鉛-鍶-釹同位素示蹤技術在PM2.5源解析中的應用

劉賢榮，林曉輝，于瑞蓮，胡恭任

(華僑大學化工學院，福建 廈門 361021)

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鉛-鍶-釹同位素示蹤技術在PM2.5源解析中的應用

劉賢榮，林曉輝，于瑞蓮，胡恭任

(華僑大學化工學院，福建 廈門 361021)

在闡述鉛、鍶、釹同位素作為示蹤劑原理的基礎上，總結了鉛同位素示蹤技術和鉛、鍶、釹同位素聯合示蹤技術在PM2.5源解析中的應用，并指出今后研究PM2.5源解析的重點：應用鉛、鍶、釹同位素聯合示蹤技術，在明確區分PM2.5中各污染來源的同時定量計算各源的貢獻值，并結合后向氣團軌跡分析模型解析PM2.5的遠距離來源。

PM2.5監測；污染源解析；鉛-鍶-釹同位素；同位素示蹤

0　前言

細顆粒物(PM2.5)指懸浮在空氣中空氣動力學當量直徑≤2.5μm 的顆粒物。PM2.5能通過消光作用降低大氣能見度，且由于其在大氣中的停留時間長、輸送距離遠，對空氣質量產生重要影響。此外，由于它具有較大的比表面積，易吸附有害重金屬和有機物、細菌和病毒等，且粒徑越小越易隨呼吸通過鼻纖毛進入血液或沉積在肺部，嚴重危害人體健康[1,2]。已有研究指出，全球每年約210 萬人死于大氣中PM2.5等懸浮顆粒物濃度上升對人體肺部造成的損害[3]。隨著大氣污染程度加重，公眾的環保意識不斷提高，PM2.5成為了城市大氣環境質量監測的重要指標[4]。但是，僅分析PM2.5含量并不能有效降低PM2.5的排放，只有識別PM2.5的污染來源，才能合理制定相關政策，以便從源頭上有效控制其排放。因此PM2.5污染源解析對改善城市空氣質量具有重要現實意義。

污染物來源解析通常分為兩個層次：定性判斷來源的類型，即源識別；在源識別基礎上定量計算各源的貢獻，即源解析。目前通常將二者統稱為源解析[5]。源解析技術大體分為兩種：以污染源為對象的擴散模型和以污染區域為對象的受體模型[1]。

20世紀70年代起，美、日等國家的研究重點開始由排放源轉移到受體進行大氣顆粒物的源解析[7]。在受體模型中運用較多的是顯微鏡分析法和化學分析法[7]，其中化學分析法中常用的是化學質量平衡(Chemical mass balance，CMB)模型和多元統計分析法[8]。顯微鏡分析法的前提是要建立龐大的源數據庫，且該法存在分析時間長、費用貴、對在顆粒物中占有很大比例的無定性有機成分不敏感、在觀測粒子密度和體積時誤差較大等缺點[9]；CMB模型因需要收集準確詳細的污染源成分譜，往往花費大量財力和人力，且對于化學性質不穩定的污染物結果會有較大誤差；多元統計分析法一方面對樣品數量要求較多，而且對有些源解析結果的判斷和解釋存在一定的主觀性。同位素示蹤技術是一種用同位素或其標記化合物指示和追蹤相應元素或化合物在生物體及其環境介質中遷移、轉化和積累的方法[10]。原始地球的分異演化導致地球中不同圈層以及同圈層中不同區域具有特定的同位素組成，這是同位素示蹤元素來源和變化的基礎。許多不同類型的巖石、礦物與人為源具有差異明顯的同位素比值特征，因此“指紋”特征同位素可以廣泛用于物源示蹤研究。相比于單一同位素示蹤，鉛、鍶、釹多元同位素的聯合使用更能精確地判斷PM2.5的污染來源。

