一種基于石墨烯的脈沖星導航X射線探測器

吳耀軍，帥 平，張 倩，傅靈忠，陳 強

(中國空間技術研究院錢學森空間技術實驗室，北京100094)

0 引言

宇宙中存在著一種被稱為脈沖星的高速自轉中子星，以極其穩定的周期輻射X射線;可以通過在航天器上安裝X射線探測器，探測脈沖星輻射的X射線信號，測量光子到達時間并提取脈沖星影像信息，從而得到航天器的位置、速度、時間和姿態等參數信息。X射線脈沖星導航是實現航天器長時間高精度自主導航的可行途徑，備受國際航天機構關注，已成為航天前沿技術領域的研究熱點［1－4］。脈沖星導航探測器要求具有高能量分辨率、高時間分辨率、大面積、重量輕、體積小、具備一定的成像能力以及不需低溫制冷等特點。在目前發展較為成熟的X射線探測器中，氣體正比計數探測器由于輸入窗易受到微流星破壞而造成氣體泄漏，限制了其在脈沖星導航領域的應用;NaI(Tl)閃爍探測器具有閃爍晶體易潮解、性能不穩定等不足，同時閃爍晶體的探測范圍主要在高能段;Si(Li)探測器和高純鍺探測器一般需要低溫制冷才能正常工作;CCD探測器時間分辨率較差。綜合比較來看，微通道板探測器、硅漂移探測器和電荷掃描探測器可在一定程度上滿足脈沖星導航的需求，但這三類探測器的部分指標仍需要改進以更好地應用于脈沖星導航。面對現有X射線探測方法的局限性，一種新的基于石墨烯的X射線探測方法有望滿足脈沖星導航的應用需求。

2004年，Novoselov等利用機械剝離的方法制備得到單層石墨烯，證明了二維材料是可以自由穩定存在的，并由此引發了石墨烯等二維材料研究的熱潮［5］。石墨烯是一種由單層碳原子構成的具有二維蜂窩晶格結構的新材料，是構成零維富勒烯、一維碳納米管和三維石墨等其它碳的同素異形體的基礎［6－7］。石墨烯具有零帶隙能帶結構、高電子遷移率、低電阻率、高導熱性和高力學強度等優異特性，因此石墨烯在科學研究和工業生產中具有廣闊的應用前景。目前，基于石墨烯的晶體管、光子學器件、光電探測器、光調制器、鎖模激光發生器、光偏振控制器、復合材料、能量存儲器、傳感器和生物器件等新器件不斷涌現［8－9］。Lemme等研究了基于石墨烯的場效應晶體管［10］;Wang等制作了基于石墨烯場效應晶體管的射頻混頻器［11］;Vicarelli等制成了基于石墨烯場效應晶體管的THz波探測器，并在室溫下實現了對 0.3 THz波的探測［12］;Koybasi等制作了SiC基底的石墨烯場效應晶體管探測器，并研究了在不同柵壓下探測器對光照的響應［13］;Foxe等提出了一種利用石墨烯場效應晶體管實現X射線探測的方法，并模擬分析了X射線與探測器的相互作用［14］。Patil等研究了不同基底材料的石墨烯場效應晶體管探測器對X射線和γ射線的探測，并分析了溫度和柵壓對探測器性能的影響［15－16］。

本文介紹了一種基于石墨烯電場效應的X射線探測方法及探測器基本結構，利用蒙特卡羅方法和有限元方法分析了探測器對X射線的響應和載流子輸運，并最終給出了探測器指標的理論計算值。

1 石墨烯能帶與電場效應

作為碳的一種平面同素異形體，石墨烯的碳原子在同一平面內通過共價鍵相互連接。碳元素有4個價電子，分別占據2 s和2 p軌道。當碳原子聚集到一起形成晶體時，相鄰碳原子之間的2 s和2 p軌道會發生交疊而形成化學鍵，這種原子軌道的交疊形式稱為雜化。在石墨烯中，2 s軌道與2px和2py軌道相互作用，電子發生重排，形成3個sp2雜化軌道。這3個sp2軌道相互作用形成3個σ鍵。σ鍵是一種最強的共價鍵，所以石墨烯具有優異的機械強度和力學特性。而由剩下的2pz電子形成的鍵稱為π鍵，其成鍵電子云分布垂直于碳原子所構成的平面，并與石墨烯的電學性質緊密相關［17］。

