安徽省室內降塵中多環芳烴分布及來源解析

李法松,韓 鋮,周葆華,徐志兵,王 瑜,林大松,彭玉美,姚靜波,金陶勝(.安慶師范學院資源環境學院,安徽 安慶 60；.南開大學環境科學與工程學院,教育部環境污染過程與基準教育部重點實驗室,天津30007；3.中國科學院生態環境研究中心,環境化學與生態毒理學國家重點實驗室,北京 00085；.農業部環境保護科研監測所,產地環境監測與預警創新團隊,天津 3009)

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安徽省室內降塵中多環芳烴分布及來源解析

李法松1,2,3*,韓 鋮1,周葆華1,徐志兵1,王 瑜1,林大松4,彭玉美1,姚靜波1,金陶勝2(1.安慶師范學院資源環境學院,安徽 安慶 246011；2.南開大學環境科學與工程學院,教育部環境污染過程與基準教育部重點實驗室,天津300071；3.中國科學院生態環境研究中心,環境化學與生態毒理學國家重點實驗室,北京 100085；4.農業部環境保護科研監測所,產地環境監測與預警創新團隊,天津 300191)

摘要：采集安徽省內14個采樣點的24個室內降塵樣品,檢測16種多環芳烴(PAHs)含量.結果表明,安徽省不同區域室內降塵中∑PAHs濃度范圍為0.52～89.3μg/g,平均濃度為20.7μg/g.降塵中PAHs以5環為主,其次是4環和3環.PAHs 組成分析表明,幾乎全部樣品中PAHs均以高環(4～6 環)為主,其高達60.5％～97.0％,僅在4個樣品中檢出了較高比例的低環PAHs (2～3環).這說明多數室內降塵中PAHs污染由交通運輸(汽車和船舶)以及化工廠等高溫燃燒排放造成.而安慶、蕪湖及六安地區可能存在較嚴重的石油污染或煤、木材等低溫燃燒源污染.公共場所、城市家庭和農村家庭降塵中PAHs的濃度存在明顯的差異,總體上呈現:公共場所>城市家庭>農村家庭.異構體分析表明,公共場所和城市家庭內存在混合來源,而農村家庭以燃燒源為主.致癌能力分析表明,城市家庭降塵中的苯并[a]芘當量(BaPE)值略高于農村家庭.公共場所降塵中的BaPE值遠大于家庭場所,是農村家庭或城市家庭場所的2倍多.

關鍵詞：多環芳烴；室內降塵；源解析；致癌能力評價；安徽省

* 責任作者, 副教授, fsli@rcees.ac.cn

多環芳烴(PAHs)是廣泛存在于環境中的一種持久性有機物(POPs),它能夠隨大氣遷移沉降到世界各地[1-2].流行病學研究表明,PAHs暴露濃度與呼吸系統、心血管系統疾病有很強的相關性[3].

目前,人類大約有80％的時間是生活在室內環境(例如家庭、辦公室、實驗室、機場等公共場所),因此污染物在室內空氣暴露對人體健康的影響越來越引起人們的關注[4].室內空氣和降塵是污染物的主要載體.污染物可以通過呼吸、手觸入口(尤其是對兒童)以及直接皮膚吸收等方式進入人體[5].相對于室內空氣,室內降塵更適合于評估環境污染物對人體的暴露影響,因為它們能作為污染物的儲存庫在環境中長時間存在[6],因此,有必要開展室內降塵中多環芳烴的污染水平及其影響因素研究.

Zhang等[7]研究認為全球大氣環境中PAHs污染有22％是來自中國地區.隨著中國社會經濟的發展,PAHs的污染將會進一步加重.在我國雖然開展了多種環境介質中PAHs污染、濃度分布等研究,但是關于室內降塵中PAHs的研究相對較少.Naspinski等[8]在2008年比較了不同地區室內地面降塵中PAHs的含量,發現中國地區樣品含量最高.Qi等[9]研究我國部分地區室內降塵中PAHs濃度分布的結果表明,室內PAHs含量與地區經濟、人口有非常密切的關系,而不同類型的室內環境(農村家庭、城市家庭、公共場所)、家庭廚房燃燒方式等所造成的PAHs的類型、濃度都存在差異.關于我國室內降塵中PAHs的研究需要進一步深入研究.

