亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度的預(yù)測(cè)模型

吳 昊，花 軍，劉 誠(chéng)，范 豪，徐振鋒

（東北林業(yè)大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院，哈爾濱150040）

0 引 言

隨著資源短缺及環(huán)境保護(hù)等問題的日益突出，開發(fā)以低價(jià)天然植物纖維替代合成纖維作為增強(qiáng)體的樹脂基復(fù)合材料受到了世界各國(guó)的普遍重視。目前，探討天然纖維增強(qiáng)樹脂基復(fù)合材料制備工藝的文獻(xiàn)和成果較多，但采用相關(guān)模型來預(yù)測(cè)其力學(xué)性能的研究不僅很少，而且預(yù)測(cè)精度均較低。Rouisona等［1］以洋麻纖維和不飽和聚酯樹脂為主要原料，采用樹脂傳遞模塑成型工藝制備了復(fù)合材料，并分析了復(fù)合材料的力學(xué)性能；Aziz等［2］著眼于改善復(fù)合材料的界面性能，對(duì)纖維進(jìn)行堿處理，并探討了堿處理對(duì)復(fù)合材料性能的影響；Feng等［3］研究了洋麻纖維和聚丙烯注射成型材料的熱性能及動(dòng)態(tài)熱力學(xué)性能；張斌等［4］采用有限元法對(duì)織物增強(qiáng)復(fù)合材料的彈性模量進(jìn)行了預(yù)測(cè)；才紅［5］研究了劍麻纖維／酚醛樹脂復(fù)合材料的性能；楊敏鴿等［6］研究了苧麻增強(qiáng)環(huán)氧樹脂復(fù)合材料的力學(xué)性能；李小慧等［7］研究了聚酯纖維布增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料的拉伸性能和摩擦學(xué)性能。據(jù)所查資料顯示，利用亞麻纖維和環(huán)氧樹脂制備復(fù)合材料的研究還很少。

真空輔助樹脂傳遞模塑工藝是一種新型的、制備低成本復(fù)合材料的成型技術(shù)，是一種在真空狀態(tài)下排除纖維增強(qiáng)體中的氣體，利用樹脂的流動(dòng)、滲透來實(shí)現(xiàn)浸漬纖維，并在室溫下進(jìn)行固化的加工工藝［8］。

在考慮資源循環(huán)利用、節(jié)能環(huán)保的基礎(chǔ)上，作者以亞麻纖維為增強(qiáng)體制備了亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料，研究了亞麻纖維體積分?jǐn)?shù)對(duì)復(fù)合材料拉伸性能的影響；并在Kelly-Tyson拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型及相關(guān)修正理論的基礎(chǔ)上建立了該復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度的預(yù)測(cè)模型，應(yīng)用該模型對(duì)復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度進(jìn)行了預(yù)測(cè)。

1 試樣制備與試驗(yàn)方法

1.1 試樣制備

試驗(yàn)用亞麻纖維的拉伸強(qiáng)度為420MPa，直徑為80μm；試驗(yàn)用樹脂為EPOLAM-5015型環(huán)氧樹脂，呈淺琥珀色，其在25℃時(shí)的黏度為800mPa·s，25℃時(shí)密度為1.15g·cm-3。

采用真空輔助樹脂傳遞模塑（VARTM）工藝制備亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料。以七層尺寸為200mm×200mm×0.8mm的亞麻纖維布為增強(qiáng)體。試樣制備前先將亞麻纖維布放入恒溫干燥箱中（溫度為50℃）干燥30min，干燥后亞麻纖維布的質(zhì)量為80g。模具四周貼好密封膠帶后，在密封膠帶范圍內(nèi)涂覆脫模劑，將干燥后的亞麻纖維布置于模具內(nèi)，亞麻纖維布上依次鋪放脫模布和高滲透介質(zhì)；然后用真空袋膜密封整個(gè)模具，密封后在真空袋膜兩端開注膠口與出膠口，出膠口與樹脂收集罐相連。配置樹脂時(shí)，樹脂與固化劑的質(zhì)量比為100…34。計(jì)算所需樹脂的質(zhì)量為103g，適當(dāng)多配少許，以保證樹脂能始終浸沒注膠管，攪拌均勻后于室溫下靜置一段時(shí)間，待樹脂膠液變得十分清亮?xí)r，將其置于真空烘箱中抽真空以去除樹脂內(nèi)的氣泡。對(duì)密封模具抽真空，待模具內(nèi)壓力達(dá)到0.02MPa時(shí)，保持在該真空度下，打開注膠口，讓樹脂進(jìn)入模具，樹脂浸潤(rùn)時(shí)間為45s。保持模具密封，將模具放入60℃的烘箱中加熱2h。