可以利用最近鄰緊束縛模型并結合電子－空穴對稱近似來求解石墨烯的能帶結構，計算公式［17］如下:

式中:E為波矢k對應的能量;γ為擬合參數，其取值范圍為2.7～3.3 eV，本文的計算中取 γ =3.1;a為石墨烯晶格原胞基矢的長度，數值上等于石墨烯中碳－碳鍵鍵長的倍;kx為波矢k的x方向分量;ky為波矢k的y方向分量。

利用式(1)計算得到石墨烯的三維能帶結構如圖1所示。

圖1 石墨烯三維能帶結構Fig.1 Three-dimensional energy-band structures of graphene

圖1 中E=0對應費米能級。費米能級上半部分對應于π*態，即π軌道的反鍵態，也稱導帶;費米能級下半部分對應于π態，即π軌道的成鍵態，也稱價帶。從圖1可以看出，石墨烯的導帶和價帶關于費米能級對稱，并在費米能級相互接觸，接觸點為K點。由于在費米能級附近沒有帶隙，因此石墨烯是零帶隙半導體或半金屬。在K點附近，電子的能量和波矢成線性關系，這表明在K點附近電子的有效質量為零，需要用狄拉克相對論量子力學波動方程來描述其運動，因此K點通常也被稱為狄拉克點，而石墨烯中的電子也常被稱為無質量狄拉克－費米子［17－18］。

由于石墨烯是零帶隙的半導體，在電場的作用下，狄拉克－費米子可以從電子(或空穴)連續轉變到空穴(或電子)。在距離狄拉克點較遠的地方，石墨烯中只有單一的載流子，其濃度和加載的柵極電壓成正比［19］。由于電導率和載流子濃度成正比，因此石墨烯的電阻值受到柵極電壓的影響，如圖2所示［14］，這就是石墨烯的電場效應。因此，可以利用石墨烯的電場效應來感知電場的變化。

圖2 石墨烯電場效應曲線Fig.2 Electric field effect of graphene

2 探測器結構與工作原理

基于石墨烯電場效應的X射線探測器結構如圖3所示。探測器結構包括3層:石墨烯探測層、SiO2絕緣層和Si半導體吸收基底。其中，Si半導體吸收基底作為X射線探測的工作介質，吸收入射的X射線并在基底內產生電子－空穴對;SiO2絕緣層在石墨烯探測層和Si半導體吸收基底之間形成絕緣，并阻止X射線在基底內產生的電子直接被石墨烯接收;石墨烯探測層主要用于感知X射線產生電子所形成的電場，根據石墨烯的電場效應，其電阻值會發生改變，從而利用電阻值的變化量作為探測器的輸出信號。在石墨烯探測層和Si半導體吸收基底之間加載柵極電壓，在探測器內部形成一個合適的電場分布，從而引導X射線在基底內產生的電子向石墨烯探測層漂移［15－16］。

圖3 石墨烯探測器結構示意圖Fig.3 Schematic of the detector architecture

探測器具體工作原理為:X射線入射到探測器基底中電離產生電子－空穴對，且所產生的電子－空穴對數目與其能量成正比。電子在柵極電壓產生電場的作用下做漂移運動，并被SiO2絕緣層阻擋而最終匯集在石墨烯探測層下方。匯集電子產生電場改變石墨烯探測層的電場強度，從而改變石墨烯的電阻值。通過測量石墨烯電阻值的變化量，可以推算出其電場強度的變化量。通過石墨烯所處電場強度的變化量，可以推算出入射X射線所產生的電子－空穴對數目。通過電子－空穴對數目，可以推算出入射X射線的能量。根據石墨烯電阻值變化所引起的電脈沖輸出信號的上升沿，可以推算出入射粒子的到達時間。從而實現對入射X射線能量和到達時間的測量。