1　鉛同位素示蹤

近年來，鉛穩定同位素技術有快速的發展，測試設備得到普及，且鉛同位素具有受后期地質地球化學作用影響小、易于測定等優點，使該技術逐步被引入至環境污染識別過程中，尤其是在鉛污染源識別方面。鉛有4種主要同位素204Pb、206Pb、207Pb、208Pb，其中204Pb的半衰期為1.4×1017a，遠超過地球形成的年齡，可認為是穩定同位素；206Pb、207Pb、208Pb分別是238U、235U、232Th衰變的終產物，它們的豐度會隨時間不斷增加，屬放射性成因穩定性核素[11]。鉛同位素之間的比值主要受到初始源的鉛含量及鈾、釷衰變反應的影響，其他外界環境對它們的影響非常小，故它們的比值是具有特異性的“指紋”特征[12]。因此，根據不同來源的鉛具有不同鉛同位素組成的特征，可以辨別不同的鉛來源，起到示蹤污染源的作用。通常選擇206Pb、207Pb、208Pb作為“指紋”來示蹤污染來源[13]。隨著示蹤手段的發展，鉛污染來源解析也逐漸從定性分析發展為定量評價各種來源鉛的貢獻率[14]。在定量解析污染源相對貢獻率的過程中，Monna等[15]提出了二元混合模型和三元混合模型：若只有2個源(通常為土壤背景源和人為源)，且樣品的鉛同位素特征值與2個源的同位素組成特征值在一條直線上，則可選擇二元混合模型；若有3個源，且各個源的鉛同位素特征值存在差異，各源對樣品的貢獻率不隨時間推移而改變，則可采用三元混合模型求解各源的相對貢獻率。

鉛同位素示蹤技術在環境監測中的應用起始于20世紀60年代[16]，直到20世紀90年代才被廣泛用于環境中鉛來源示蹤，尤其是對大氣顆粒物鉛污染源的示蹤研究[17]。Chow等[18]測定了北美汽油和煤的鉛同位素組成，通過206Pb/204Pb和206Pb/207Pb的關系圖來鑒別大氣中汽油和煤的鉛污染源。陳好壽等[17]利用鉛同位素分析了杭州大氣鉛主要污染源，發現煤鉛207Pb/204Pb和238U/204Pb較低，而汽油鉛207Pb/204Pb和238U/204Pb普遍較高，這為鉛同位素示蹤和大氣鉛污染源提供了重要依據。張桂林等[19]用鉛同位素比值和鉛質量平衡法相結合對上海大氣氣溶膠進行鉛源解析，結果表明：燃煤煙塵、鋼鐵煙塵和汽車尾氣是主要排放源，但使用無鉛汽油后，汽車尾氣的鉛貢獻在4～5a內明顯下降。趙多勇等[20]測定陜西某工業區大氣降塵鉛質量比及同位素組成，并對比大氣降塵和礦石、燃煤等端元介質的同位素特征，結合三元混合模型計算了各污染源對大氣降塵鉛的貢獻率：鉛鋅冶煉廠礦石、熱電廠燃煤及焦化廠燃煤的貢獻率約分別為38.8%、41.5%和 19.7%。Zhu等[21]利用鉛同位素比值分析廈門大氣鉛的來源，結果表明：煤燃燒是廈門大氣鉛的主要來源。Cong等[22]用鉛同位素組成分析拉薩空氣中的痕量重金屬來源，發現重金屬主要是自然背景來源，其次是水泥廠的貢獻。Witt等[23]分析了印度洋西南部上空氣溶膠鉛同位素比值，發現氣溶膠中的鉛同位素比值與煤炭燃燒的較為一致，但也不能排除自然源和采礦/冶煉活動的影響。Lee等[24]利用鉛同位素比值證實了越靠近金屬工業園區居民鉛暴露的水平越高，冬季和夏季的居民區均受到汽車尾氣的影響，不同的是冬季由于風向影響，還會被工業園區內的水泥廠、鋼鐵制造廠影響。Liu等[25]利用鉛同位素研究北京沙塵暴期間及非沙塵暴期間PM10的來源，發現相比于非沙塵暴期間，PM10在沙塵暴期間有更高的206Pb/207Pb值及206Pb/208Pb值，并且與內蒙古高原和張北高原收集到的干涸湖底的土壤樣品相似，表明北京沙塵暴期間的PM10來源于這兩個高原地區。

目前，已有研究人員將鉛同位素示蹤技術應用于受人們關注的PM2.5的源解析。李顯芳等[26]對北京PM2.5樣品無機元素和206Pb/207Pb分析結果表明，汽油無鉛化以后，北京市春季PM2.5中的鉛主要來源于有色冶金排放和燃煤排放。劉咸德等[27]用鉛同位素豐度比值研究北京市夏、冬季PM2.5中燃煤貢獻率分別為51%和59%，涉鉛的有色冶金源的貢獻率分別為49%和41%，大氣鉛污染具有當地排放和區域性排放的貢獻和特征。Xu等[28]用鉛同位素分析西安PM2.5樣品來評估2000年逐步淘汰含鉛汽油之后的影響，發現冬季207Pb/206Pb比值(0.843±0.032)與煤燃燒樣品平均值(0.847～0.860)類似，表明冬季煤的燃燒是最重要的鉛源；夏季平均207Pb/206Pb比值為0.860±0.032，與汽車尾氣樣品207Pb/206Pb比值(0.862～0.901)接近，表明夏季車輛排放貢獻的PM2.5鉛最大。Hu等[29]分析南京大氣TSP和PM2.5的鉛同位素組成，發現206Pb/207Pb值和208Pb/206Pb值在這兩個組分上均較為接近，208Pb/206Pb與206Pb/207Pb以及208Pb/206Pb與1/Pb的關系圖揭示，TSP和PM2.5都主要受到燃煤排放和冶煉活動的鉛污染影響。Ewing等[30]測定加州北部城市PM2.5的鉛同位素，通過同位素間的線性回歸線證實，加州北部城市的PM2.5受到跨太平洋的亞洲空氣顆粒物的影響。大量文獻顯示，鉛同位素能很好地應用于大氣顆粒物源解析研究，但是當存在有兩個或多個污染源具有相似的鉛同位素組成時，就無法準確地對污染源進行識別，需要借助其他同位素如鍶同位素等加以區分。