本研究采集了安徽省14個不同地區的室內降塵樣品,通過超聲萃取提取濃縮樣品,再利用氣相色譜-質譜聯用儀(GC-MS)定量分析,同時結合多種源判斷方法對室內降塵中PAHs來源進行定性分析,最后運用苯并[a]芘當量(BaPE值)法對室內PAHs進行生態風險評價,旨在為地區節能減排和污染治理提供基礎數據.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

選取對安徽省內的14個城市及各市的所轄區、縣進行室內降塵采樣,采樣點位如圖1所示.一共采集了24個樣品,其中包括8個農村家庭樣品,5個城市家庭樣品和11個公共場所(學校、辦公場所)樣品.采樣時間為2014年6月至8月.收集樣品時,在嚴謹的操作步驟下,用丙酮溶液浸泡過的刷子在室內的家具或窗臺上收集5g左右的降塵.記錄每一個樣品的采集具體地點、采集環境類型.裝入聚乙烯樣品袋內,貼好標簽,放入冰箱中冷凍保存.

圖1　安徽省室內降塵采樣點位示意Fig.1 Sampling sites of indoor dust form Anhui Province, China

1.2 儀器分析

1.2.1 儀器與試劑 所用儀器為GC/MS (7890A/5975C,安捷倫科技有限公司),循環水式多用真空泵(鄭州長城科工貿有限公司); RE-52AA型旋轉蒸發儀(上海亞榮生化儀器廠);KQ3200B型超聲清洗儀(昆山市超聲儀器有限公司);箱式電阻爐(上海錦屏儀器儀表有限公司);干式氮吹儀(天津艾維歐科技公司).

試劑包括正己烷、二氯甲烷、丙酮、甲醇均為色譜純,購于賽默飛世爾科技(中國)有限公司;16種PAHs的混標購自上海安譜科學儀器公司,無水硫酸鈉,優級純(上海國藥集團),使用前450℃灼燒6h;銅粉,優級純(上海國藥集團),用10％稀鹽酸清洗,用丙酮洗去水分,再用甲醇、二氯甲烷、正己烷清洗3次,保存在正己烷溶液中備用.

硅膠的預處理:色譜柱用硅膠(青島碩遠有限公司,100～200目),取200g硅膠于玻璃燒杯中,然后加入正己烷:丙酮(1:1,V/V) 300mL超聲清洗然后在通風櫥內吹干,倒入蒸發皿中,在130℃活化16h,冷卻后裝入試劑瓶中密封,保存在干燥器中.使用前去活化:取3mL去離子水逐滴加入到97g硅膠中,充分振蕩均勻,裝入試劑瓶中密封,保存在干燥器中;氧化鋁(天津大學科威公司, 100～ 200目)的預處理與硅膠預處理相同.

1.2.2 樣品提取與凈化 樣品前處理采用超聲萃取法(EPA 3550B).稱取2g左右降塵樣品,加入3g銅粉,用1:1(V/V)正己烷/丙酮30mL,超聲萃取30min,離心并取出上清液,再重復上述超聲萃取兩次,并控制溫度在40℃以下.合并萃取液,旋轉蒸發至2mL,萃取液過硅膠柱(自上而下1cm無水硫酸鈉,6cm 3％去活化氧化鋁和12cm 3％去活化硅膠)凈化.先用15mL正己烷預淋洗,棄去正己烷淋洗液,再用70mL(3:7二氯甲烷/正己烷)混合液淋洗,全部接收.接收液旋轉蒸發,用柔和的氮氣吹蒸,并用正己烷定容至1.0mL,低溫保存待測.

1.2.3 分析測定 GC/MS,EI離子源,70eV, SIM模式;色譜柱:HP5-MS(30m×0.25mm (i.d.)×0.25μm);載氣:高純氦氣,流速1mL/min;進樣口溫度:300℃;氣質傳輸線溫度:280℃.進樣:1μL,無分流自動進樣;色譜升溫程序為:初始溫度70℃維持1min,以10℃/ min升溫速率升至260℃并保留1min,然后再以3℃/min的速率升溫至305℃保留4min.