在實際應用中，可以利用多個圖3這樣的探測單元拼接為面陣以增加探測面積。另外，可以搭配X射線聚焦鏡頭使用，由“X射線聚焦鏡頭+面陣石墨烯探測器”組成的探測系統具有更大的探測面積，以滿足脈沖星導航對探測器大面積的要求。

3 理論分析與模擬仿真

3. 1 X射線與探測器基底作用

X射線入射到探測器吸收基底，并與其發生作用，產生電子－空穴對;X射線與物質相互作用主要有三種機制:光電效應、康普頓效應和電子對效應，具體作用過程可借助蒙特卡羅模擬軟件進行模擬，比如Geant 4。Geant 4是由歐洲核子研究中心基于C++面向對象技術開發的蒙特卡羅應用軟件包，用于模擬粒子在物質中輸運的物理過程，其源代碼完全開放，主要包括幾何跟蹤、探測器響應、運行管理、可視化和用戶界面等模塊。利用Geant 4蒙特卡羅模擬軟件，分析了不同能量的X射線和不同厚度探測器吸收基底的相互作用。由于脈沖星輻射的X射線主要是軟X射線，因此模擬時選取了4種不同的能量，分別為:1 keV、10 keV、15 keV和 30 keV。探測器的基底也選取了4種不同的厚度，分別為:0.1 mm、0.4 mm、1.0 mm 和2.0 mm。

圖4為不同能量X射線與0.4 mm厚Si基底相互作用的Geant 4模擬結果，其中，中心矩形區域為Si基底，實線簇表示電子的運動軌跡。從圖4可以看出，探測器吸收基底為0.4 mm時，1 keV能量的X射線全部被吸收，然后隨著X射線能量的增加，不發生作用而直接穿過基底的X射線逐漸增加，到30 keV時X射線絕大部分都直接穿過。

圖4 不同能量X射線與0.4 mm厚Si基底相互作用Fig.4 The interaction between X-rays with different energies and 0.4 mm thick Si substrate

表1為不同能量的X射線與0.4 mm厚Si基底相互作用時不同效應的發生幾率。從表1可看出，作用時主要以光電效應為主，康普頓效應發生的幾率很小。隨著X射線能量的增加，光電效應發生的幾率減小，X射線不發生作用直接穿過基底的幾率明顯增加。

表1 不同效應發生幾率Table 1 Probability of different effects

圖5表示能量為15 keV的X射線與不同厚度Si基底相互作用的Geant 4模擬結果。從圖5可以看出，隨著探測器基底厚度的增加，入射X射線被吸收的幾率顯著增加，在厚度為2.0 mm時，入射X射線幾乎全部被吸收在基底中。在探測器厚度為0.4 mm和1.0 mm時，入射X射線也大部分被吸收。可以根據實際探測X射線的目標能段，并考慮探測器的體積重量要求，來選擇合適的探測器吸收基底厚度，實現對X射線的有效探測。

圖5 15 keV X射線與不同厚度Si基底相互作用Fig.5 The interaction between 15 keV X-ray and Si substrate with different thicknesses

3. 2 電荷輸運模擬

X射線在探測器吸收基底中產生電子－空穴對之后，在柵極電壓產生電場的作用下，電子向石墨烯探測層運動，空穴向基底底部運動，通過使電子漂移匯集到石墨烯層下方來實現對電子數目的探測。因此，在實際的探測器設計中，需要分析柵極電壓的加載方式及其對基底中載流子漂移運動的影響，從而使探測器能更好地按照所設計的方式來工作。