2　鍶同位素示蹤

鍶同位素存在4個天然穩定同位素84Sr、86Sr、87Sr和88Sr[31]，其中86Sr是地球形成時就已存在的初生原始鍶，87Sr是從放射性同位素87Rb經β衰變而來，由于87Rb半衰期很長為4.88×1010a[32]，所以放射性成因的87Sr豐度不斷發生變化，87Sr/86Sr比值就會有很大差異。與鉛同位素類似，鍶同位素在物理、化學和生物等自然過程中幾乎不發生任何顯著的分餾，所以成為地球化學研究領域重要的物源示蹤劑。鍶同位素在地層學[33]、沉積學[34]、水文地質[35]等領域有較多的研究。近些年，鍶同位素技術也開始應用于研究大氣降水中化學組分的來源，通過分析降水中的鍶同位素也能在一定程度上反映大氣氣溶膠的污染狀況。

相對于鉛同位素示蹤技術在大氣污染源解析中的廣泛應用，鍶同位素在這方面的應用研究較少且相對分散。Nakano等[36]研究日本中部川上村降水發現，春季降水的87Sr/86Sr比值明顯高于秋季降水，鍶同位素的季節變化受到海鹽、亞洲大陸沙漠塵土和當地火山巖土壤的影響，并認為春季比值偏高的原因主要是季風將亞洲大陸沙漠塵土遠距離輸送。Xu等[37]用鍶同位素分析北京雨水中的大氣污染物，結果表明：所有樣本的鍶同位素比值在海水和土壤塵潛在污染源之間。Chadwick等[38]發現在干旱地區風力傳輸有助于土壤對鍶的貢獻，這些揚塵可能來源于本地源，也有可能是從亞洲橫跨太平洋遠距離傳輸到夏威夷的外地源。Miller等[39]和Aberg[40]研究發現，靠近海岸區域大氣的87Sr/86Sr比值與海水中的87Sr/86Sr比值相近。Kanayama等[41]分析2000年日本Kosa現象時的主要元素、痕量元素和87Sr/86Sr，結果發現大氣氣溶膠中的這些組分含量增加，反映了亞洲沙塵暴對日本大氣氣溶膠的貢獻。目前有關鍶同位素單獨示蹤PM2.5來源的研究鮮見報道。

3　Pb-Sr-Nd同位素聯合示蹤

自然界中釹以集中同位素的混合物形式存在，其中有143Nd和144Nd。143Nd同位素是放射性衰變的產物，其半衰期為1060 億年[42]。在地球分異過程中釹及其母體釤(Sm) 均在地殼中得到富集，且釹的富集程度大于釤。這樣在以后的地質歷史中，地殼中釹的放射成因同位素143Nd (其母體為147Sm) 的增長速度將小于地幔釹中143Nd的增長速度，因而含有Sm和Nd的地質樣品的143Nd/144Nd比值隨時代增加[43,44]。一般以εNd=[(143Nd/144Nd)樣品/(143Nd/144Nd)球類隕石-1]×104表示釹同位素組成，通常認為球類隕石的143Nd/144Nd值為0.512638[45]。目前并沒有在示蹤大氣氣溶膠污染源方面單獨應用釹同位素的研究。當前大氣污染形勢越發嚴峻，污染源類復雜多變，采用單一的源解析技術已難以滿足污染防治和環境管理的現實需要，因此采用多種同位素聯合示蹤污染源必將成為今后大氣污染源解析的趨勢。利用鉛、鍶、釹同位素聯合示蹤大氣污染源，可更好地區分大氣中主要人為污染源(如交通尾氣、金屬冶煉廠、燃煤、水泥廠等)，精確判斷PM2.5的來源，這是未來研究的趨勢，但迄今為止國內外這方面的研究尚較少。