1.2.4 質量控制 為保證數據的代表性、準確性和可比性,進行了嚴格的質量控制.試劑空白、實驗室空白和回收率實驗結果在可接受范圍內,每種PAHs工作標準曲線線性良好,相關系數(R2)≥0.995.試劑空白中未檢測出PAHs,實驗空白中僅檢測到少量的Nap和Phe(含量低于實際樣品的3％),最終濃度經過相應的實驗空白扣除.方法的最低檢出限為0.20～1.20ng/g,除揮發性較強的萘回收率(65.8％)較低以外,其他物質的回收率范圍均在76～110％,相對標準偏差<8.0％.實驗所測定的降塵中PAHs濃度未經回收率校正.

2 結果與討論

2.1 PAHs含量分布

采集了安徽省不同區域室內降塵樣品數共計24個(圖1),研究地區各采樣點降塵中PAHs濃度分布如圖2所示,其中∑PAHs濃度范圍為0.52～89.3μg/g,平均濃度為20.7μg/g.

圖2　安徽省室內降塵中PAHs濃度分布Fig.2 Distribution of PAHs in indoor dust from Anhui Province, China

表1給出了不同PAHs單體分布的統計數據,除了Nap(54.2％)和DBA(66.7％)檢出率較低外,其他PAHs都有較高的檢出率.樣品PAHs中主要以BbF為主,中值濃度為1.73μg/g,其次是Flu,中值濃度為1.04μg/g. ∑PAHs的中值濃度為10.2μg/g,均值濃度為20.7μg/g,低于Qi等[9]報道的我國多個地區的平均值30.9μg/g,低于美國德克薩斯州的濃度均值29.2μg/g[10],與Peng等[11]報道的上海地區濃度均值18.9μg/g相當,高于其他地區報道的濃度值,例如加拿大渥太華地區(12.9μg/g)[12]、意大利巴勒莫地區(5.11 μg/g)[13]以及美國加州南部(0.91μg/g)[14].

表1　安徽省室內降塵中PAHs濃度分布(μg/g)Table1　Distribution of PAHs in indoor dust of Anhui Province, China (μg/g)

2.2 PAHs組成分析

圖3　安徽地區降塵中PAHs分布比例Fig.3 Percentages of PAHs in indoor dust from Anhui Province, China

安徽省各地區降塵中不同環數PAHs分布如圖3所示,所研究區域PAHs以5環為主,其次是4環和3環.另外16種PAHs可按照環數高低分成兩組:低環(2～3環,LMW)和高環(4～6環,HMW),以判斷其不同的污染來源.通常LMW類PAHs來源于石油類污染和木柴、煤等在低至中溫度范圍內的燃燒.HMW類PAHs主要來源于化石燃料的高溫燃燒[15].所研究區域降塵樣品中除AQ2、AQ3、WH2、LA2等4個點的LMW較高外,其他降塵樣品中LMW為2.99％～39.5％,HMW則高達60.5％～97.0％,說明所研究區域主要受交通運輸、船舶油類以及化工廠的燃燒排放造成.而安慶、蕪湖及六安地區可能存在較嚴重的石油污染或煤、木材等低溫燃燒源污染.