通過COMSOL Multiphysics 4.3b多物理場耦合分析軟件來模擬柵極電壓在探測器內引起的電勢和電場分布，并對電子在柵極電壓產生電場作用下的漂移運動進行模擬。COMSOL Multiphysics是以有限元法為基礎，通過求解偏微分方程(單物理場)或偏微分方程組(多物理場)來實現真實物理現象的仿真，其包含了大量預定義的物理應用模型，涵蓋電磁學、流體力學、傳熱學和結構力學等多種物理場，可快速建模。具體計算參數如下:吸收基底尺寸為400×400×400 μm3，材料為 Si，其中電子遷移率為1450 cm2/(V·s);絕緣層尺寸為 400×400×0.5μm3，材料為SiO2;石墨烯位于SiO2絕緣層的中央，簡化為10×10μm2的面元;石墨烯電勢為0 V，基底底部電勢為－50 V。為減小計算量，在不失準確性的情況下，模擬時探測器簡化為二維結構。

模擬計算所用的模型為COMSOL內置的靜電學計算模型和帶電粒子追蹤模型。靜電學計算模型方程為:

式中:D為電位移矢量，ρ為空間電荷密度，E為電場強度，V為電勢，ε為介質的電容率。

帶電粒子追蹤模型方程為:

式中:q為帶電粒子位移，v為帶電粒子速度，μ為電子遷移率，E為電場強度。

因此，將靜電學計算模型和帶電粒子追蹤模型進行耦合求解，即可得到探測器內的電勢分布、電場強度分布以及電子的漂移運動軌跡。

圖6為計算得到的探測器內部電場示意圖，圖中黑色箭頭表示電場線。從圖6可以看出，在石墨烯附近電場強度較大，隨著遠離石墨烯，電場強度迅速減小，且電場線表現出趨向石墨烯聚集的特點。

圖6 探測器內部電勢分布及電場線示意Fig.6 The potential distribution and field lines in the detector

圖7 為探測器基底內電子在柵極電壓產生電場的作用下發生漂移運動的軌跡。為盡可能完整地描述電子在基底內的運動過程，假設X射線剛進入探測器基底就產生了電子。在利用COMSOL進行模擬時，選取15個電子作為粒子追蹤的對象，初始位置設定在探測器基底的最下端，初始速度設為0。模擬結果表明:在探測器基底不同位置產生的電子，最終都在電場作用下向著石墨烯漂移，并最終匯集在石墨烯層的下方，符合探測器設計的要求。

圖7 電子運動軌跡Fig.7 The trajectory of electrons in the detector

3. 3 探測器指標分析

為綜合考量探測器的性能參數，并對其性能指標作出正確合理的預估，現對探測器的能量分辨率和時間分辨率進行理論分析。

探測器能量分辨率計算公式為:

式中:F為法諾因子，N0為入射X射線在探測器基底中產生的電子－空穴對數目。

Si的法諾因子F=0.15。假如入射的X射線能量為10 keV，由于 Si的平均游離功為3.61 eV，因此N0=2770。利用式(4)可以計算得到探測器的能量分辨率理論極限值為1.74%。

探測器載流子收集時間計算公式為:

式中:d為探測器基底厚度，μ為電子遷移率，UG為加載的柵極電壓。這里d=400μm，μ=1450 cm2/(V·s)，UG=50 V，計算得到 tc=22 ns。對 Si基底的石墨烯探測器，其時間分辨率取決于載流子的收集時間。因此，探測器時間分辨率的理論極限值為22 ns。

目前，技術發展成熟的可用于脈沖星導航領域的主流探測器包括:微通道板探測器、硅漂移探測器和電荷掃描探測器。微通道板探測器的時間分辨率可達到ns量級，但是其能量分辨率較差。硅漂移探測器的能量分辨率可達到2.5%，但是其時間分辨率只能做到μs量級。電荷掃描探測器的能量分辨率可做到7.5%，但是其時間分辨率只能做到ms量級。由此可見，石墨烯探測器能同時具有較高的能量分辨率和時間分辨率，綜合性能優于上述三種主流探測器。

4 結論

針對基于石墨烯的X射線探測方法，本文利用蒙特卡羅方法和有限元方法數值驗證了其原理可行性，且數值計算的結果可以為探測器的設計提供支撐。通過對探測器性能指標的計算分析，發現基于石墨烯電場效應的X射線探測器可同時具有較高的能量分辨率和時間分辨率，在性能上優于現有的X射線探測方式，可應用于X射線脈沖星導航以及傳統的X射線探測領域。

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