已有學者采用Pb-Sr、Sr-Nd及Pb-Sr-Nd同位素聯合示蹤技術對大氣中氣溶膠污染源進行解析，獲得了一些成果。Grousset等[46]測定了自然塵源和潛在污染源的鉛、鍶、釹同位素組成，能很好地區分不同大氣顆粒物的來源，確定輸送路徑。為了更明確地區分不同工業源和交通排放源，Geagea等[47]利用鉛、鍶、釹3種同位素比值分析郊區和城市的大氣氣溶膠，鉛和釹同位素組成表明郊區受到郊區燃燒和鋼鐵廠的影響；而城市的大氣氣溶膠在盛行東北偏北風時，受到鋼鐵廠、化學和生活焚燒爐、自然背景的共同作用，在盛行南風時主要受到垃圾焚燒爐的影響。Lee等[48]使用鍶-釹同位素組成分析韓國2006年4月底的黃沙事件是否受到亞洲降塵的影響，結果表明2006年4月底黃沙事件的揚塵粒子的主要來源是中國北方的毛烏素(Mu Us)沙漠。Kanayama等[49]測定TSP和粒徑< 5μm細顆粒物的鍶和釹同位素，根據Rb-Sr和Sr-Nd同位素相關圖能清楚分辨由于顆粒物粒徑變化的同位素特征，證實亞洲沙塵可能來源于中國的西北到中部地區(即從塔克拉瑪干沙漠到黃土高原)。Widory等[50]聯合鉛和鍶同位素來分析北京大氣氣溶膠中鉛和鍶的來源，206Pb/204Pb與1/Pb關系圖表明鉛精煉廠是主要污染來源，而206Pb/204Pb和87Sr/86Sr關系圖證實煤燃燒和水泥廠對大氣氣溶膠有很大影響。Guéguen等[51]利用鉛、鍶、釹同位素研究樹皮樣品指示的大氣污染，結果表明同一采樣點的氣溶膠與樹皮樣品有相似的同位素組成，說明了工業和其他人為排放源對法國斯特拉斯堡(Strasbourg)和凱爾(Kehl)城市大氣環境的影響。利用多元同位素聯合示蹤技術可以很大程度上彌補單獨鉛同位素信息量不足、解析結果較粗糙的缺陷，對更加客觀準確地識別污染源有重要意義，是今后重金屬同位素示蹤技術發展的方向。

4　結束語

(1) 同位素示蹤技術具有方法相對簡單、結果準確、能定性并定量地判斷PM2.5污染來源等優點，隨著穩定同位素測定技術的發展和成熟，在PM2.5污染源解析研究中的應用前景廣泛。

(2) 國內外研究較多采用單獨鉛同位素示蹤環境中重金屬的來源，但當存在有兩個或多個污染源具有相似的鉛同位素組成時就無法準確地對污染源進行識別，需要借助其他同位素加以區分。目前大氣污染形勢越發嚴峻，污染源類復雜多變，采用多元同位素聯合示蹤技術必將成為今后PM2.5源解析的趨勢。

(3) 對于遠距離傳輸的PM2.5污染來源解析，可結合同位素示蹤技術與美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)開發的后向氣團軌跡分析模型，解析區域大氣PM2.5的遠距離來源。

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Application of Pb-Sr-Nd Isotopic Tracing Technique in the Recognition and Analysis of PM2.5Pollution Sources

LIU Xian-rong, LIN Xiao-hui, YU Rui-lian, HU Gong-ren

(College of Chemical Engineering，Huaqiao University，Xiamen Fujian 361021 ,China)

PM2.5has increasingly caused public concern due to its serious impact on air quality and human health. The recognition of pollution sources to PM2.5is essential for making relevant policies, which could solve PM2.5pollution problems fundamentally. Based on the principles of Pb, Sr and Nd isotopes as tracers, the applications of Pb isotopic tracing combiningPb, Sr, Nd isotopic technique on recognizing and analyzing pollution sources of PM2.5were summarized in this paper. The combined isotopic tracing techniques of Pb, Sr and Nd were applied to distinguish and quantify the contributions of various pollution sources to PM2.5. Combining the air-mass backward trajectory modeling with isotopic tracing technique, the long-range transported sources to PM2.5was recognized and analyzed.

PM2.5；Pb-Sr-Nd isotopes；isotopic tracing；analysis of pollution sources

2016-03-29

國家自然科學基金項目(21377042，21477042)；福建省自然科學基金項目(2014J01159)。

劉賢榮(1976-)，女，講師，從事污染控制方面的研究。

X820.1

A

1673-9655(2016)05-0055-05