1.2 試驗(yàn)方法

參考ASTM D3039／D3039M-00、GB 1447-1983和GB／T 1040-1992［9-11］，選取5個(gè)有效拉伸試樣，采用CMT5504型萬能力學(xué)試驗(yàn)機(jī)測(cè)復(fù)合材料的拉伸性能，拉伸速度設(shè)定為2mm·min-1，試樣尺寸為120mm×20mm×4mm，試驗(yàn)環(huán)境溫度為25℃，相對(duì)濕度為65%。

2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

由表1可見，當(dāng)亞麻纖維的體積分?jǐn)?shù)為38.6%時(shí)，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度最大。對(duì)于亞麻纖維體積分?jǐn)?shù)低于38.6%的復(fù)合材料而言，其拉伸強(qiáng)度較低的主要原因在于亞麻纖維的含量少，不能充分發(fā)揮增強(qiáng)作用；對(duì)于纖維體積分?jǐn)?shù)高于38.6%的復(fù)合材料而言，其拉伸強(qiáng)度較低的主要原因在于過多的亞麻纖維致使樹脂基體不能有效包覆粘合纖維，即材料的界面性能較差，從而導(dǎo)致高纖維含量復(fù)合材料的力學(xué)性能較低。

表1 不同體積分?jǐn)?shù)亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度Tab.1 Tensile strength of different volume fraction flax fiber reinforced epoxy resin composite

3 拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型的建立

3.1 模型修正

拉伸強(qiáng)度是復(fù)合材料重要的力學(xué)性能之一，它主要取決于樹脂和增強(qiáng)纖維本身的力學(xué)性能以及纖維的體積分?jǐn)?shù)、長(zhǎng)度和取向分布。參考文獻(xiàn)［12］報(bào)道的Kelly-Tyson拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型中僅僅考慮了纖維體積分?jǐn)?shù)對(duì)拉伸強(qiáng)度的影響?；诖?，作者考慮了纖維取向角對(duì)拉伸強(qiáng)度的影響，并結(jié)合Fukuda［13］、Pipes［14］的取向因子理論、Sanomura［15］的取向因子整合理論，對(duì)Kelly-Tyson拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型進(jìn)行了修正，增加了纖維取向因子和纖維長(zhǎng)度效應(yīng)因子。植物纖維都是含有多種缺陷的，故在拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型中又加入了對(duì)亞麻纖維特性的分析，植物纖維的單絲強(qiáng)度服從多重Weibull分布，通過Weibull分布理論可以確定亞麻纖維的拉伸強(qiáng)度，進(jìn)而對(duì)復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度進(jìn)行預(yù)測(cè)。

3.2 模型的建立

在Kelly-Tyson拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型的基礎(chǔ)上，建立了亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度的預(yù)測(cè)模型，見式（1）。

σcu＝Cosη1sσfuφf＋σmu（1-φf） （1）

式中：σcu為亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度；σfu為纖維的拉伸強(qiáng)度；σmu為基體（環(huán)氧樹脂）的拉伸強(qiáng)度，25MPa；φf為纖維的體積分?jǐn)?shù)；Cos為反映纖維取向角分布對(duì)拉伸強(qiáng)度影響的取向因子；η1s為反映纖維長(zhǎng)度分布對(duì)拉伸強(qiáng)度影響的長(zhǎng)度效應(yīng)因子。

3.3 拉伸強(qiáng)度的計(jì)算

取向因子Cos可以采用式（2）計(jì)算得到。

式中：θ0為纖維取向角分布中的臨界角。

因復(fù)合材料較薄，所以在測(cè)試?yán)w維取向角過程中將其視為二維，又因復(fù)合材料中纖維和基體的顏色可以較好地區(qū)分，因此在材料表面劃定2cm×2cm的面積，統(tǒng)計(jì)纖維與受力方向的夾角。纖維取向角概率分布如圖1所示，可以看出，取向角在0°～40°之間時(shí)纖維取向分布近似于矩形。