2.3 不同類型室內環境中PAHs差異分析

為比較不同采樣環境可能對室內降塵中PAHs濃度分布的影響,我們將采樣點來源分為農村家庭(8個樣品)、城市家庭(5個樣品)、公共場所(11個樣品,分別為學校、辦公場所等)3種類型,如圖4所示.可以看出,公共場所中大多數的個體PAH濃度高于城市家庭環境中對應的PAH(Phe、Chr、BbF、DBA除外),而大多數城市家庭中的個體PAH濃度高于農村家庭環境中對應的PAH(Ace、BkF、BaP除外).配對樣品T檢驗結果進一步表明,農村家庭和城市家庭中單個PAH存在顯著性差異(P<0.05),城市家庭與公共場所中的單體PAH也存在著顯著性的差異(P<0.05),農村家庭與公共場所的差異性更顯著(P<0.05).另外從圖4還可以看出,公共場所、城市家庭和農村家庭降塵中∑PAHs的濃度存在明顯的差異,公共場所中∑PAHs濃度范圍為3.67～ 89.3μg/g,均值濃度為29.8μg/g.城市家庭∑PAHs濃度范圍為2.20～80.2μg/g,均值濃度為20.7μg/g.農村家庭∑PAHs濃度范圍為0.52～23.9μg/g,均值濃度為8.35μg/g.可以看出PAHs污染濃度表現為:公共場所>城市家庭>農村家庭.原因可能是公共場所一般處于交通便利地區,且相對比較開放、人流量大,與室外空氣交流比較頻繁,受到交通污染和城市工業排放比較嚴重的緣故,而城市家庭相對比較封閉且距離交通干線一般較遠,所以污染程度相對較輕,農村家庭一般比較偏僻,交通不便,汽車尾氣等交通污染和工業排放污染帶來的PAHs影響最低[9,16-17].另外考慮到農村地區廣泛存在的燃煤型污染,需要綜合考慮室內吸煙、烹飪燃燒方式(例如燃煤、液化氣、天然氣等)對室內降塵中PAHs的影響[9,16],相關因素的影響需要進一步深入研究.

2.4 不同類型室內環境中PAHs來源分析

PAHs同分異構體因為有相同或相近的物理化學性質,當它們被釋放進入環境后會有著相似的環境行為,因此一些特定的PAHs異構體往往被用來作為示蹤其來源的化學指標.將BaA/ (BaA+Chr)、Phe/(Ant+Phe)和InP/(InP+BgP)的比值用于判別安徽省不同類型環境的室內降塵中PAHs的來源,結果見表2.可以看出公共場所和城市家庭內的BaA/(BaA+Chr)比值介于0.2到0.35之間,表明存在石油和燃燒混合來源,而農村家庭內的比值則略高于0.35,說明以燃燒源為主.這可能與農村家庭室內PAHs更多受到烹飪、吸煙等燃燒源因素影響[9],而城市家庭及公共場所則受室外工業及交通排放源影響較大[9,16-17], Phe/ (Ant+Phe)為0.9～0.95,表明安徽省普遍存在大量的燃煤污染,這也與該地區屬于中部地區存在很多火力發電廠、煉鋼廠、有色金屬冶煉行業等眾多燃煤行業一致,而InP/(InP+BgP) 介于0.35 ± 0.10之間則表明存在發動機燃燒造成的交通污染,這也與我國近年來汽車保有量增多密切相關.

表2　安徽省室內降塵中的特征PAHs 比值[18-25]Table2　Diagnostic ratios of PAHs in indoor dust of Anhui Province, China[18-25]

3 致癌能力評價

國際癌癥研究中心(IARC)(1976年)列出的94種對實驗動物致癌的化合物,其中15種屬于多環芳烴,由于苯并[a]芘是第一個被發現的環境化學致癌物,而且致癌性很強,是最強致癌多環芳烴,其他高分子量多環芳烴(BaA, BbF, BkF, InP 和DBA)也有致癌潛力.苯并[a]芘當量(BaPE值)是一個評價多環芳烴毒性的指數[26],計算式如下:

本研究中,農村家庭的BaPE值的范圍在0.0048～4.86μg/g,平均濃度為1.50μg/g;城市家庭的BaPE值的范圍在0.090～5.04μg/g,平均濃度為1.92μg/g,略高于農村家庭.而公共場所的BaPE值的范圍在0.28～14.37μg/g,平均濃度為3.92μg/g,是農村或城市家庭場所的2倍多.說明公共場所的PAHs的毒性程度遠大于家庭場所,是防治和控制PAHs的重要對象.而引起PAHs的毒性程度增大的原因可能是公共場所靠近交通要道,車流大,機動車尾氣排放量也相應增大,另一方面公共場所一般比較開放,空氣流通比較頻繁,更易受到室外環境的影響,例如Qi等研究表明公共場所的∑PAHs濃度均值為23.4μg/g,高于家庭中∑PAHs濃度均值15.5μg/g[9].

