶樹樹根處,表明施肥對Cd,Cr,Ni等的深刻影響。不同的重金屬在茶行間的分布不同,表明施肥對茶園土壤重金屬的分布有影響,但對不同重金屬影響不一。李靈等[24]的研究說明,施肥是武夷山風景區茶園巖茶園土壤重金屬含量積累的主要影響因素;楊子儀等[25]的研究說明,施用畜禽糞與化肥能夠影響土壤中Cu的有效性。

整體上看,研究區茶園土壤42個樣區8種重金屬元素含量均值均達到國家土壤環境質量一級標準的各項指標值,茶園土壤重金屬綜合污染指數為0.58,土壤環境質量處于安全水平。這與李云等[26]研究的西南地區主要茶園、郭海彥等[27]研究的長沙“百里茶廊”茶園及林躍勝等[28]研究的皖南地區茶園的結果相似。表明中國大部分茶園土壤環境質量尚為良好,受重金屬污染情況較為樂觀。但從單個元素來看,有16個樣區Hg含量超標,超標率為38.1%,表明茶園土壤局部受Hg輕度污染,這可能是受多種因素共同作用。在茶園東邊即臨近公路一邊Hg的Pi值多高于0.7,顯示汽車尾氣排放等交通污染源對茶園土壤Hg的重要影響。錢建平等[29]對桂林市汽車尾氣Hg污染情況研究時發現,公路系統汞污染主要來源于汽車尾氣汞污染,根源于富含汞的燃油,公路系統汽車尾氣的汞污染強度隨著公路的路齡、車流量的增大而增強。但同時Hg的超標部分為不規則塊狀分布,可能與茶園的局部條件有關,可能的原因有施用污染的有機肥或其他污染物進入茶園所致。鄭順安等[30]研究表明,不同來源的有機肥對Hg的形態分布有顯著影響;徐友寧等[31]研究表明,污水灌溉、大氣Hg降塵及尾礦渣揚塵等污染物可導致土壤環境Hg污染。由于Hg在空間上具有強的空間相關性,因此研究茶園Hg存在一定程度的輕污染,也可能是受成土母質等結構因素的影響。本研究茶園Hg存在局部的輕污染,與陳保等[32]研究的普洱市某茶園土壤中Cu存在一定程度超標及王紅娟等[33]研究的湖北省茶園中個別茶園土壤重金屬Cu,Cd,Cr出現超標現象等結果不同,這可能與茶園的土壤母質、生態環境不同有關。根據該茶園的生態環境可知,該茶區土壤中重金屬可能主要來自于土壤母質,但同時也不同程度的受外源重金屬的污染,如污水灌溉[34]、垃圾堆肥[35]、有機肥施用[13]、汽車尾氣[36]及大氣沉降[37]等。重金屬元素之間相關性分析表明,各重金屬元素間相關性不盡相同,表明茶園土壤中這8種重金屬元素具有不一致的來源,且還可能存在著復合來源。重金屬理化性質之間的相關性分析表明,茶園土壤中重金屬含量分布受到土壤pH值、有機質、有效磷、全氮等理化性質不同程度的影響,與林躍勝等[28]的研究結果相似。

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(責任編輯：張瑞麟)

S 158.4;X 833;X 53

A

0528-9017(2015)09-1385-07

2015-05-23

國家自然科學基金(41101286);國家茶葉產業技術體系(CARS-23);中國農業科學院基本科研業務費預算增量項目(2013ZL023);公益性行業(農業)科研專項經費項目(201303012)

張 惠(1990-),女,安徽合肥人,碩士生,主要從事茶樹營養與生理研究工作。E-mail:ahanzh@126.com。

阮建云。E-mail:jruan@mail.tricaas.com。