纖維取向角θ與取向分布中臨界角θ0之間的關(guān)系式為：

圖1 亞麻纖維在復(fù)合材料中的取向角概率分布Fig.1 Probability distribution of orientation angle of flax fiber in the composite

為了計(jì)算Cos的值，需要求解出θ0的值，在計(jì)算θ0的過程中需要引入取向系數(shù)fp，其表達(dá)式為：

fp＝2〈cos2θ〉-1 （4）

〈cos2θ〉可以依據(jù)纖維取向角與取向分布中臨界角之間的關(guān)系式確定，見式（5）。

根據(jù)圖1所示的亞麻纖維在復(fù)合材料中的取向角概率分布及以上各式計(jì)算得出式（1）中的取向因子Cos為0.512。

式（1）中的長(zhǎng)度效應(yīng)因子η1s與纖維的臨界長(zhǎng)度lc之間具有一定的制約關(guān)系，見式（6）。

式中：i，j分別為大于及小于臨界長(zhǎng)度的纖維長(zhǎng)度區(qū)間；pi，pj為長(zhǎng)度分布頻率；li和lj分別為大于和小于臨界長(zhǎng)度的纖維長(zhǎng)度；l為纖維長(zhǎng)度的測(cè)量值。

可通過測(cè)試梳理后纖維長(zhǎng)度的概率分布確定式（6）中l(wèi)i，lj，pi，pj的值，具體的測(cè)試過程參考 GB 5887-1986。Kelly等［16］的研究表明，作為增強(qiáng)體的纖維存在著一個(gè)臨界長(zhǎng)度，當(dāng)纖維的長(zhǎng)度小于該臨界長(zhǎng)度時(shí)，應(yīng)力無法傳遞到纖維上，纖維也就起不到增強(qiáng)的作用。試驗(yàn)制備的復(fù)合材料中纖維的臨界長(zhǎng)度lc為：

式中：df為根據(jù)纖維直徑概率分布得出的纖維的平均直徑，80μm；τs為復(fù)合材料界面的剪切強(qiáng)度。

纖維的拉伸強(qiáng)度σfu可根據(jù)式（8）計(jì)算得到。

式中：σo為纖維強(qiáng)度 Weibull分布中的尺度參數(shù)；β為形狀參數(shù)；l0為纖維長(zhǎng)度的平均值。

形狀參數(shù)是最重要的參數(shù)，決定分布密度曲線的基本形狀；尺度參數(shù)起放大或縮小的作用，但不影響分布的形狀。根據(jù)圖2中亞麻纖維拉伸強(qiáng)度的數(shù)據(jù)采用最大似然法估計(jì)，可以計(jì)算得出σ0為320.02MPa，β為1.91。通過求解式（7）和式（8）最終可確定出σfu和lc的值，代入式（6）中即可求得ηls的值，即不同纖維含量的復(fù)合材料因界面剪切強(qiáng)度τs不同，其所對(duì)應(yīng)的纖維的臨界長(zhǎng)度lc、纖維的拉伸強(qiáng)度σfu及纖維長(zhǎng)度效應(yīng)因子ηls均有所不同，它們的具體數(shù)值見表2。

圖2 亞麻纖維拉伸強(qiáng)度的概率分布Fig.2 Probability distribution of tensile strength of fibers

表2 拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型中各參數(shù)的計(jì)算值Tab.2 Calculated value of parameters in the tensile strength prediction model

3.4 模型預(yù)測(cè)精度分析

為了定量表達(dá)拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型的預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)值之間的擬合程度，使用式（9）所示的預(yù)測(cè)精度p0對(duì)擬合程度進(jìn)行表征。

式中：yi，分別為拉伸強(qiáng)度的試驗(yàn)值和擬合值；ei為相對(duì)殘差；為平均殘差；n為試驗(yàn)次數(shù)。

根據(jù)表2中的數(shù)據(jù)以及式（9～11）可以計(jì)算得到亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型的預(yù)測(cè)精度為97.8%。