Qi等[9]報道的我國部分地區室內降塵中PAHs濃度分布表明,農村家庭的BaPE平均值為0.73μg/g;城市家庭的BaPE平均值為3.63μg/g.本研究所采集的各類樣品中的PAHs的BaPE值與Qi的報道值相當,表明安徽地區的PAHs存在生態風險居于全國的平均水平.另外Qi等[9]的研究也表明來自公共場所的樣品的BaPE值最高,其次是城市家庭和農村家庭,與本文結論一致.

4 結論

4.1 安徽省不同區域室內降塵中∑PAHs濃度范圍為0.52～89.3μg/g,平均濃度為20.7μg/g.濃度水平與其他地區相比居于中等水平,與鄰近的上海地區報道值相當.單體PAH主要以BbF為主,其次是BgP和Flu.

4.2 安徽省各地區降塵中PAHs以5環為主,其次是4環和3環.所研究區域降塵樣品中僅4個點的LMW較高外,其他降塵樣品中LMW為2.99％～39.5％,HMW則高達60.5％～97.0％,說明主要受交通運輸、船舶油類以及化工廠的燃燒排放造成.而安慶、蕪湖及六安地區可能存在較嚴重的石油污染或煤、木材等低溫燃燒源污染.

4.3 公共場所、城市家庭和農村家庭降塵中PAHs的濃度存在明顯的差異.總體上呈現:公共場所>城市家庭>農村家庭.

4.4 異構體分析表明,公共場所和市區家庭內存在石油和燃燒的混合來源,而農村家庭以燃燒源為主.

4.5 致癌能力分析表明,城市家庭的BaPE值略高于農村家庭.而公共場所的PAHs的毒性程度遠大于家庭場所,是農村或城市家庭場所的2倍多.

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Distribution and source analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons in indoor dust from Anhui Province, China.

LI Fa-song1,2,3*, HAN Cheng1, ZHOU Bao-hua1, XU Zhi-bing1, WANG Yu1, LIN Da-song4, PENG Yu-mei1, YAO Jing-bo1, JIN Tao-sheng2(1.College of Environmental Resources, Anqing Teachers College, Anqing 246011, China；2.MOE Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；3.State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China；4.Innovative Team of Monitoring and Precaution for Cropland Environment, Institute of Agro-Environmental Protection, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：363～369

Abstract：Indoor dust samples (n=24) were collected from 14 locations in Anhui province, and concentrations of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were measured. The results showed that the sum concentrations of 16PAHs(∑PAHs) in all the samples ranged from 0.52 to 89.3μg/g, with a mean value of 20.7μg/g. Five-ring PAH was the predominant PAH component in all samples, followed by 4-ring and 3-ring PAHs. PAHs with high-molecular weight (4 ～ 6rings) are the predominant PAHs in most samples, ranging from 60.5％ to 97.0％ in ∑PAHs. Relatively high percentages of PAHs with low-molecular weight (2 ～ 3rings) were detected in only 4samples. This indicates the significant contribution of vehicle (automobiles and ships) and high temperature combustion from chemical plant to PAHs emission in most locations. However, potential high PAHs emission from oil, fuel spills and low temperature combustion from coal or woods might present in Anqing, Wuhu, and Liu’an. Significant differences of ∑PAHs were observed in the indoor dust from urban public places, urban family housings, and rural family housings, following the order of urban public places> urban family housings > rural family housings. According to the diagnostic ratio analysis, PAHs in dust from the public places and urban family housings were derived from the mixed source, while PAHs in dust from rural family housingsbook=364,ebook=47were mainly derived from the combustion sources. Furthermore, carcinogenic risk assessment of PAHs indicated that the BaPE values in urban family housings were slightly higher than those in rural family housings. Much higher BaPE values of the dust from the urban public places were calculated, which were two times higher than the BaPE values of the dust from the urban and rural family housings.

Key words：polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)；indoor dust；sources；the carcinogenic risk assessment；Anhui Province

作者簡介：李法松(1978-),男,安徽安慶人,副教授,博士后,主要從事環境中污染物遷移轉化研究.發表論文10余篇.

基金項目：國家自然科學基金項目(21307002,31200397,21477057);環境污染過程與基準教育部重點實驗室(南開大學)開放基金資助項目(KL-PPEC-2013-05)

收稿日期：2015-07-22

中圖分類號：X823

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)02-0363-07