4 結(jié) 論

（1）在Kelly-Tyson拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型的基礎(chǔ)上，考慮了纖維取向角對(duì)拉伸強(qiáng)度的影響，并加入了纖維取向因子和纖維長(zhǎng)度效應(yīng)因子，建立了修訂后的亞麻纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度的預(yù)測(cè)模型。

（2）不同纖維含量的復(fù)合材料因界面剪切強(qiáng)度不同，其所對(duì)應(yīng)的纖維的臨界長(zhǎng)度、纖維的拉伸強(qiáng)度及纖維長(zhǎng)度效應(yīng)因子均有所不同。

（3）當(dāng)纖維的體積分?jǐn)?shù)為38.6%時(shí)，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度最大，約為63.10MPa；低于該纖維含量時(shí)，亞麻纖維因不能充分發(fā)揮增強(qiáng)作用而使復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度降低，高于該纖維含量時(shí)，因復(fù)合材料的界面性能較差而導(dǎo)致拉伸強(qiáng)度降低。

（4）新建立的拉伸強(qiáng)度預(yù)測(cè)模型的預(yù)測(cè)精度約為97.8%。

［1］ROUISONA D，SAINB M，COUTURIERA M.Resin transfer molding of natural fiber reinforced composites：cure simulation［J］.Compos Sci Technol，2004，64：629-644.

［2］AZIZ S H，ANSELL M P，CLARKE S J，et al.Modified polyester resins for natural fiber composites［J］.Compos Sci Technol，2005，65：525-535.

［3］FENG D，CAULFIELD D F，SANADI A R.Effect of compatibilizer on the structure-property relationships of kenaffiber／polypropylene composites［J］.Polym Compos，2001，22：506-517.

［4］張賦，李旭東.織物增強(qiáng)復(fù)合材料彈性常數(shù)的有限元法預(yù)測(cè)［J］.機(jī)械工程材料，2014，38（4）：82-86，95.

［5］才紅.表面處理方法對(duì)劍麻纖維／酚醛樹脂復(fù)合材料性能的影響［J］.機(jī)械工程材料，2010，34（3）：15-18.

［6］楊敏鴿，王瓊，秦輝，等.苧麻增強(qiáng)環(huán)氧樹脂復(fù)合材料的力學(xué)性能［J］.機(jī)械工程材料，2012，36（6）：68-71.

［7］李小慧，金石磊，孫斕琿，等.聚酯纖維布增強(qiáng)環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料的拉伸和摩擦學(xué)性能［J］.機(jī)械工程材料，2010，34（3）：61-65，69.

［8］郭明恩，孫祖莉，李 峻，等.真空導(dǎo)入樹脂模塑工藝對(duì)EKB1100／430LV復(fù)合材料纖維含量及力學(xué)性能的影響［J］.機(jī)械工程材料，2012，36（5）：38-41.

［9］ASTM.D3039／D3039M-00Standard test method for tensile properties of polymer matrix composite material［S］.

［10］GB 1447-1983玻璃纖維增強(qiáng)塑料拉伸性能試驗(yàn)方法［S］.

［11］GB 3357-1982單向纖維增強(qiáng)塑料層間剪切強(qiáng)度試驗(yàn)方法［S］.

［12］GARKHAIL S K，HEIJENRATH R W H，PEIJS T.Mechanical properties of natural-fibre-mat-reinforced thermoplastics based on flax fibres and polypropylene［J］.Applied Composite Materials，2000，7（5／6）：351-372.

［13］FUKUDA H，CHOU T W.A probabilistic theory of the strength of short-fiber composites with variable fiber length and orientation［J］.Journal of Material Science，1982，17：1003-1011.

［14］PIPES R B.MCCULLOUGH R L，TAGGART G.Behavior of discontinuous fiber composites：fiber orientation［J］.Polymer Composite，1982，3（1）：34-37.

［15］SANOMURA Y，HAYAKAWA K，MIZUNO M.Effects of process conditions on Young′s modulus and strength of extrudate inshort-fiber-reinforced polypropylene［J］.Polym Compos，2007，28（1）：29-35.

［16］KELLY A，TYSON W R.Tensile properties of fibre-Reinforced metals：copper／tungsten and copper／molybdenum［J］.J Mech Phys Solids，1965，13：329-338.